利用土著微生物处理焚烧飞灰及资源化初探

邱鈺峰,陈 萍,郑康琪,丁晓青,徐 辉

利用土著微生物处理焚烧飞灰及资源化初探

邱鈺峰,陈 萍*,郑康琪,丁晓青,徐 辉

(浙江理工大学建筑工程学院,浙江 杭州 310018)

利用从自然界花坛土壤中筛选的土著脲酶微生物开展了微生物诱导碳酸盐沉淀作用(MICP)处理垃圾焚烧飞灰试验,通过颗粒级配、无侧限抗压强度、重金属浸出毒性测试对固化/稳定化效果进行了评价.结果表明,在土著微生物附著剑菌()的MICP作用及飞灰火山灰性的共同作用下,飞灰固化、稳定化效果明显;在较优工况下,无侧限抗压强度可达205.2kPa,弹性模量可达200MPa,主要重金属元素Cd、Cr、Pb、Zn、Cu的浸出浓度满足《地表水环境质量标准》Ⅲ类要求.在此基础上,利用有限元软件ABAQUS分析了将固化飞灰用作道路路面和路基之间填料后,对沥青路面性能的影响.结果表明:在路面碎石基层与路基之间设置固化飞灰层,可有效降低沥青路面底部拉应变,延长疲劳寿命,有效减轻车辙损伤,可作为大量消纳飞灰的处理途径之一.

生活垃圾焚烧飞灰；土著脲酶微生物；固化/稳定化；火山灰性

焚烧法是目前世界上处理城市生活垃圾的常用方法,可减少生活垃圾约70%的重量和90%的体积[1].但垃圾焚烧会产生大量灰渣,包括焚烧炉中的底灰和烟气净化系统中收集的飞灰,其中底灰约占垃圾总重量的20%～30%,飞灰约占3%～5%[2].据《中国计年鉴》报告,2019年我国垃圾总焚烧量达45.65万t/d,年产飞灰量约为800万t[3].飞灰富含钙及多种重金属元素[4],呈强碱性,一般经无害化处理后进入卫生填埋场填埋处置或资源化利用[4].

传统的固化/稳定化处理方式主要包括水泥固化法[5]、高温熔融稳定法[6]、药剂稳定化法[7].但现有的飞灰稳定化处理处置工艺存在效果不稳定、成本偏高、二次污染等问题[8-10].

微生物诱导碳酸盐沉淀技术(MICP)可通过对重金属的碳酸盐化、胶结和包裹作用实现对重金属的固化稳定化处理[11].研究发现,在MICP反应过程中,重金属阳离子与尿素水解产生的CO32-形成重金属碳酸盐沉淀[12-13];重金属离子也可进入到MICP反应形成的方解石的晶格中,有效降低重金属向周围环境迁移的可能性[14-15];此外生成的碳酸钙沉淀可将松散土颗粒胶结成一个整体,从而降低重金属的浸出风险.

在利用MICP技术处理重金属污染的研究中发现MICP可高效地固定多种重金属离子,包括铜(Cu)[16-17]、铅(Pb)[18-19]、锌(Zn)[20]、铬(Cr)[21]、镉(Cd)[22-23]、砷(As)[24]、锶(Sr)[25]、钴(Co)[15]等.Chen等[26]和Xu等[27]通过尝试利用巴氏芽孢杆菌对飞灰进行稳定化处理,结果显示该菌种在飞灰环境中可以进行正常的MICP作用,为MICP处理飞灰提供了理论基础,证明了可行性.但由于飞灰具有重金属元素种类多、含量高并含有一定有机污染物的特点,生化环境较为复杂,在脲酶菌种、固化效果及工艺、固化飞灰的资源化利用方面仍需要深入研究.

本文拟利用飞灰富含钙源及具有一定火山灰性的特点,筛选土著微生物开展MICP固化稳定化飞灰的试验研究.考虑到飞灰高碱性、富含多种重金属元素等生化环境的复杂性,利用从自然界土壤中筛选的更具适应性的土著脲酶菌种,开展多因素影响的MICP处理垃圾焚烧飞灰试验,通过颗粒级配、无侧限抗压强度、重金属浸出毒性测试对固化/稳定化效果进行评价;基于处理后飞灰粒径增粗、重金属浸出毒性无环境风险的前提下,将其用作道路路面基层和路基之间填料,利用有限元软件ABAQUS分析其对沥青面层的影响,探究在道路工程应用的可行性.

1 材料与方法

1.1 材料

垃圾焚烧飞灰,取自杭州市某生活垃圾焚烧厂,焚烧工艺为循环流化床,呈黄褐色粉末状(图1).其化学组成见表1,含有较多的CaO、SiO2、Al2O3等物质,具有火山灰特性;富含钙元素,可以为MICP过程提供钙源.颗粒级配曲线见图2,飞灰粒径较小,平均粒径d50仅为0.02mm.重金属毒性测试结果见表2,飞灰中存在高含量的重金属Cd、Cr、Cu、Pb、Zn,其浸出毒性均超过《生活垃圾填埋场污染控制标准》(GB 16889-2008)[28]中的限值要求.

图1 飞灰样品

土著脲酶菌,从某绿化花坛土壤中分离筛选得到,对其纯化培养后进行16Sr DNA分子鉴定,将DNA测序结果与Ezbiocloud库进行Blast比对,以MEGALIGN软件对比序列的差异和相似度,得到一株土著产脲酶菌与ITTGR7 (DQ411930)处于同一分支,最终鉴定为附着剑菌,简称,其生化特性见表3.从表3中可见,Ea脲酶活性与MICP研究常用的巴氏芽胞杆菌接近,具有较强的尿素分解作用.值得注意的是,Ea胞外多糖含量是巴氏的300倍,一般认为细菌胞外多糖含量越高对复杂的生化环境适应性更强[29],同时高含量的胞外多糖更易吸附飞灰中的重金属离子,因此更适合在飞灰高碱性、高重金属含量的环境中发挥MICP作用.

表1 生活垃圾焚烧飞灰化学组成(%)

图2 生活垃圾焚烧飞灰颗粒级配曲线

表2 生活垃圾焚烧飞灰重金属毒性

注:重金属总量,按照《土壤环境监测技术规范》(HJ/T 166-2004)用四酸消解法[31]对飞灰进行完全消解,利用ICP光谱仪(Thermo icap 6300)对消解液进行检测;重金属浸出,浸出液按照《固体废物浸出毒性浸出方法 水平振荡法》(HJ557-2010)制备[32],利用光谱仪(Thermo icap 6300)对浸出液重金属进行定量分析.

Ea液体培养基,由(NH4)2SO410g/L、酵母提取物 20g/L和蒸馏水构成,为微生物生长繁殖提供生长因子、营养物质和水分.

表3 脲酶菌生化特性

1.2 MICP处理飞灰试验

微生物浓度、养护条件、液固比、材料孔隙比等因素均会对MICP过程中生成物碳酸钙的晶体类型、形貌和尺寸产生影响,进而影响胶结效果[33].根据上述影响条件设计试验工况,见表4.

表4 MICP固化/稳定化垃圾焚烧飞灰试验工况

图3 固化飞灰养护模具

按比例将飞灰、菌液(或去离子水,作为对照组)、尿素充分混合后,装入内径36mm、高100mm的PVC模具(图3)进行养护(恒温恒湿:温度(20±1)℃、湿度>95%),24h后拆模,继续恒温恒湿养护6d.共成型试样12组,见表4,其中A1、B2、C3为统一工况,A3、B5、C6为统一工况.每组试样制备3个平行样.

1.3 固化效果评价

固化效果通过无侧限抗压强度和颗粒分析试验进行检验,按《土工试验方法标准》(GB/T 50123-2019)[34]进行.首先对固化试样进行无侧限抗压强度试验,然后将破碎的固化试样用橡皮锤敲碎成颗粒状态,再使用摇筛机进行筛分试验.

1.4 稳定化效果评价

稳定化效果采用重金属浸出毒性试验进行检验.浸出液按照《固体废物浸出毒性浸出方法水平振荡法》(HJ557-2010)[32]制备,利用双向观测电感耦合等离子体原子发射光谱仪(Thermo icap 6300)对浸出液中重金属进行定量分析.

1.5 固化飞灰用作道路路面基层和路基间填料的评价

将固化飞灰用作沥青路面基层和路基之间的填料,建立沥青路面有限元模型,通过ABAQUS软件分析沥青路面底部拉伸应力、应变以及路基的压缩应变,评估固化飞灰的结构能力.

1.5.1 模型建立 如图4(a)所示,模拟道路由15cm热拌沥青(HMA)面层、25cm碎石基层和1.5m路基组成.对设有固化飞灰的路面,在碎石基层与路基之间分别设置5cm、10cm、15cm固化飞灰层,如图4(b)所示.

1.5.2 分析方法 美国交通研究委员会(TRB)发布的《力学-经验路面设计指南》(2004)[35]指出:沥青路面底部的拉伸应变是影响路面疲劳寿命的关键因素;周志刚等[36]通过试验研究不同荷载下沥青混合料的疲劳寿命,提出了“荷载—疲劳寿命”模型,发现沥青路面底部的拉伸应力是影响路面疲劳寿命的关键因素.综上,路面荷载在沥青路面底部产生的力学效应是影响路面疲劳寿命的关键因素.《力学-经验路面设计指南》还指出,路基的车辙损伤对沥青路面的总车辙有显著影响,而路基车辙损伤主要受路基压应变分布的影响[35].因此,本研究通过建立沥青路面有限元模型,在路面基层和路基层间设置固化飞灰层,通过模拟路面行车,分析沥青路面与路基的临界响应,计算沥青面层以及路基的应力应变,以评估其长期性能(疲劳寿命、车辙损伤),从而量化固化飞灰作为道路材料的利与弊.

1.5.3 ABAQUS建模、道路参数取值及工况设置利用ABAQUS软件建立了沥青路面道路工程有限元模型,模型选择“二维可变形”,尺寸设置为1.5ｍ(横向)´2ｍ(竖向)用以模拟现实路面.在道路中心均匀施加大小600kPa、宽15cm的交通荷载用以模拟路面行车.图4(c)为划分网格后的轴对称道路有限元模型,为使有限元分析结果更准确,在车辆荷载作用处布置了局部种子,划分了更细的网格.

表5为有限元模型中使用的材料特性,热拌沥青和碎石基层数值按《公路沥青路面设计规范》(JTG D50-2017)[37]中相关规定确定,固化飞灰层采用固化30d后的飞灰试件,通过土的无侧限抗压试验仪测得其杨氏模量.

表5 有限元模型中输入的材料特性

表6 ABAQUS有限元分析工况

表6为ABAQUS有限元分析试验工况设置.通过设置不同飞灰层厚(5,10,15cm)以及路基强度(弹性模量40,60,80MPa)探究MICP固化飞灰用作道路材料的结构能力.

2 结果与讨论

本试验对飞灰的固化稳定化处理中,固化效果来自于飞灰的火山灰作用[40]和MICP产生的碳酸盐沉淀作用.飞灰火山灰作用主要生成C-S-H凝胶和C-A-H等晶体,MICP主要产生碳酸盐晶体沉淀,两者共同作用,通过包裹、胶结以及填充效应[41],起到了增大颗粒粒径(如图5中①),连接相邻颗粒(如图5中②),填充颗粒间孔隙(如图5中③),形成较为致密的空间网状结构,从而将散粒状飞灰固化成为一个整体,具有一定的无侧限抗压强度.对飞灰的稳定化处理效果除了上述固化作用对重金属的物理封闭(如图5中④),还包括MICP作用下重金属离子生成碳酸盐沉淀(如图5中⑤)而得到稳定[26].

图5 MICP固化/稳定化生活垃圾焚烧飞灰机理

2.1 无侧限抗压强度、弹性模量及颗分试验结果

如图6(a)所示,只添加去离子水的对照组A1、B1、B2、B3、C1、C2、C3均产生了一定的抗压强度,这主要来源于飞灰的火山灰特性.此外,经不同工况的MICP作用后,各飞灰试样的无侧限抗压强度均明显高于去离子水对照组,说明土著微生物的MICP对飞灰具有一定的固化作用.

工况A组:A3组,即当菌液浓度OD600为1.5时,固化飞灰抗压强度最高,为167.8kPa,高于对照组48.29%(对照组A1为113.2kPa).一般认为,固化强度主要与飞灰颗粒之间的胶结和孔隙内晶体的填充度有关[42],随着菌液浓度提高,碳酸盐生成量增多,固化体的抗压强度也会提高[43].也有研究表明,在较高浓度的菌液条件下,产脲酶菌之间相互堆叠聚集,MICP作用更容易形成强度更高的碳酸钙[44],进而提高飞灰抗压强度.但在本研究的菌液浓度范围内,菌液浓度为中间值时固化强度最高,当OD600提高到2.0时,固化强度反而出现下降,这可能因为微生物的MICP作用受环境其他因素的影响,比如营养液是否充足,钙源是否充足.另外MICP作用过程中,飞灰的火山灰作用也在进行,可能对MICP的进行也起着动态的影响.

工况B组:离子水对照组B1、B2、B3及MICP处理组B4、B5、B6均随着孔隙比的增大,固化强度降低.这是因为MICP固化土体的强度主要与土颗粒之间的胶结和孔隙内晶体的填充度有关,随着孔隙比越大,胶结度和填充度越低,因而固化强度降低.而经过MICP作用后,飞灰强度得到了进一步的增长.3个孔隙比0.552、0.724、0.939对应提高的强度分别为37.5,54.6,46.0kPa.从试验结果看,MICP产生的固化作用也存在合适的孔隙比,较小的孔隙比可能不利于MICP作用开展,比如影响营养液的输送;但较大的孔隙比不利于飞灰颗粒之间的胶结固化.

工况C组:在相同菌液浓度及孔隙比的情况下,随着水或菌液量的增加,去离子水对照组C1、C2、C3和MICP处理组C4、C2、C3的抗压强度均呈增大趋势.经过MICP作用后,3个液固比1.0、1.5、2.0对应提高的强度分别为44.2,50.1,54.6kPa.这是因为充足的水分有利于促进飞灰的火山灰作用,MICP作用也需要充足的菌液.在低液固比条件下,飞灰混合物中产脲酶菌数量相对较少,菌液对飞灰颗粒的包裹性较差,碳酸盐产量低,对飞灰颗粒的包裹、胶结作用也较差.

图7为各试验组飞灰平均粒径50与去离子水固化后飞灰及原灰的对比.从图7可以看出,飞灰颗粒增粗效果显著,50从0.02mm增大到9.52mm.与原灰相比,MICP试验组及对照组粒径较原灰均明显增大,MICP试验组较对照组的颗粒粒径也明显增大.从菌液浓度来看,A3组(中间值)增粗效果最好;孔隙比影响下,随孔隙比的增大,粒径增粗效果降低;从液固比看,液固比越大,粒径增粗效果越好.上述结果皆与抗压强度试验结果相吻合.

根据试验结果,确定了在MICP与飞灰火山灰性的共同作用下菌液浓度OD600为1.5、飞灰孔隙比0.552、液固比2.0为较优工况,即工况B4,该工况条件下的固化飞灰弹性模量约为200MPa.

2.2 重金属浸出毒性试验结果

表7列出了原灰、去离子水对照处理组及MICP固化飞灰的浸出毒性试验结果.从表7可以看出,未添加Ea菌液的去离子水对照组B1对重金属具有一定的固定作用,较原灰各重金属浸出浓度明显降低,而经 MICP处理后的各重金属浸出浓度进一步降低,满足《地表水环境质量标准》(GB3838-2002)Ⅲ类标准要求[45].因此,可考虑将稳定化后的飞灰进行资源化利用.

从菌液浓度来看,OD600为1.0、1.5、2.0的各MICP试验组重金属稳定效果均表现较好,与菌液浓度相关性不明显.

从孔隙比来看,孔隙比0.724时重金属稳定化效果最好(表7).对比固化强度结果,孔隙比0.724的固化强度低于0.552.因为重金属的稳定化效果包括固化作用对重金属的物理封闭和MICP作用下重金属离子的碳酸盐化,这可能说明孔隙比为0.724时更加有利于微生物MICP作用,从而诱导更多的重金属阳离子与CO32-结合生成碳酸盐沉淀.

从液固比来看,液固比为2.0时,重金属稳定化效果最好,且液固比越小稳定效果越差,与抗压强度测试结果规律相符合.从火山灰反应的角度,飞灰中含有较多的CaO,较大的液固比提供更多的水分,有利于促进火山灰反应的进行,提高了固化、稳定化效果;从MICP角度,本试验工况中,液固比越大,意味着飞灰体中含有更多的产脲酶菌和营养物质,更多产脲酶菌附着在飞灰颗粒表面,充当着碳酸盐沉淀的结核位点,提高飞灰中重金属离子与碳酸根的结合效率,促进重金属碳酸盐沉淀的生成,从而提高对重金属离子的稳定化效果.

表7 Ea菌液稳定化飞灰的重金属浸出浓度(mg/L)

2.3 固化飞灰层对沥青路面结构疲劳损伤及路基车辙损伤的影响分析

2.3.1 固化飞灰层厚度对路面结构疲劳损伤及路基车辙损伤的影响 图7为通过有限元分析所得的热拌沥青(HMA)路面底部拉应变对比图.与无固化飞灰层相比,5cm固化飞灰层可使HMA底部的拉应变减少4.92%,10cm固化飞灰层可减少8.26%,15cm固化飞灰层可减少11.32%.上述结果表明固化飞灰层可有效地延长HMA路面的疲劳寿命,并且在5～15cm范围内,疲劳寿命随固化飞灰层厚度的增加而提高.

图7 热拌沥青(HMA)路面底部拉伸应变

根据ABAQUS软件模拟结果,利用式(1)计算疲劳寿命次数[36],不同固化飞灰层厚下热拌沥青(HMA)路面开裂时的疲劳寿命(次)如表8所示.

式中:f是沥青路面的疲劳寿命,次;是沥青路面底部拉应力,MPa.

表8 不同飞灰层厚的沥青路面疲劳寿命(次)比较

由表8可知,在本文的飞灰层厚度范围内,疲劳开裂寿命次数随飞灰层厚度的增加而增加,布置15cm的飞灰层沥青路面可延长1.6倍疲劳寿命.

除此之外,路基车辙损伤是沥青路面车辙损伤总量的重要组成部分,而路基车辙损伤主要受路基压应变分布的影响[46-47].图8为通过有限元分析的路基压应变分布对比图.结果表明,相比于无飞灰层,设置固化飞灰层的路基压应变明显减小,能够有效降低路基的车辙损伤,从而降低沥青路面的整体车辙损伤.

图8 有无固化飞灰层下路基压缩应变曲线

2.4.2 固化飞灰层对沥青路面疲劳寿命的影响 路基弹性模量分别为40,60和80MPa情况下,固化飞灰层厚对沥青路面疲劳寿命的影响如图9所示.沥青路面底部拉应变随固化飞灰层厚度增大呈减小趋势,且路基强度较弱(= 40MPa)时的减小程度大于路基较强的情况(= 60、80MPa).可见,在软土路基上设置固化飞灰层对于延缓沥青路面的疲劳开裂、增加沥青疲劳寿命具有明显作用.

图9 不同路基弹性模量下沥青路面底部拉应变与飞灰层厚度关系

3 结论

3.1 通过土著脲酶菌的MICP作用结合飞灰的火山灰性作用处理飞灰,固化飞灰试件7天抗压强度可达到 205.2KPa;飞灰颗粒增粗效果显著,d50从0.02mm增大到9.52mm;Cd、Cr、Cu、Pb、Zn等重金属浸出毒性大幅度降低,水平振荡浸出液满足《地表水环境质量标准》(GB3838-2002)Ⅲ类标准要求.

3.2 飞灰的固化稳定化效果由飞灰的火山灰性和微生物的MICP共同作用产生.菌液浓度、飞灰孔隙比、液固比等因素影响飞灰的固化稳定化效果.从MICP产生的效果看,存在适宜的菌液浓度,孔隙比为中间值(0.724)时MICP对飞灰强度提升以及重金属稳定效果最好,另外较大的液固比有利于增强MICP效果;但从火山灰作用效果看,较小的孔隙比和较大的液固比有利于飞灰的固化.

3.3 将固化飞灰用作道路基层和路基之间的垫层,可延长沥青路面的使用寿命,有效减轻车辙损伤.根据ABAQUS分析结果,当设置15cm固化飞灰层时,沥青路面底部拉应变可降低11.32%,延长1.6倍疲劳寿命.对于软土路基该有益效果更加突出,通过设置固化飞灰层可以弥补软弱路基的缺陷.

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Treatment of MSWI fly ash by using indigenous microorganism and the investigation of its promising utilization.

QIU Yu-feng, CHEN Ping*, ZHENG Kang-qi, DING Xiao-qing, XU Hui

(School of Civil Engineering and Architecture, Zhejiang Sci-Tech University, Hangzhou 310018, China)., 2022,42(5)：2220～2228

The indigenous urease-producing bacterium selected from nursery soil were employed in the test of MICP treatment of MSWI fly ash. The solidification / stabilization effect of the treated fly ash was evaluated by particle size distribution, unconfined compressive strength (UCS) and heavy metal leaching toxicity. The results showed that under the combined action of MICP ofand pozzolanic properties of fly ash, the solidification and stabilization of fly ash were obvious; under the optimal working condition, the UCS could reach 205.2kPa and the elastic modulus could reach 200MPa, and the leaching concentrations of Cd, Cr, Pb, Zn and Cu all met the class III requirements of the environmental quality standards for surface water. On this basis, the performance of asphalt pavement with the subgrade filler partly replaced by solidified fly ash was analyzed by using finite element software ABAQUS. The results showed that the reconstructive subgrade could effectively reduce the tensile strain at bottom, prolong the fatigue life and effectively reduce the rutting damage of the asphalt pavement. Therefore, the part replacement of subgrade filler is one of the promising ways for the utilization of fly ash.

MSWI fly ash；indigenous urease-producing bacterium；solidification/stabilization；pozzolanic properties

X705

A

1000-6923(2022)05-2220-09

邱鈺峰(1996-),男,浙江湖州人,浙江理工大学硕士研究生,主要从事固体废弃物处理及资源化利用研究.

2021-10-18

国家自然科学基金项目(41977250,5157082654)

* 责任作者, 教授, chenp@zstu.edu.cn