50年来中国臭氧总量时空变化特征

2022-07-18谢静晗肖钟湧

中国环境科学 2022年7期

谢静晗,李飒,肖钟湧

50年来中国臭氧总量时空变化特征

谢静晗,李飒,肖钟湧*

(集美大学港口与海岸工程学院,福建厦门 361021)

利用来自世界臭氧与紫外辐射数据中心的中国区域6个地基观测站点数据,对多传感器再分析遥感数据进行验证,并基于验证后的遥感数据分析了1971～2020年中国区域臭氧总量不同尺度的时空变化特征.结果表明,50a来中国区域臭氧总量呈现轻微的下降趋势.年平均臭氧总量在1978年和1993年分别出现最大值(347.5±53.8)DU和最小值(291.9±29.5)DU,在1971～1978年、1978～1993年、1993～2020年,这3个时段年平均臭氧总量在整个中国区域分别是增长、减少、增长.月平均臭氧总量随季节变化呈现出正弦曲线形态,在3月和10月分别出现峰值(约338DU)和谷值(约285DU).中国区域臭氧总量在空间上呈现由东北向西南递减的纬向条带状分布.在40°N以北的东北部地区,该值可达360DU以上.中国区域50a月平均臭氧总量同样呈现纬向条带状分布.此外,时间变异系数和空间变异系数随季节的变化规律相似,夏季最小,接着依次是秋季和春季,冬季最大.即臭氧总量的变化和空间差异在夏季都最小.50a期间,不同时段、不同区域臭氧总量的变化趋势各不相同.在1971～1978年,臭氧总量的增长量和增长率都呈现由北向南递减的纬向条带状分布.在40°N以北的相对高值地区最大增加了56DU,约为16%;而在30°N以南的相对低值地区,最小增加了12DU,约为5%.在1978～1993年,减少量和减少率也呈现由北向南递减的纬度地带性.在40°N以北的相对高值地区最大减少了93DU,约为22%;而在30°N以南的相对低值地区,最小减少了11DU,约为4%.在1993～2020年,西北地区出现最大增长,增长量为18DU,约为6%;东南地区出现最小增长,增长量为4DU,约为1%.

臭氧总量；时序变化；季节变化；空间特征；中国区域

臭氧是大气中的痕量气体,主要分布在平流层和对流层.其中平流层臭氧约占大气臭氧总量的90%,余下的分布在对流层[1-3].虽然臭氧在大气中的体积占比不到0.001%,但却对地球影响深远[4].平流层臭氧能够大量吸收太阳紫外辐射,从而充当地球生命的保护伞,被称为“好臭氧”[5-8].此外,平流层臭氧对紫外辐射的大量吸收使得平流层大气增温,进而影响大气环流[9-11].对流层臭氧被称为“坏臭氧”,因其强氧化性,超过一定浓度会危害人类健康以及降低农作物产量,是主要的大气污染物之一[12-16].

目前,大气臭氧的研究主要基于地面和卫星两种平台[17-19].由于地面平台的观测仪器易于维护和标定,能够对臭氧进行长时间序列的定点观测,其臭氧数据的稳定性和时序性较好[17,20].但地面平台的建设受到地理环境的制约,在高山、海洋等地区无法建立观测站,因此其臭氧数据全球覆盖率较差.卫星平台很好的弥补了这一缺陷[21],其臭氧数据具备全球覆盖率高、数据充足等特点[21-23].自1970年BUV卫星传感器(搭载于Nimbus-4卫星)发射以来, TOMS和SBUV(Nimbus-7)、GOME(ERS-2)、SCIAMACHY(Envisat)等卫星传感器随后相继发射,形成一系列观测平台[24].鉴于地面和卫星这两种平台的观测各具特点并存在互补性,有些研究基于地面观测数据检验卫星反演数据的可靠性[25-26],有些研究更进一步,运用验证或校正后的卫星数据分析臭氧总量的时空变化[27-28].

臭氧总量的时空变化深受人类活动影响.20世纪以来,氯氟烃类(CFCs)被大量应用于制冷系统[29],且在70年代被发现能长期存留于大气并破坏平流层臭氧[30-31].为保护臭氧层,联合国环境署制定《维也纳公约》且呼吁会员国签署《蒙特利尔议定书》并对其进行多次修订[32-33].在经历了这一系列与臭氧息息相关的事件至今,研究长时间序列的臭氧总量变化显得尤为重要,而中国这一区域受到广泛关注.已有研究调查中国区域一定时间序列的臭氧总量时空变化[27,34-35],也有研究针对中国局部地区[1,9,11,28,36-37],但罕有研究探讨中国区域迄今为止长时间序列的臭氧总量变化特征.此外,已有研究较少使用MSR-2这一高精准度的多传感器再分析遥感数据[9].鉴于此,本研究主要基于MSR-2分析中国区域1971～2020年这50a来臭氧总量在不同时空尺度的变化特征,为充分了解中国区域臭氧总量情况提供参考,也为臭氧相关政策的制定提供支撑.

1 数据与方法

1.1 数据

本研究的数据源为多传感器再分析(MSR-2)资料(https://www.temis.nl/protocols/o3field/o3field_ msr2.php)以及世界臭氧与紫外辐射数据中心(WOUDC)的全球共享数据.MSR-2是BUV、TOMS、SBUV、GOME、SCIAMACHY、OMI、GOME-2等卫星传感器的臭氧总量观测数据融合产生的再分析数据[24].已有研究结果表明BUV、TOMS、SBUV、GOME、SCIAMACHY、OMI、GOME-2等卫星反演的臭氧总量产品,可以构建一个长时间序列的数据集进行区域臭氧总量的研究[4, 27-28].文件格式为HDF,空间分辨率为1.5°×1°,时间分辨率为天.地面观测数据来自WOUDC,本研究使用的中国区域6个地面站点的空间分布如图1所示.结合表1可知,这6个站点分别是河北香河(XIANGHE)、云南昆明(KUNMING)、青海瓦里关(MT. WALIGUAN)、浙江临安(LINAN)、黑龙江龙凤山(LONGFENG SHAN)以及西藏拉萨(Lhasa).其中,前2个地面站点使用的是Dobson分光光度计,后4个地面站点使用的是Brewer分光光度计.采用臭氧总量数据的时间跨度为50a(1971～2020年),单位是DU(Dobson Unit).

图1 地基观测站点分布

底图源自国家测绘地理信息局网站(http://zwfw.nasg.gov.cn/approval)审图号为GS(2016)1554号的标准地图制作,底图无修改,下同

表1 6个地基观测站点信息

1.2 方法

本研究基于中国区域6个地面站点的观测数据对卫星反演数据的可靠性进行检验.验证数据取样的方法是将地面站点观测的日平均臭氧总量与一个像元值相对应,然后进行线性回归分析.这些像元值是由卫星过境的瞬时观测值反演得到的.首先,从HDF文件中读取卫星臭氧总量,将其转化为ArcGIS的矢量数据存储文件Shapefile,然后把日尺度的数据(共有18263d)合成月尺度和年尺度的数据,最后利用最近邻法插值得到分辨率为1°×1°的栅格数据.基于这些栅格数据,分析了1971～2020年这50a来中国区域臭氧总量的时空变化特征.在时间特征的分析中,计算了整个中国区域的臭氧总量在日尺度、月尺度和年尺度的平均值.在空间特征的分析中,计算了中国区域的各个像元在月尺度与年尺度的平均值以及年际间的增长率.

此外,臭氧总量在时间上的波动情况和在空间上的异质性分别用时间变异系数和空间变异系数来表征.变异系数(CV)为标准差()与平均数()的比值,计算公式:

CV=/

式中:CV为时间变异系数时和分别根据时序变化的数据来计算;而CV为空间变异系数时和分别根据区域空间分布的数据来计算.

2 结果与分析

2.1 验证

本研究利用从WOUDC获取的中国区域6个地面站点观测的臭氧总量,对MSR-2资料卫星反演的臭氧总量的可靠性进行检验.图2展示了二者的线性回归分析,回归参数如表2所示.6个站点线性回归的相关系数均较高,为0.87～0.97;斜率和截距分别为0.73～0.99,2.57～75.31.其中相关性最强的是河北香河(站点208),相关系数为0.97,斜率和截距分别为0.99和2.57,标准误差为9.21;最低的是浙江临安(站点325),相关系数为0.87,斜率和截距分别为0.73和75.31,标准误差为12.00DU.除了卫星反演的算法存在误差外,进行比较验证的地面观测值和卫星反演值在时间和空间上也未完全匹配,大气中臭氧总量时间变化和空间分布不均匀,因此地面观测和卫星反演存在一定的误差.另外,从图中可以得出,在较低值时,地面观测臭氧总量普遍低于卫星反演臭氧总量;在较高值时,地面观测臭氧总量普遍高于卫星反演臭氧总量.这可能是由于卫星反演算法在计算臭氧总量时,先计算斜气柱臭氧总量,再通过斜气柱臭氧总量计算垂直气柱臭氧总量.在这个过程中,较高臭氧总量值被抑制,而较低臭氧总量值被放大.而地面观测的仪器直接计算出垂直气柱臭氧总量.验证分析结果表明MSR-2资料适合应用于中国区域臭氧总量时空变化特征的研究.

表2 地面观测与相应卫星观测臭氧总量的线性回归参数

2.2 时序变化

图3展示了中国区域日平均和年平均臭氧总量的变化特征.图3(b)中的空间变异系数为中国区域年平均臭氧总量像元标准差与平均值的比值,描述空间异质性;时间变异系数为中国区域1年12个月平均臭氧总量标准差与平均值的比值,描述不同年份臭氧总量的季节变化情况.由图3可知,50a来中国区域臭氧总量呈现轻微下降的趋势.从1971年的(310.4±41.1)DU,空间变异系数为 0.123,时间变异系数为0.066,到2020年的(303.8±30.8)DU,空间变异系数为0.122,时间变异系数为0.075;年平均臭氧总量减少了6.6DU,空间异质性无明显变化,但年内波动出现增大.在1978年出现最大值(347.5±53.8)DU,空间变异系数为0.155,时间变异系数为0.098,空间异质性和年内波动达到最大.在1971～2020年这50a间,中国区域年平均臭氧总量最大值出现在1978年的可能原因是70年代初期氯氟烃类被发现会在大气中长期存留并破坏平流层臭氧[30-31],国际上开始广泛关注臭氧问题并逐步采取行动保护臭氧层.此外,我国环境保护意识从1972年开始萌芽,并在 1973 年召开第一次全国环境保护会议,从此开始了环境保护工作[38],这也为臭氧的积累创造有利条件.而臭氧的积累会使得臭氧的空间异质性和年内波动变大.1978年12月十一届三中全会后,中国开始实行改革开放,工业化和城市化进程加快[16].在发展过程中,人为活动排放氯氟烃类等臭氧消耗物质[39],导致臭氧总量开始减少.

中国区域年平均臭氧总量在1993年出现最小值(291.9±29.5)DU,空间变异系数为0.096,时间变异系数为0.041,臭氧总量空间异质性和年内波动达到最小.最小值出现的年份与韦惠红等[34]的研究结果一致.韦惠红等将中国划分为7个区域并分析其上空臭氧总量的变化,发现这些区域都在1993年达到最小值.这可能是由于1991年6月菲律宾Pinatubo火山爆发产生大量气溶胶[40-41],高浓度的气溶胶使得自由基ClO的浓度升高,并长期存留在大气中,剧烈消耗了臭氧[42].世界气象组织在评估臭氧消耗时指出全球臭氧总量在1992～1993年间达到了最低值[43].臭氧大尺度的大量消耗可能是导致1993年中国区域臭氧总量空间异质性和年内波动小的主要原因.从1993年往后,臭氧总量有所回升,这主要是因为Pinatubo火山爆发所产生的气溶胶在随后几年被逐渐清除[33].此外,《蒙特利尔议定书》及其修正案中有关限制臭氧消耗物质生产和使用的规定也起了成效.研究表明,等效平流层氯化物从90年代中后期以来,呈现下降趋势[33].最后,工业生产等活动排放的臭氧进入大气也是致使臭氧总量增加的原因之一.

图3 中国区域日均和年均臭氧总量变化特征

2.3 季节变化

图4和图5分别为中国区域多年月平均臭氧总量变化及其空间分布.图4中的空间变异系数为中国区域50a月平均臭氧总量像元标准差与平均值的比值,描述空间异质性;时间变异系数为中国区域50a月平均臭氧总量标准差与平均值的比值,描述不同月份臭氧总量的变化情况.由图可知,中国区域多年月平均臭氧总量存在明显的时空变化特征.月平均臭氧总量随季节变化呈现出正弦曲线形态.峰值和谷值分别出现在3月和10月,约为338和285DU,相差53DU.这一变化模式与张莹等[27]对中国区域30年(1981～2010年)月平均臭氧总量变化研究的结果相符.臭氧总量的季节变化主要受光化学反应和动力输送的影响[44-47].太阳辐射是光化学反应的成分之一,直接影响臭氧的生成和消耗[44].臭氧主要生成于热带地区,通过大气环流,输送到中高纬度地区[44-45].臭氧总量的变化模式反映出从3～10月,臭氧处于消耗状态,这是因为太阳辐射较强时,光化学损失起主导作用;其余时间臭氧处于积累状态,这主要是受到动力输送的影响[47].

图4 中国区域多年月平均臭氧总量变化

图5 多年月平均臭氧总量空间分布

图6 时间变异系数的空间分布

由时间变异系数可知,臭氧总量在夏季(6～8月)的变化最小,接着依次是秋季(9～11月)和春季(3～5月),冬季(12～2月)最大.这与Chen等[44]对1988～1997年瑞典西南部的臭氧时空变化研究的结果一致.空间变异系数呈现“V”字型分布,夏季,特别是8月,臭氧总量的空间差异最小,接着依次是秋季和春季,冬季空间差异最大.这可能是由于北方地区受到强大的西风带的影响,且其强度在冬季大于夏季,使得臭氧总量在季节上的波动以及空间异质性都是冬季大于夏季.

整体而言,中国区域50a月平均臭氧总量东北高西南低,且在春季和冬季呈现出明显的由东北向西南递减的纬向条带状分布.在40°N以北的东北部地区,比如黑龙江,吉林以及内蒙古东北部,多年月平均臭氧总量全国最高,且在冬季和春季明显高于其他地区,在 1～4月能够达到400DU以上.青藏高原地区在夏季和秋季呈现出一个明显的低值中心,且秋季的值低于夏季.这与肖钟勇等[28]熊思章等[36]的研究结果相符.

图6描述了12个月时间变异系数的空间分布,时间变异系数是相同空间位置50个月的标准差与平均值的比值,用于描述不同空间位置在时间波动的情况.整体上,中国区域50a月平均臭氧总量在冬季波动最大,夏季最小,北方地区的波动大于南方地区.冬季北方地区的臭氧总量年际波动明显大于夏季南方地区的主要原因是北方地区受到强大西风带的影响,且其强度在冬季大于夏季.

2.4 空间特征

2.4.1 空间分布特征图7为中国区域臭氧总量的多年平均值、月尺度变异系数、年尺度变异系数的空间分布,多年平均值是利用50a的年平均进行计算.从图7可以看出,中国区域臭氧总量的50a平均值由东北向西南递减,呈现很明显的纬向条带状分布.这与沈凡卉等[35]对将近30年(1979～2005年)中国区域臭氧总量的空间分布的研究结果相符.在40°N以北的东北部地区,臭氧总量可达360DU以上;臭氧总量在青藏高原出现明显的低值区,臭氧总量约为280DU,比同纬度的其他区域偏低.形成臭氧总量这一空间分布特征的主要原因是高纬度地区的臭氧层较厚,臭氧保存条件较好;且其对流层较薄,对臭氧层的影响较小;再加上臭氧由处于高势能位的低纬度地区向处于低势能位的高纬度地区输送,使得高纬度地区的臭氧总量高于低纬度地区.青藏高原臭氧低谷的形成,除了各种臭氧前体物排放到大气破坏了臭氧层这一因素外,地形是主要的影响因素.首先,青藏高原区的平均高程在4000m以上,这一海拔高度缩短了臭氧气柱,进而减少了臭氧总量[28].再者,高海拔的高原地形所引起的动力过程也促成了其上空臭氧低谷的产生[48-49].最后,青藏高原高空受南亚高压控制,有着很强的反气旋环流,使得臭氧由高原向四周辐散[50],导致青藏高原高空形成臭氧低谷.

图7 50a臭氧总量的平均值、月和年尺度变异系数的空间分布

月尺度变异系数是基于600个月的月平均,描述了在600个月中像元的波动情况,变异系数大波动大.由图7(b)可知,月尺度变异系数在空间分布上南北梯度显著,呈现条带状分布.在40°N以北的东北部地区,月尺度变异系数最大,可达0.1以上,说明该地区臭氧总量的月际波动最大.值得注意的是,月尺度变异系数并非单一的由东北向西南递减.东南沿海地区,比如海南和台湾两省以及福建广东的沿海地区,月尺度变异系数略高于与其相邻的内陆地区.可能原因是东南沿海地区受海陆风影响较大,使得其臭氧总量的月际波动略大于相邻的内陆地区.年尺度变异系数是基于50a的年平均,如图7(c)所示,年尺度变异系数在空间上呈现由北向南递减的条带状分布.在40°N以北的地区,比如黑龙江、吉林、内蒙古北部和新疆北部,年尺度变异系数最大,约达0.04以上,说明该地区臭氧总量年际波动最大.造成南北年际波动差异的主要原因可能是北方地区臭氧总量高于南方地区,且受到强大西风带的影响,使得其波动更大.对比月尺度变异系数和年尺度变异系数可知,中国区域臭氧总量的月际波动大于年际波动.

2.4.2 臭氧增长变化的空间特征图8(a)～图8(d)依次展示了中国区域在1971年、1978年、1993年、2020年臭氧总量平均值的空间分布.其中,1971年和2020年是本文分析的50a时间序列的起止年份,1978年和1993年分别是这50a中臭氧总量平均值最大值和最小值出现的年份.图8(e)～图8(h)依次是中国区域在1978年与1971年、1993年与1978年、2020年与1993年、2020年与1971年臭氧总量平均值差值的空间分布,图8(i～l)为相应的增长率的分布情况.

如图8(e)和(i),1971～1978年中国区域臭氧总量平均值呈增长趋势,且增长量和增长率都呈现由北向南递减的纬向条带状分布.在40°N以北的相对高值地区最大增加了56DU,约为16%;而在30°N以南的相对低值地区,最小增加了12DU,约为5%.增长量和增长率在相对高值地区更大的可能原因是大气环流将大部分低纬度地区增长的臭氧输送到更高纬度地区,使得臭氧总量在更高的纬度增长得更多.

如图8(f)和(j),1978～1993年整个区域的臭氧总量呈减少趋势,且减少量和减少率呈现由北向南递减的纬度地带性.在40°N以北的相对高值地区最大减少了93DU,约为22%;而在30°N以南的相对低值地区,最小减少了11DU,约为4%.减少量和减少率在相对高值地区更大的可能原因是大气环流将1991年6月菲律宾Pinatubo火山喷发产生的大量气溶胶输送到更高纬度地区,造成该地区的臭氧被剧烈消耗.

如图8(g)和(k),1993～2020年的变化特征与上述两个时段不同,无明显的纬度地带性.臭氧总量在整个区域都是增长的,且在西北地区出现最大增长,增长量为18DU,约为6%;东南地区出现最小增长,增长量为4DU,约为1%.增长量和增长率在西北地区更大的原因可能是我国于2000年开始加强西部开发,大力开展的经济建设、工业生产等活动使得该地区人为排放的臭氧增多.而我国东南地区经济较为发达,虽然工业生产排放的臭氧增加,但臭氧前体物(如汽车排放的氮氧化合物)也增加,二者相互消耗抵消,使得东南地区的臭氧增长量和增长率均无西北地区大.

1971～2020年,中国区域臭氧总量平均值整体呈现轻微下降趋势(图3),但在空间上的变化却不同.如图8(h)和(l)所示,臭氧总量的变化率和变化率均呈现纬度地带性.但在40°N以北的相对高值地区,臭氧总量平均值在这一时段呈减少趋势;最大减少了27DU,约为8%.而在30°N以南的相对低值地区,臭氧总量平均值呈增长趋势;最大增长了14DU,约为5%.在这50a的时间序列中,臭氧总量平均值在相对高值地区减少,而在相对低值地区增长的主要原因是大气环流将1991年6月菲律宾Pinatubo火山喷发产生的大量气溶胶输送到相对高值地区,造成该地区的臭氧被剧烈消耗.虽然《蒙特利尔议定书》及其修正案中有关限制臭氧消耗物质生产和使用的规定起了成效,但是还不足以弥补相对高值地区之前的剧烈消耗;却补足了相对低值地区被消耗的臭氧,还使其获得增长.另外,我国在2007年禁止生产氯氟烃类[51],但是仍有库存,同年在东北地区仍检测到一定程度的源自库存物质的氯氟烃类的排放[52].这进一步导致了臭氧总量平均值在40°N以北的相对高值地区出现最大减少.

3 结论

3.1 MSR-2资料卫星反演的臭氧总量与地面观测臭氧总量的相关性强,适合应用于中国区域臭氧总量时空变化特征的研究.

3.2 50a来中国区域的臭氧总量呈现轻微的下降趋势.年平均臭氧总量在1978年和1993年分别出现最大值(347.5±53.8)DU和最小值(291.9±29.5)DU.在1971～1978年、1978～1993年、1993～2020年这3个时段臭氧总量平均值在整个中国区域的变化呈单向,分别是增长、减少、增长.月平均臭氧总量随季节变化呈现正弦曲线形态.峰值和谷值分别出现在3月和10月,约为338和285DU,相差53DU.

3.3 中国区域臭氧总量的50a平均值由东北向西南递减,呈现纬向条带状分布.在40°N以北的东北部地区,该值可达360DU以上.中国区域50a月平均臭氧总量同样呈现纬向条带状分布.此外,时间变异系数和空间变异系数随季节的变化规律相似,夏季最小,接着依次是秋季和春季,冬季最大,即臭氧总量的变化和空间差异在夏季均最小.

3.4 50a期间,不同时段、不同区域臭氧总量的变化趋势各不相同.在1971～1978年,臭氧总量的增长量和增长率都呈现由北向南递减的纬向条带状分布.在40°N以北的相对高值地区最大增加了56DU,约为16%;而在30°N以南的相对低值地区,最小增加了12DU,约为5%.在1978～1993年,减少量和减少率也呈现由北向南递减的纬度地带性.在40°N以北的相对高值地区最大减少了93DU,约为22%;而在30°N以南的相对低值地区,最小减少了11DU,约为4%.在1993～2020年,西北地区出现最大增长,增长量为18DU,约为6%;东南地区出现最小增长,增长量为4DU,约为1%.

[1] 曹晓云,祁栋林,肖建设,等.基于卫星观测的青海高原对流层臭氧时空分布特征研究 [J]. 环境科学学报, 2021,41(5):1640-1648.

Cao X Y, Qi D L, Xiao J S, et al. Temporal and spatial distribution characteristics of tropospheric ozone in Qinghai Plateau based on satellite observations [J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2021,41(5): 1640-1648.

[2] Chen L, Yu B, Chen Z, et al. Investigating the temporal and spatial variability of total ozone column in the Yangtze River Delta using satellite data: 1978-2013 [J]. Remote Sensing, 2014,6(12):12527- 12543.

[3] Bencherif H, Toihir A M, Mbatha N, et al. Ozone variability and trend estimates from 20-years of ground-based and satellite observations at Irene Station, South Africa [J]. Atmosphere, 2020,11(11):1216.

[4] Al-Salihi A, Hassan Z. Temporal and spatial variability and trend investigation of total ozone column over Iraq employing remote sensing data: 1979-2012 [J]. International Letters of Chemistry, Physics and Astronomy, 2015,53:1-18.

[5] Li X, Li Y, Ma Q, et al. Spatial and temporal variation of total and tropospheric ozone columns over China [J]. Int. Arch. Photogramm. Remote Sens. Spatial Inf. Sci., 2019,XLII-3/W9:113-118.

[6] Andersen S O, Halberstadt M L, Borgford-Parnell N. Stratospheric ozone, global warming, and the principle of unintended consequences- An ongoing science and policy success story [J]. Journal of the Air & Waste Management Association, 2013,63(6):607-647.

[7] 马明亮.对流层臭氧时空分析影响因素研究及近地面臭氧估算 [J]. 测绘学报, 2020,49(11):1507.

Ma M L. Temporal and spatial analysis of tropospheric ozone, simulation of influencing factors and surface ozone estimation [J]. Acta Geodaetica et Cartographica Sinica, 2020,49(11):1507.

[8] 闫建军,金莲姬,王革丽.平流层臭氧非线性响应的机理研究 [J]. 气候与环境研究, 2012,17(5):639-645.

Yan J J, Jin L J, Wang G L. A Study of the mechanism of nonlinear responses in stratospheric ozone [J]. Climatic and Environmental Research (in Chinese), 2012,17(5):639-645.

[9] 赵川鸿,赵鹏国,周筠珺.西南地区臭氧空间分布及变化趋势 [J]. 气象科学, 2018,38(2):149-156.

Zhao C H, Zhao P G, Zhou Y J. The temporal and spatial distributions of the total ozone in Southwest China [J]. Journal of the Meteorological Sciences, 2018,38(2):149-156.

[10] 吕达仁,卞建春,陈洪滨,等.平流层大气过程研究的前沿与重要性 [J]. 地球科学进展, 2009,24(3):221-228.

LV D L, Bian J C, Chen H B, et al. Frontiers and significance of research on stratospheric processes [J]. Advances in Earth Science, 2009,24(3):221-228.

[11] 张秀年,常有礼,陈辉,等.中国低纬度地区大气臭氧总量的变化特征 [J]. 热带气象学报, 2004,(3):321-327.

Zhang X N, Chang Y L, Chen H, et al. Variation of total ozone in lower latitude area of China [J]. Journal of Tropical Meteorology, 2004, (3):321-327.

[12] Ainsworth E A. Understanding and improving global crop response to ozone pollution [J]. The Plant Journal, 2017,90(5):886-897.

[13] Nouchi I, Ito O, Harazono Y, et al. Effects of chronic ozone exposure on growth, root respiration and nutrient uptake of rice plants [J]. Environmental Pollution, 1991,74(2):149-164.

[14] Cooley D RManning W J. The impact of ozone on assimilate partitioning in plants: A review [J]. Environmental Pollution, 1987, 47(2):95-113.

[15] Nuvolone D, Petri DVoller F.The effects of ozone on human health [J]. Environmental Science and Pollution Research, 2018,25(9):8074- 8088.

[16] 王萍,刘涛,杨国林,等.中国主要城市臭氧浓度的时空变化特征 [J]. 遥感信息, 2019,34(4):121-127.

Wang P, Liu T, Yang G L, et al. Spatial and temporal variation of ozone concentration in major cities of China [J]. Remote Sensing Information, 2019,34(4):121-127.

[17] 郑向东,韦小丽.中国4个地点地基与卫星臭氧总量长期观测比较 [J]. 应用气象学报, 2010,21(1):1-10.

Zheng X D, Wei X L. Long-term total ozone comparisons between space-based and ground-based observations at 4sites in China [J]. Journal of Applied Meteorological Science, 2010,21(1):1-10.

[18] Kuttippurath J, Kumar P, Nair P J, et al. Accuracy of satellite total column ozone measurements in polar vortex conditions: Comparison with ground-based observations in 1979～2013 [J]. Remote Sensing of Environment, 2018,209:648-659.

[19] Nair P J, Froidevaux L, Kuttippurath J, et al. Subtropical and midlatitude ozone trends in the stratosphere: Implications for recovery [J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 2015,120(14): 7247-7257.

[20] Peng X, Shen H, Zhang L, et al. Spatially continuous mapping of daily global ozone distribution (2004～2014) with the Aura OMI sensor [J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 2016,121(21):12,702- 12,722.

[21] Loyola D G, Coldewey-Egbers R M, Dameris M, et al. Global long-term monitoring of the ozone layer – a prerequisite for predictions [J]. International Journal of Remote Sensing, 2009,30 (15/16):4295-4318.

[22] Orphal J, Staehelin J, Tamminen J, et al. Absorption cross-sections of ozone in the ultraviolet and visible spectral regions: Status report 2015 [J]. Journal of Molecular Spectroscopy, 2016,327:105-121.

[23] 刘姝媛,朱彬,苏继峰,等.近30a北极平流层臭氧的季节和年际变化特征 [J]. 大气科学学报, 2011,34(5):538-546.

Liu S Y, Zhu B, Su J F, et al. Seasonal and interannual characteristics of ozone over Arctic stratosphere in recent 30years [J]. Trans Atmos Sci, 2011,34(5):538-546.

[24] Van Der A R J, Allaart M A F, Eskes H J. Extended and refined multi sensor reanalysis of total ozone for the period 1970～2012 [J]. Atmos. Meas. Tech., 2015,8(7):3021-3035.

[25] Bai K, Liu C, Shi R, et al. Global validation of FY-3A total ozone unit (TOU) total ozone columns using ground-based Brewer and Dobson measurements [J]. International Journal of Remote Sensing, 2013, 34(14):5228-5242.

[26] Ma M, Shi R, Gao W.Validation of the OMI-TOMS and OMI-DOAS total ozone column data using ground-based observations over China [C]//Proceedings of SPIE Volume 9610, Remote Sensing and Modeling of Ecosystems for Sustainability XII. San Diego, California, United States, 2015.

[27] 张莹,高玚,祝善友,等.近30a中国上空臭氧总量时空变化遥感监测分析 [J]. 地球信息科学学报, 2014,16(6):971-978.

Zhang Y, Gao Y, Zhu S Y, et al. Variation of total ozone over China for 30years analyzed by multi-source satellite remote sensing data [J]. Journal of Geo-information Science, 2014,16(6):971-978.

[28] 肖钟湧,江洪.利用遥感监测青藏高原上空臭氧总量30a的变化 [J]. 环境科学, 2010,31(11):2569-2574.

Xiao Z Y, Jiang H. Variation of total ozone over Tibetain Plateau during 30years monitored by remotely sensed data [J]. Environmental Science, 2010,31(11):2569-2574.

[29] Manzer L E.The CFC-Ozone Issue: Progress on the development of alternatives to CFCs [J]. Science, 1990,249(4964):31-35.

[30] Lovelock J E. Atmospheric fluorine compounds as indicators of air movements [J]. Nature, 1971,230(5293):379-379.

[31] Molina M J, Rowland F S. Stratospheric sink for chlorofluoromethanes: Chlorine atom-catalysed destruction of ozone [J]. Nature, 1974,249(5460):810-812.

[32] WMO. Scientific assessment of ozone depletion: 2006 [R]. Global Ozone Research and Monitoring Project-Report No. 50,2006.

[33] WMO. Scientific assessment of ozone depletion: 2018 [R]. Global Ozone Research and Monitoring Project-Report No. 58,2018.

[34] 韦惠红,郑有飞.我国臭氧总量的时空分布特征 [J]. 南京气象学院学报, 2006,(3):390-395.

Wei H H, Zheng Y F. Analysis of the temporal and spatial distributions of the total ozone over China [J]. Journal of Nanjing Institute of Meteorology, 2006,(3):390-395.

[35] 沈凡卉,王体健,沈毅,等.中国近30a臭氧气候场特征 [J]. 大气科学学报, 2011,34(3):288-296.

Shen F H, Wang T J, Shen Y, et al. Characteristics of ozone in China in recent thirty years [J]. Trans. Atmos. Sci., 2011,34(3):288-296.

[36] 熊思章,陈权亮.青藏高原上空臭氧的时空演变特征 [J]. 成都信息工程大学学报, 2020,35(6):671-677.

Xiong S Z, Chen Q L. Temporal and spatial evolution of ozone over the Tibetan Plateau [J]. Journal of Chengdu University of Information Technology, 2020,35(6):671-677.

[37] 姚青,马志强,郝天依,等.京津冀区域臭氧时空分布特征及其背景浓度估算 [J]. 中国环境科学, 2021,41(11):4999-5008.

Yao Q, Ma Z Q, Hao T Y, et al. Temporal and spatial distribution characteristics and background concentration estimation of ozone in Beijing-Tianjin-Hebei region [J]. China Environmental Science, 2021,41(11):4999-5008.

[38] 王金南,董战峰,蒋洪强,等.中国环境保护战略政策70年历史变迁与改革方向 [J]. 环境科学研究, 2019,32(10):1636-1644.

Wang J N, Dong Z F, Jiang H Q, et al. Historical evolution and reform of China’s environmental strategy and policy during the past seventy years (1949～2019) [J]. Research of Environmental Sciences, 2019,32(10):1636-1644.

[39] 王凤,张剑波,冯金敏,等.中国历史上和未来CFC-11和CFC-12的排放量计算 [J]. 环境科学学报, 2010,30(9):1758-1765.

Wang F, Zhang J B, Feng J M, et al. Estimated historical and future emissions of CFC-11and CFC-12 in China [J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2010,30(9):1758-1765.

[40] Hofmann D J, Oltmans S J, Komhyr W D, et al. Ozone loss in the lower stratosphere over the United States in 1992～1993: Evidence for heterogeneous chemistry on the Pinatubo aerosol [J]. Geophysical Research Letters, 1994,21(1):65-68.

[41] Solomon S, Portmann R W, Garcia R R, et al. Ozone depletion at mid-latitudes: Coupling of volcanic aerosols and temperature variability to anthropogenic chlorine [J]. Geophysical Research Letters, 1998,25(11):1871-1874.

[42] Portmann R W, Solomon S, Garcia R R, et al. Role of aerosol variations in anthropogenic ozone depletion in the polar regions [J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 1996,101(D17): 22991-23006.

[43] WMO. Scientific assessment of ozone depletion: 2002 [R]. Global Ozone Research and Monitoring Project-Report No. 47,2002.

[44] Chen D, Nunez M. Temporal and spatial variability of total ozone in Southwest Sweden revealed by two ground-based instruments [J]. International Journal of Climatology, 1998,18(11):1237-1246.

[45] Tung K K, Yang H. Dynamic variability of column ozone [J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 1988,93(D9):11123-11128.

[46] Aesawy A M, Mayhoub A B, Sharobim W M. Seasonal variation of photochemical and dynamical components of ozone in subtropical regions [J]. Theoretical and Applied Climatology, 1994,49(4):241- 247.

[47] Antón M, Bortoli D, Costa M J, et al. Temporal and spatial variabilities of total ozone column over Portugal [J]. Remote Sensing of Environment, 2011,115(3):855-863.

[48] 刘煜,李维亮.青藏高原臭氧低谷的加深及其可能的影响 [J]. 气象学报, 2001,(1):97-106.

Liu Y, Li W L. Deepening of ozone valley over Tibetan Plateau and its possible influences [J]. Acta Meteorologica Sinica, 2001,(1):97-106.

[49] 刘煜,李维亮,周秀骥.青藏高原臭氧变化趋势的预测 [J]. 中国科学(D辑:地球科学), 2001,(S1):308-311.

Liu Y, Li W L, Zhou X J. Prediction of ozone variation trend over Tibetain Plateau [J]. Science in China (Series D), 2001,(S1):308-311.

[50] 王喜红,李兴生.中国地区对流层臭氧变化和分布的数值研究 [J]. 气象学报, 1998,(3):78-93.

Wang X H, Li X S. A numerical study of the variations and distributions of tropospheric ozone and its precursors over China [J]. Acta Meteorologica Sinica, 1998,(3):78-93.

[51] Wan D, Xu J, Zhang J, et al. Historical and projected emissions of major halocarbons in China [J]. Atmospheric Environment, 2009, 43(36):5822-5829.

[52] Xue L, Wang T, Simpson I J, et al. Vertical distributions of non-methane hydrocarbons and halocarbons in the lower troposphere over northeast China [J]. Atmospheric Environment, 2011,45(36): 6501-6509.

致谢：本研究数据来自美国戈达地球科学数据和信息服务中心(Goddard Earth Sciences Data and Information Services Center),在此表示感谢！

Investigating the temporal and spatial variabilities of total ozone over China for the past 50 years.

XIE Jing-han, LI Sa, XIAO Zhong-yong*

(College of Harbour and Coastal Engineering, Jimei University, Xiamen 361021, China)., 2022,42(7)：2977～2987

Based on the Multi-Sensor Reanalysis version 2data, which was validated by the data from 6ground-based observation stations belonging to the World Ozone and Ultraviolet Radiation Data Centre, this study analyzed the temporal and spatial variabilities of total ozone over China for the period 1971～2020. It was found that the total ozone over China showed a slight downward trend in the past 50years. The annual mean total ozone reached a maximum value of (347.5 ± 53.8) DU in 1978 and a minimum one of (291.9 ± 29.5) DU in 1993. In the three sub-periods, 1971～1978, 1978～1993, and 1993～2020, the annual mean total ozone over China completely increased, decreased, and increased, respectively. The seasonal variability of the monthly mean total ozone presented a sinusoidal wave with a maximum value of about 338DU in March and a minimum value of about 285DU in October. The spatial distribution of the annual mean total ozone over China in the past 50years showed a latitudinal pattern by decreasing gradually from northeast areas to southwest areas. Moreover, the values could be greater than 360DU in the northeast China with latitudes over 40°N. The spatial distribution of monthly mean total ozone also showed a latitudinal pattern. In addition, the temporal and spatial variation coefficients showed similar seasonal variability, with the minimum value in summer, followed by the values in autumn, spring, and winter. Namely, the variability of total ozone and its spatial difference was minimum in summer. Finally, the trend of total ozone varied with periods and areas in the past 50years. During the period 1971～1978, the increase value and rate of annual mean total ozone showed a latitudinal pattern by decreasing gradually from north areas to south areas. In the areas with relatively high annual mean total ozone, such as the north China with latitude over 40°N, the maximum increase value was 56DU, around 16%. Yet, in the areas with relatively low annual mean total ozone, such as the south China with latitude below 30°N, the minimum increase value was 12DU, around 5%. During the period 1978～1993, the decreased value and rate of annual mean total ozone also showed a latitudinal pattern. In the areas with relatively high annual mean total ozone, such as the north China with latitudes over 40°N, the maximum decrease value was 93DU, around 22%. Yet, in the areas with relatively low annual mean total ozone, such as the south China with latitude below 30°N, the minimum decrease value was 11DU, around 4%. During the period 1993～2020, the maximum increase value (18DU, about 6%) was found in the northwest areas. In contrast, the minimum increase value (4DU, about 1%) was found in the southeast areas.

total ozone；temporal variability；seasonal variability；spatial characteristics；China

X511

1000-6923(2022)07-2977-11

谢静晗(1988-),女,福建厦门人,讲师,博士,主要从事大气环境遥感研究.发表论文3篇.

2021-12-01

集美大学国家基金培育计划项目资助(ZP2021019);福建省自然科学基金计划资助项目(2022J01817);福建省自然科学基金计划资助项目(2021J01839);福建省中青年教师教育科研项目(JAT200282);集美大学科研基金(ZQ2019025)

* 责任作者, 副教授, zyxiao@jmu.edu.cn