抽吸参数对电加热卷烟气溶胶粒数和粒径的影响

王帅鹏，崔华鹏，陈黎，樊美娟，郭军伟，王冰，刘瑞红，陈满堂，刘绍锋，刘锴，梁坤

1.四川中烟工业有限责任公司，成都市锦江区成龙大道一段56号 610066

2.中国烟草总公司郑州烟草研究院，郑州高新技术产业开发区枫杨街2号 450001

电加热卷烟是通过加热元件对烟草材料进行加热，并在抽吸条件下产生气溶胶的新型烟草制品［1-2］。电加热卷烟抽吸时的气溶胶形成过程主要受烟芯成分释放、加热温度和抽吸气流等因素的多方面影响［3-6］。在电加热卷烟持续加热过程中，烟芯成分不断释放，在烟芯内形成了饱和蒸汽；当对烟支进行抽吸时，由于抽吸气流的引入，烟芯的温度场和气流场发生了明显改变，烟芯释放成分的饱和蒸汽在降温作用下，形成了气溶胶［3］。抽吸条件对电加热卷烟气溶胶的形成至关重要。王乐等［4,7］研究了iQOS电加热卷烟在不同抽吸波形和抽吸容量条件下烟芯温度的变化及其与烟气成分逐口释放量的关系，表明抽吸容量改变了烟芯的温度场分布和部分烟气成分的释放量。姜兴益等［8］研究了抽吸参数对iQOS和GLO电加热卷烟气溶胶释放物的影响，结果表明，抽吸参数对烟碱、CO、甲醛、乙醛等成分影响显著，并影响了气溶胶的总释放量。司晓喜等［9］研究了ISO和HCI抽吸模式下电加热卷烟气溶胶的粒径分布，结果显示，两种抽吸模式对气溶胶的粒数浓度和粒数中值粒径均有影响。此外，Deng等［10］研究了卷烟在ISO和HCI抽吸模式下燃烧锥的温度场和气流场，表明抽吸模式对温度场和气流场有明显影响。郑赛晶等［11］研究表明抽吸参数改变了卷烟燃吸温度和部分烟气成分的释放。上述研究表明，抽吸参数的改变可以引起电加热卷烟温度场和气流场的改变，影响电加热卷烟气溶胶的形成过程，而气溶胶粒数和粒径是研究电加热卷烟气溶胶形成过程的重要参数。因此，设计了特定的抽吸参数，考察抽吸参数对电加热卷烟气溶胶粒数和粒径的影响，旨在为电加热卷烟气溶胶形成机理的研究和气溶胶的调控提供参考依据。

1 材料与方法

1.1 材料和仪器

电加热卷烟样品为Marlboro（REGULAR）加热烟支，配套iQOS 2.4 plus加热器具（菲莫国际烟草公司）。

SCS-DMS 500系统（英国Cambustion公司）由SCS模拟循环吸烟机和DMS 500快速粒径谱仪构成，SCS用于对电加热卷烟抽吸，DMS 500用于电加热卷烟气溶胶的在线测试。

1.2 方法

1.2.1 抽吸参数的设定

基于前期抽吸参数的相关研究［12］，设定了不同抽吸参数实验条件，包括不同的抽吸容量、抽吸持续时间和抽吸间隔3组抽吸参数；为便于考察抽吸参数的影响规律，抽吸波形均设定为方波。具体参数如表1所示。

表1 电加热卷烟抽吸参数①Tab.1 Puffing parameters of electrically heated tobacco product（eHTP）

1.2.2 气溶胶粒数和粒径的测试方法

在前期研究［13］的基础上设置SCS-DMS 500系统的测试参数。DMS 500系统的采样流量设置为25.0 L/min，二级稀释比设置为200∶1。测试过程如图1所示，具体包括以下步骤：①对SCS的抽吸流量进行校正；②根据抽吸参数编写抽吸数据文件，导入SCS控制软件；③将配套有加热器具的电加热卷烟吸嘴插入至SCS的样品采样口，启动加热程序；④预热结束后，由SCS对烟支进行抽吸，所产生的气溶胶经DMS进行在线检测，抽吸至加热结束。经数据处理获得电加热卷烟每口气溶胶的粒数浓度和粒数中值粒径。每个抽吸参数平行测定3次，测试结果取平均值。

图1 电加热卷烟气溶胶的SCS-DMS 500测试过程示意图Fig.1 Schematic diagram of testing process of aerosol from eHTP with SCS-DMS 500

2 结果与讨论

2.1 单口方波抽吸的气溶胶粒数浓度和粒径分布

图2所示为加热卷烟在方波抽吸过程中气溶胶的粒数浓度和粒径分布，气溶胶的粒径分布呈近似正态对数分布，粒径主要分布在10～100 nm范围内，最大粒数浓度的粒径约为50 nm。此外，以每次逐口抽吸第5口和第6口的数据为代表，考察单口方波抽吸时气溶胶粒数浓度和粒数中值粒径随时间的变化趋势。由于每口测试粒数浓度存在一定的波动，为了更准确地反映出其随抽吸时间的变化趋势，将抽吸开始的最高粒数浓度设为100%，其余时间点的粒数浓度与最高值相比，得到粒数浓度随时间的保持率。粒数中值粒径的测试波动较小，故采用原始数据进行制图，不同抽吸容量抽吸过程中气溶胶粒数浓度和粒数中值粒径的变化情况如图3所示。可知，气溶胶粒数浓度在方波抽吸过程中随抽吸持续时间降低，粒数中值粒径随抽吸持续时间减小。在抽吸起始阶段，烟芯段具有较高的烟草成分蒸汽浓度，易形成较高粒数浓度的气溶胶；随抽吸的持续，烟草成分蒸汽浓度逐渐降低，其形成气溶胶的粒数浓度逐渐降低。此外，烟草成分蒸汽浓度的降低，也减弱了气溶胶粒径的增长，使气溶胶粒径呈现降低的趋势。

图2 电加热卷烟单口方波抽吸过程中气溶胶的粒数浓度和粒径分布Fig.2 Particle number concentration and particle size distribution of aerosol from eHTP during single puff under square wave smoking regime

图3 不同抽吸容量下电加热卷烟单口方波抽吸过程中气溶胶粒数浓度和粒数中值粒径的变化Fig.3 Variations of particle number concentration and count median diameter（CMD）of aerosol from eHTP during single puff at different puffing volumes under square wave smoking regime

2.2 抽吸容量对气溶胶粒数和粒径的影响

设定抽吸持续时间为3 s，抽吸间隔为30 s，抽吸容量为35、55和75 mL，分别抽吸电加热卷烟并测试气溶胶粒数和粒径。如图4和图5所示，随抽吸容量的增加，电加热卷烟气溶胶的粒数浓度由抽吸容量为35 mL的4.9×109个/cm3增加到75 mL的1.2×1010个/cm3，35和55 mL抽吸容量条件下的气溶胶粒数中值粒径基本一致，分别为49.5和48.6 nm；75 mL抽吸容量条件下的气溶胶粒数中值粒径有所减小，为44.3 nm。不同抽吸容量下，逐口气溶胶粒数浓度呈现先降低后缓慢上升或保持稳定的近似趋势，55和75 mL抽吸容量的逐口气溶胶粒数中值粒径均呈现先减小后增大并保持不变的近似趋势，35 mL抽吸容量的逐口气溶胶粒数中值粒径则呈现先降低后缓慢增加的趋势。一方面，当对电加热卷烟抽吸时，空气从烟芯段经过，造成烟芯段温度显著降低［4］，当抽吸容量增加时，经过烟芯段的空气流量增加，可能使烟芯段整体温度的降低幅度增加［5］，烟芯段释放成分的饱和蒸汽在较低温度下更容易形成气溶胶，因此，当抽吸容量增加时，烟芯段形成气溶胶的粒数浓度也会增加。另一方面，当抽吸容量增加时，气溶胶在烟支内部的运动速率增加，减小了气溶胶的凝并和扩散作用，使释放气溶胶的粒数浓度增加，并降低了气溶胶的粒径［14］。逐口气溶胶粒数浓度和粒数中值粒径的变化趋势主要与烟芯段烟草成分的加热缓释有关。当抽吸容量较低时，单口气流量不足以将30 s内烟草热释放成分完全引出，而剩余的成分会累积至下一口的抽吸过程，从而造成逐口气溶胶粒数浓度增加和粒数中值粒径增大。此外，加热芯温度的降低会导致气溶胶粒数浓度降低和粒数中值粒径减小［15］，iQOS器具的加热芯预热阶段由室温快速升至高温，当第一口抽吸后，加热芯温度降低并进入缓慢升温阶段，从而导致第二口气溶胶粒数浓度降低和粒数中值粒径减小［16］。

图4 不同抽吸容量条件下电加热卷烟气溶胶的粒数浓度和粒数中值粒径Fig.4 Particle number concentration and CMD of aerosol from eHTP at different puffing volumes

图5 不同抽吸容量条件下电加热卷烟逐口气溶胶的粒数浓度和粒数中值粒径Fig.5 Particle number concentration and CMD of puff-by-puff aerosol from eHTP at different puffing volumes

2.3 抽吸持续时间对气溶胶粒数和粒径的影响

设定抽吸容量为55 mL，抽吸间隔为30 s，抽吸持续时间为2、3和4 s，分别抽吸电加热卷烟并测试气溶胶粒数和粒径。如图6和图7所示，3和4 s抽吸持续时间的气溶胶粒数浓度相近，分别为8.4×109和8.5×109个/cm3，均低于2 s抽吸持续时间的气溶胶粒数浓度（9.6×109个/cm3）。2、3和4 s抽吸持续时间气溶胶的粒数中值粒径基本一致，为51.0～52.9 nm。不同抽吸持续时间下，逐口气溶胶粒数浓度均呈现先降低再缓慢上升并保持不变的相同趋势，2、3和4 s抽吸持续时间逐口气溶胶粒数中值粒径整体上分别呈现缓慢增大、保持不变和缓慢减小的趋势。随抽吸持续时间的增加，烟芯段释放成分的饱和蒸汽量有所降低，从而降低了气溶胶的粒数浓度。在恒定抽吸容量下，一方面，较短的抽吸持续时间具有较大的抽吸流速，可能减小气溶胶的粒数中值粒径；另一方面，较高的气溶胶粒数浓度会增加气溶胶的凝并几率，增大气溶胶的粒数中值粒径。两方面的综合作用影响了不同抽吸持续时间逐口气溶胶的粒数中值粒径变化趋势。

图7 不同抽吸持续时间条件下电加热卷烟逐口气溶胶的粒数浓度和粒数中值粒径Fig.7 Particle number concentration and CMD of puff-by-puff aerosol from eHTP at different puffing durations

2.4 抽吸间隔对气溶胶粒数和粒径的影响

设定抽吸容量为55 mL，抽吸持续时间为2 s，抽吸间隔为30和60 s，分别抽吸电加热卷烟并测试气溶胶粒数和粒径。如图8和图9所示，60 s抽吸间隔的气溶胶粒数浓度明显高于30 s抽吸间隔，60 s抽吸间隔的气溶胶粒数中值粒径稍大于30 s抽吸间隔；30和60 s抽吸间隔的逐口气溶胶粒数浓度均呈现出增加趋势，60 s抽吸间隔的增加幅度更大；30和60 s抽吸间隔的逐口气溶胶粒数中值粒径均呈现先降低并基本保持不变的趋势。抽吸间隔的增加，会增加烟芯段烟草材料的加热时间，增大烟草成分的累积释放量，使其在抽吸过程中易形成较高粒数浓度的气溶胶。同时，气溶胶粒数浓度的增加也会增大气溶胶的凝并作用，可能增大气溶胶的粒数中值粒径。

图8 不同抽吸间隔条件下电加热卷烟气溶胶的粒数浓度和粒数中值粒径Fig.8 Particle number concentration and CMD of aerosol from eHTP at different puffing intervals

图9 不同抽吸间隔条件下电加热卷烟逐口气溶胶的粒数浓度和粒数中值粒径Fig.9 Particle number concentration and CMD of puff-by-puff aerosol from eHTP at different puffing intervals

3 结论

①随抽吸容量的增加，电加热卷烟气溶胶的粒数浓度显著增加，粒数中值粒径呈现一定的减小趋势；不同抽吸容量下，逐口气溶胶粒数浓度的变化趋势近似，逐口气溶胶粒数中值粒径的变化趋势有所不同。②随抽吸持续时间的增加，电加热卷烟气溶胶的粒数浓度有所降低，粒数中值粒径基本不变；不同抽吸容量下，逐口气溶胶粒数浓度的变化趋势相同，逐口气溶胶粒数中值粒径的变化趋势明显不同。③随抽吸间隔的增加，气溶胶的粒数浓度明显增加，粒数中值粒径稍增大。