电子束辐照加工产品剂量分布预测方法与验证

覃怀莉 刘燕琴 梁爱凤 戚文元 郭宏 史浩 王强

1（同威信达技术（北京）股份有限公司 北京 100084）

2（上海束能辐照技术有限公司 上海 201403）

3（同方威视技术股份有限公司 北京 100084）

电子束辐照具有加工快速、无放射性废源、性价比高的优势［1］，近年来发展迅速，越来越多的辐照行业用户选择电子束进行食品灭菌、医疗用品消毒等加工方式［2-3］。电子束辐照的一个特点是穿透力较小，电子束的强度随质量厚度的增加而迅速衰减，因此电子束在产品中的射程较短，一旦厚度超出较小的范围，都可能导致剂量不足而形成质量事故［4］。因此产品内部吸收剂量分布情况及其精准测量，是电子束辐照加工工艺设定、生产方案制定和质量控制的关键。

辐照加工中产品内部吸收剂量与辐照源的参数和产品的质量厚度相关［5］。通常在电子束辐照加工的电子束能量、流强等参数确定的情况下，被辐照产品内部质量厚度的实际分布是分析剂量分布的主要因素，尤其对于穿透力较小的电子束辐照加工［6］。因此精确获取产品内部质量厚度分布，对分析和判断产品内部的剂量分布是一个很有效的途径和方法［7］。这与放疗医学中的治疗计划（TPS）是类似的。

为快速获得产品质量厚度，建立剂量分布预测方法，在前期研究中［8-9］，研究团队利用X 射线探测成像技术原理建立了电子束辐照加工产品质量厚度的快速检测方法，并通过均质材料验证和实际产品的适用性研究证明了该方法的可靠性和适用性。本研究在质量厚度检测方法的基础上，研究利用已被广泛应用于放射测量领域的蒙特卡罗方法［10-11］来模拟计算得到不同质量厚度产品的剂量分布数据，与X 射线质量厚度探测设备得到的质量厚度值做匹配，建立了产品剂量分布预测方法，利用均质材料和实际产品对剂量预测方法进行验证分析，并进行了中试适用性研究，分析了其在电子束辐照加工中的适用性和应用价值。

1 材料与方法

1.1 产品剂量分布预测方法

X射线质量厚度检测方法是指采用X射线穿透物品并探测射线衰减［12］情况而推算产品的质量厚度。根据探测器的数量和分辨率不同，一个物品得到一组相应数量的质量厚度数据［13］。本研究采用1.5 mm×1.5 mm尺寸的探测器，即产品可视为拆分成多个质量厚度单元的“立柱”，每一个“立柱”的表面积就是探测器的面元，例如，对于一个长400 mm、宽300 mm的产品，通过X射线质量厚度检测后将获得一组约53 333 个质量厚度数据，即这个产品可以视为由53 333 个“立柱”组成，每一个数据即是每一个“立柱”的质量厚度。当X射线入射方向与产品预期的电子束入射方向一致，每一个“立柱”的质量厚度即为电子束辐照处理的质量厚度（图1）。水作为食品、医疗用品辐照的公认靶材料，本研究利用水作为靶材［14-15］，用蒙特卡罗模拟方法计算相应能量电子束在每一个“立柱”中的单面或双面辐照的剂量分布，再汇总所有“立柱”计算，得到整个产品中的剂量分布。

图1 产品质量厚度探测示意图Fig.1 Schematic diagram of product mass thickness detection

本研究还开发了一套简化的、快速剂量判断方法：通过模拟得到1～15 MeV平行电子束以水为靶材料的各个质量厚度、单双面辐照的剂量数据作为基础数据表。应用时，根据实际辐照条件（电子束的能量、单/双面辐照方式等）探测到的产品质量厚度进行查表比对，快速获得产品内部的剂量分布统计结果。

1.2 材料

1.2.1 介质材料

采用均质材料——小米和多种实际产品（宠物食品、红薯淀粉、冷冻虾仁等），通过对比剂量分布实测结果和剂量分布预测结果，对剂量分布预测方法进行了适用性分析。

1.2.2 剂量测量系统

产品实际剂量分布测试采用GEX 公司的B3000薄膜剂量计，辐照完成后在58.5 ℃下恒温处理6～10 min， 然后采用Thermo Scientific ™GENESYS30可见光分光光度计在552 nm波长下测量吸光度值，根据中国计量科学研究院校准给出的吸光度与剂量值的关系式得到剂量测试结果。

2 实验与结果

2.1 方法验证实验-均质材料

采用均质材料——小米，开展了质量厚度检测及剂量分布预测结果与实测结果的比较和分析。将小米盛装在一个深度为9 cm 的容器内，容器为上大下小的非圆柱形超薄塑料盒（图2 左图），塑料盒底层厚度可忽略。对该包装的小米进行质量厚度检测及剂量分布实测，剂量分布实测时，从表面到底部每隔1 cm放置3片B3000剂量计，如图2右图所示，在10 MeV电子束下实施单面辐照。

图2 小米实物图(左图)及其剂量计布置示意图（右图）Fig.2 Picture(left)and dosimeters deployment diagramfor millet(right)

已知小米的标称密度为0.92 g/cm3，9 cm 厚的小米其质量厚度标称值为8.28 g/cm2。质量厚度实测结果如图3所示，容器中心区域质量厚度测量值为8.5 g/cm2，与标称值8.28 g/cm2的相对误差为＋2.66%，与前期研究结果［7］一致。

图3 小米质量厚度测量和剂量分布预测结果Fig.3 Images and mass thickness result of mass thickness and dose distribution for millet

剂量分布实测结果及蒙特卡罗模拟计算结果如表1所示，随着质量厚度的增加，剂量值先升高后降低，实测结果与模拟计算结果的变化趋势一致。

表1 小米实测剂量分布结果Table1 Measured dose distribution of millet

以质量厚度为横坐标，将剂量最大值归一，每个点的剂量值转化为相对剂量值并作为纵坐标，分别做实测的深度-剂量分布曲线和模拟计算的深度-剂量分布曲线，如图4 所示。作对比发现，两条曲线的相关性较好，排除剂量计测试误差，可以认为实际测试的均质材料——小米的电子束深度剂量分布与通过质量厚度检测结果预测的剂量分布结果基本一致。

图4 小米实测剂量分布与预测剂量分布对比图Fig.4 Comparison of actual and predicteddepth-dose distribution of millet

2.2 方法适用性实验——实际产品

对于实际产品来说，由于产品本身组成不同及产品在包装箱内部的排布方式造成的不均匀，其不同位置的剂量分布不同。一般情况下，通常以产品最厚部位为依据，判断产品的剂量分布情况能否满足加工要求，所以对于实际产品来说，最厚部位的剂量分布比较关键。因此，本研究在将质量厚度检测方法和剂量分布预测方法应用于实际产品时，对其适用性的分析主要考察的是产品最厚部位的情况。

2.2.1 宠物食品

针对图5所示宠物食品进行了质量厚度检测及剂量分布预测结果与实测结果的比较和分析。该产品为多层条状物，产品摆放方式是每一层的条状物在射线入射方向一一对齐。实测剂量分布时剂量计排布如图5所示，分列3组薄膜剂量计，每组3片，剂量计都放置在条状物对齐的位置（即与质量厚度测量的区域是对应的），使用10 MeV 加速器进行单面辐照，测试记录剂量片的剂量值。

图5 宠物食品实拍图及其剂量计布置示意图Fig.5 Picture and dosimeters deployment diagram of pet food

质量厚度检测结果如图6所示，可见，该宠物食品的质量厚度检测结果为6.25 g/cm2。

图6 宠物食品质量厚度检测结果Fig.6 Images and mass thickness result of mass thickness of pet food

宠物食品实测剂量分布结果和根据质量厚度检测结果（6.25 g/cm2）预测的深度剂量分布数据及分布曲线分别如表2及图7所示。两条曲线对比发现，实测与模拟结果变化趋势一致，尤其在剂量值较大的峰值附件区域，一致性较好。在曲线后半段，尤其是剂量值较小的区域，实测值偏大。主要原因是在实际过程中，产品内部难免有轻微的错位，剂量计可能部分位移到条状物缝隙，而接收更多的剂量。越是下方区域，这种概率越大，所以实测曲线在射程后段高于计算预测的值。这也说明，在实测剂量分布过程中实验受误差、操作和产品复杂情况的影响是较大的。

表2 宠物食品剂量分布实测结果Table 2 Measured dose distribution of pet food

图7 宠物食品实测剂量分布与预测剂量分布对比图Fig.7 Comparison of actual and predicteddepth-dose distribution of pet food

2.2.2 冷冻虾仁

如图8所示，将16袋冷冻虾仁按每4袋冷冻虾仁叠起来装于包装箱内，进行质量厚度测量和剂量分布预测。剂量分布实测时，在4袋包装之间和表面放入5 组B3000 剂量计，每组3 片，剂量计位于每袋冻虾仁中心位置，使用10 MeV加速器进行双面辐照，记录每组剂量计的吸收剂量。

图8 冷冻虾仁实拍图（左）及其剂量计布置示意图（右）Fig.8 Picture(left)and dosimeters deployment diagram(right)of frozen shrimp

冷冻虾仁质量厚度检测结果如图9所示，从图9 可看到，4 袋冷冻虾仁叠加后，不同的位置质量厚度不同，以中间处最大质量厚度8.75 g/cm2作为剂量预测计算的输入，并在实测分布时把剂量计布置在相应区域。

图9 冷冻虾仁质量厚度测量结果图Fig.9 Images and mass thickness of frozen shrimps obtained by X-ray detector

冷冻虾仁实测的剂量分布结果及模拟计算的结果如表3所示。

表3 冷冻虾仁剂量分布实测结果Table3 Measured dose distribution of frozen shrimps

以质量厚度为横坐标，将冷冻虾仁每个点的剂量值转化为相对剂量值并作为纵坐标，做冷冻虾仁内部实际深度-剂量分布曲线和模拟计算的深度-剂量分布曲线。

冷冻虾仁“预测的深度-剂量分布”和实测剂量深度分布曲线如图10 所示。对比发现，两条曲线分布规律一致，虽然两条曲线在高低点位置与数值上略有偏差，这与实际测量过程中剂量计的布置位置的误差，以及实际产品内部分布波动有关，对辐照加工而言，预测的结果能很好反应产品内部的剂量分布情况。

图10 冷冻虾仁实测剂量分布与预测剂量分布对比图Fig.10 Comparison of actual and predicteddepth-dose distributionof frozen shrimps

2.2.3 红薯淀粉

将30 袋红薯淀粉按每5 袋叠起来装于包装箱内（图11左图），进行质量厚度检测和剂量分布预测。实测剂量分布时，剂量计布置示意图如图11右图所示，5 袋包装之间和表面共计放入6 组B3000剂量计，剂量计位于每袋红薯淀粉中心位置（与质量厚度检测区域相对应），使用10 MeV加速器进行双面辐照，记录每组剂量片接收到的剂量。

图11 红薯淀粉实拍图（左）及剂量计布置图（右）Fig.11 Images of potato starch(left)and dosimeters deployment diagram(right)

红薯淀粉质量厚度检测结果如图12 所示，从图12 可看到，产品叠加后不同的位置质量厚度不同，以中间处最大质量厚度9.0 g/cm2作为剂量预测计算的输入。

图12 红薯淀粉质量厚度测量结果图Fig.12 Images and mass thickness of potato starch obtained by X-ray detector

实测的剂量分布测试结果和预测的剂量分布结果数据如表4所示。

表4 红薯淀粉剂量分布实测结果Table 4 Measured dose distribution of potato starch

以质量厚度为横坐标，相对剂量为纵坐标得到红薯淀粉的实测深度-剂量分布曲线和模拟计算的深度-剂量分布曲线，如图13 所示。对比发现，实测的剂量分布曲线与预测的剂量分布曲线变化趋势基本一致，但极值大小及其位置有些误差，与宠物食品及冷冻虾仁得到的结果类似，鉴于此，我们着重分析了产品的特殊形状、均匀性和剂量计布置所引起的误差，结果表明，误差主要是由于剂量计在产品中的布放位置及方式引起的。

图13 红薯淀粉实测深度-剂量分布与预测深度-剂量分布图Fig.13 Comparison of actual and predicteddepth-dose distributionof potato starch

2.3 中试适用性分析

根据实测产品的对比结果，对X 射线质量厚度检测装置及剂量分布预测方法进行优化后，为使其更好地应用于市场上大多数产品的质量厚度检测和剂量分布预测，在电子束辐照工厂进行了中试研究，测试了1 000多种不同包装的产品，收集了2 000 多幅包含质量和厚度数据的扫描图像，用以分析本方法的适用性和应用价值。通过中试研究表明，X射线质量厚度检测装置可以应用于电子束辐照工厂各种实际产品，为实际生产服务提供快速有效的方法。

2.3.1 快速判断产品能否被射线穿透

通过X 射线质量厚度检测装置，可以快速获得质量厚度分布图像及各个位置的剂量分布情况，很容易定位质量厚度超大区域（图中黑色区域位置），然后判断是否可以用电子束进行辐照加工（图14）。

图14 典型产品质量厚度检测结果图（从左至右依次为：干鱼片、冷冻虾仁、实验动物饲料）Fig.14 Some typical products（from left to right：are dryfish,frozen shrimp,and experimental animal feed）

2.3.2 指导剂量分布测量

该装置与方法有助于指导剂量分布测量，特别是对于不均匀产品，了解哪些是关键部位（图15）。

图15 典型产品质量厚度检测结果图(从左至右依次为：移液管、水凝胶敷料、透析器)Fig.15 Some typical products（from left to right：are pipette,hydrogel dressings,and dialyzer）

2.3.3 指导产品装载方式

质量厚度检测装置可以快速扫描产品，确定装载方式：哪个方向、是开箱还是调整包装等。如图16 所示，整个包装和独立包装的狗粮（Dogfood）都经过3个方向的测量，结果显示该产品只有一种装载方式可行（几乎没有超厚部分，即黑色区域）；对于瓶盖（Bottle cap），测试结果很明显显示了在产品箱的左下角位置，其装载方式是不合适的，需要调整。

3 分析与讨论

本研究利用计算的方法来分析电子束辐照产品内部的剂量分布，采用X 射线探测到的质量厚度值是产品的“二维数据”，即一个数据是一个单元“立柱”的总质量厚度，计算以水为模型，相当于把一个“立柱”视为均匀密度，而实际情况，产品是不均匀的。因此，对于单个“立柱”，计算的结果只能参考剂量范围，即最大和最小值，不能定位最大和最小值在“立柱”中的位置。但这对于判断电子束是否能够穿透辐照产品、判断产品内部的剂量范围有很强的指导意义，很大程度上满足辐照加工领域的剂量分析判断。如果需要精准定位，则需要CT 扫描，以获得产品三维数据，并进行蒙特卡罗建模计算，无论在成本和时间上，超出目前辐照加工的成本承受。因此“二维”性的探测和快速分析，对于辐照加工而言，基本满足需求，性价比高，实用性强。

本研究对辐照产品应用研究中，比较“探测+计算”相结合和剂量分布实测的对比分析，由于剂量计分布数量是有限的，是取点测量方式，很明显“探测+计算”可获得更全面、更精确、更可靠的数据，并且在剂量分布测试中，剂量计布放位置、误差的影响难以避免，也受人员操作水平和技术经验影响较大。从方法的科学性和精确性上，“探测+计算”方法的精度更高，并更容易实现标准化操作。目前剂量分布测量是行业里的标准方法，“探测+计算”的方法尚未形成标准，但可作为如本研究中工厂中试过程的有益的铺助性工具，后期还需要更进一步的技术验证和试用，通过与现有方法、实测效果的比对和大量数据的积累，进一步完善技术细节和实用要求，形成相关的技术标准。

4 结论

通过对质量厚度探测并计算预测的剂量分布与实际测量的剂量分布的对比分析，结果表明：对于均质材料，“探测+计算”方法与实际测量的剂量分布有较好的一致性；对于实际产品，两者的趋势和分布基本一致，由于实测过程中剂量计布放位置和测量的不确定性，难免会带来一定的系统误差。总体来看，利用X 射线装置测量的产品最厚处质量厚度预测剂量分布对于实测剂量分布有较好的参考和指导作用。

中试实验证明，X射线装置工作稳定，适用于电子束辐照工厂各种包装类型的产品测试，并在快速筛选可辐照产品、指导实际剂量分布测量、产品装载模式确定及培训用户方面发挥了很大的作用，很大程度上提高了电子束辐照工厂的生产效率。

作者贡献说明覃怀莉是本研究的实验设计者和实验研究执行人，完成数据分析，论文初稿的写作，参考文献分析；刘燕琴参与实验设计和实验结果分析，指导数据分析、论文写作与修改；梁爱凤参与实验设计和实验结果分析；戚文元参与完成中试应用研究设计及分析，指导中试应用研究结果分析；郭宏参与中试研究分析和市场应用分析；史浩参与探测技术和蒙特卡罗模拟计算分析；王强参与探测技术开发和分析。所有作者均已阅读并认可该论文最终版的所有内容。