京津冀燃煤锅炉大气污染物精细化排放清单

刘洁玉,高佳佳,童亚莉,岳 涛,王 堃, 王 鑫

京津冀燃煤锅炉大气污染物精细化排放清单

刘洁玉1,高佳佳1,童亚莉1,岳 涛2*,王 堃1, 王 鑫3**

(1.北京市科学技术研究院城市安全与环境科学研究所,北京 100054；2.北京科技大学,北京 100083；3.中国环境监测总站,北京 100012)

基于环境统计数据,采用排放因子法建立2020年京津冀地区燃煤工业锅炉县级大气污染物排放清单.结果表明,2020年京津冀地区燃煤工业锅炉常规大气污染物SO2、NO、颗粒物(PM)、PM10、PM2.5排放量分别为6351,7399,2952,825,399t.,其中PM10和PM2.5分别占PM排放总量的27.9%和13.5%.重金属Hg、Pb、Cd、Cr、As的排放量分别为197.9,1391.3,32.0,1214.2,362.4kg.65t/h及以上燃煤工业锅炉为主要的排放贡献源,各类污染物的排放量占京津冀地区工业锅炉各类污染物排放总量的比重为51.1%～81.2%,是污染控制及监管的重点.河北省承德市、唐山市、张家口市为污染物排放量最大的3个城市,3个城市各类污染物排放量占京津冀地区工业锅炉各类污染物排放总量的14.6%～71.9%.污染物排放强度大的区域主要集中在天津市、河北省廊坊市、唐山市的一些区县.

燃煤工业锅炉；大气污染物；县级排放清单；京津冀

燃煤工业锅炉是我国重要的热能动力设备,广泛应用于热力生产与供应、食品加工、有色金属冶炼等行业.基于环境统计数据,截至2020年底,京津冀地区燃煤工业锅炉数量为413台,锅炉容量3.2万t/h,煤炭消耗量为1149.0万t.

京津冀地区是我国大气污染最严重的区域之一.根据生态环境部公布的《2020年中国生态环境状况公报》[1],环境空气质量相对较差的10个城市中,京津冀地区占据了4席.2018年7月,国务院印发《打赢蓝天保卫战三年行动计划》,要求以京津冀及周边地区、长三角地区、汾渭平原等为重点区域,开展燃煤锅炉综合整治,到2020年重点区域基本淘汰35t/h以下燃煤锅炉,65t/h及以上燃煤锅炉全部完成节能和超低排放改造.面对严峻的大气污染形势,亟需系统建立京津冀地区燃煤工业锅炉多污染物精细化大气排放清单,揭示燃煤工业锅炉大气污染物排放的空间分布特征,识别重点排放区域,为京津冀地区环境空气质量管理提供基础数据.

近年来,国内外专家学者陆续编制了京津冀地区燃煤工业锅炉大气污染物排放清单.王慧丽等[2]建立了2012年京津冀地区燃煤工业和生活锅炉SO2、NO、PM、PM10、PM2.5等大气污染物的排放清单,并分析了技术特征对燃煤锅炉大气污染物排放的影响,结果显示京津冀地区以10t/h及以下的小容量的燃煤锅炉为主,除尘设施以湿法除尘和旋风除尘等低效除尘器为主.Xue等[3]建立了北京市燃煤工业锅炉2007～2013年PM10、PM2.5、SO2、NO和VOCs等大气污染物的排放清单,结果显示由于2007年到2013年燃煤工业锅炉煤炭消耗量占比升高,大多数燃煤工业锅炉除尘脱硫脱硝设备落后,环保设施运行管理水平较差,导致污染物排放浓度较高.Gao等[4]构建了我国2017年县级燃煤工业锅炉有害重金属排放清单,并分地区对其进行了分析,结果显示由于煤炭消耗量大、工业发达、人口密度大等原因,重金属主要集中排放在我国北部和东部地区.Zhu等[5]利用动态因子系统构建了1980～2012年京津冀及周边地区12种有害重金属(Hg、As、Se、Pb、Cd、Cr、Ni、Sb、Mn、Co、Cu和Zn)的大气排放清单,结果显示燃煤工业锅炉是京津冀地区有害重金属的重要排放源之一.这些研究对于了解京津冀地区大气污染物的排放具有重要意义,但随着近几年国家及地方燃煤工业锅炉相关政策及标准的更新,京津冀地区燃煤工业锅炉的数量、区域分布、生产工艺等都发生显著改变,高效的除尘、脱硫、脱硝设施逐步推广使用,燃煤工业锅炉大气污染物排放也发生了显著变化.因此,亟需更新京津冀地区燃煤工业锅炉多污染物精细化大气排放清单,系统揭示京津冀地区燃煤工业锅炉大气污染物排放特征.

本研究选取2020年为基准年,以京津冀地区13个城市和1个省直管市(辛集市)共100个区县的413台燃煤工业锅炉为研究对象,采用排放因子法,建立2020年京津冀地区燃煤工业锅炉大气污染物(SO2、NO、PM、PM10、PM2.5、Hg、Pb、Cd、Cr、As)县级排放清单,揭示燃煤工业锅炉大气污染物排放及空间分布特征,为燃煤工业锅炉大气污染物控制政策制定提供科学参考.

1 材料与方法

1.1 研究对象

京津冀地区燃煤工业锅炉数量分布如图1所示.从数量来看,京津冀地区燃煤工业锅炉主要分布在天津市、河北省张家口市、廊坊市和承德市,4个城市锅炉总数占京津冀地区锅炉总数的53.8%.从不同容量锅炉数量及容量占比来看,65t/h以上的燃煤工业锅炉是主要的设备,占总数的56.9%,总容量的79.7%;35～65t/h占总数的35.4%,总容量的19.0%; 35t/h以下仅占总数的7.7%,总容量的1.3%.

图1 2020年京津冀地区燃煤工业锅炉数量分布

1.2 计算方法

采用排放因子法对燃煤工业锅炉大气污染物排放量进行计算[6-8].常规污染物SO2、NO、PM、PM10、PM2.5及重金属Hg、Pb、Cd、Cr、As排放量计算公式如下所示.

式中:为大气污染物排放量, t;为燃煤消耗量, t;EF为排放因子,SO2、PM和重金属(TE)的排放因子按照物料衡算法计算,NO的排放因子按照产污系数计算, kg/t;为平均燃煤收到基硫分, %;sr为硫分进入底灰的比例,%;NO为NO的产污系数, kg/t;ar为平均燃煤收到基灰分, %;ar为灰分进入底灰的比例,%;PM为排放源产生的某粒径范围颗粒物(如PM10和PM2.5)占总颗粒物比例, %;为煤中重金属含量, g/t;为煤燃烧时重金属释放率, %;为大气污染控制设施对SO2/NO/PM的脱除效率, %;¢为SO2/NO/PM控制设施对烟气中重金属的协同脱除效率, %;为不同地区(县);为不同锅炉类型.

煤中重金属含量、煤燃烧时重金属释放率SO2/ NO/PM控制设施对烟气中重金属的协同脱除效率取值如表1和表2所示.

表1 煤中重金属含量(g/t)

表2 重金属释放率及大气污染控制设施协同脱除效率

1.3 活动水平确定

大气污染物活动水平数据主要来源于环境统计数据.数据提供了2020年京津冀地区县级工业锅炉活动水平汇总数据,包括锅炉数量、锅炉容量、燃煤消耗量、锅炉类型、煤炭灰分和硫分以及大气污染控制设施分布等.

京津冀地区燃煤工业锅炉的主要燃料为烟煤/褐煤,占据了煤炭消耗量的57.3%;原煤占据了煤炭消耗量的31.0%;无烟煤、洗煤及其他煤制品占据了煤炭消耗量的11.7%.烟煤/褐煤灰分和水分含量较少,NO排放浓度低[25].原煤未经洗选加工,对环境危害大.无烟煤固定碳含量高,挥发分产率低.

京津冀地区燃煤工业锅炉主要有层燃炉、循环流化床炉以及煤粉炉3种类型.其中,层燃炉是燃煤工业锅炉最主要的燃烧方式.层燃炉数量、总容量、燃煤消耗量的占比分别为73.9%,64.1%,48.6%;循环流化床炉数量、总容量、燃煤消耗量的占比分别为18.4%,22.5%,33.1%;煤粉炉数量、总容量、燃煤消耗量的占比分别为7.7%,13.4%,18.3%.

燃煤工业锅炉分城市燃煤消耗量及不同容量锅炉占比如图2所示.京津冀地区燃煤工业锅炉燃煤消耗量为1149.0万t,总容量为3.2万t/h.其中,河北省唐山市、天津市、河北省张家口市为燃煤消耗量最大的3个城市,3个城市燃煤消耗量占京津冀地区总量的45.3%.

图2 2020年京津冀地区燃煤工业锅炉分城市燃煤消耗量及不同容量锅炉占比

2020年京津冀地区燃煤工业锅炉大气污染控制设施分布见图3.从除尘设施看,京津冀地区燃煤工业锅炉以袋式除尘为主.湿法除尘是10t/h以下燃煤锅炉的主要除尘设施;20t/h及以上燃煤锅炉中,袋式除尘设施的应用比例逐渐增加,容量占比达76.0%.从脱硫设施看,京津冀地区不同容量燃煤工业锅炉均以湿法脱硫设施为主,安装容量占比达到了98.9%.35t/h及以上的燃煤工业锅炉以石灰石/石膏法为主,容量占比达到了43.7%.从脱硝设施看,京津冀地区燃煤工业锅炉脱硝设施以SNCR+SCR为主,安装容量占比为43.7%;其次为SCR,安装容量占比为22.0%.使用LNB技术的燃煤工业锅炉占总容量的20.9%,其中58.1%为煤粉炉,24.8%为循环流化床炉.

图3 2020年京津冀地区燃煤工业锅炉大气污染控制设施分布

脱硝设施中,LNB为低氮燃烧,SCR为选择性催化还原,SNCR为非选择性催化还原

1.4 排放因子确定

本研究选取的排放因子主要来自于《城市大气污染物排放清单编制技术手册》[8]、《第二次全国污染源普查产排污核算系数手册(试用版)》[26]、《大气可吸入颗粒物一次源排放清单编制技术指南(试行)》[27]和《大气细颗粒物一次源排放清单编制技术指南(试行)》[28]以及部分文献研究结果[9-24].此外,根据京津冀地区现有燃煤工业锅炉实际情况及污染控制技术的更新情况,部分重金属的排放因子采用了本课题组基于实测获得的本地化排放因子[29-30].

经计算,SO2排放因子范围为0.27S～17S kg/t, NO排放因子范围为0.54～4.72kg/t, PM排放因子范围为0.0025A～3.1255A kg/t, PM10排放因子范围为0.001A～0.595A kg/t, PM2.5排放因子范围为0.0004A～ 0.175A kg/t,重金属Hg、Pb、Cd、Cr、As排放因子范围分别为0.0193～0.2014, 0.0232～23.3178, 0.0002～0.1452, 0.1133～12.1682, 0.0079～3.2060g/t.其中,为平均燃煤收到基硫分(%),为平均燃煤收到基灰分(%),和数据来自环境统计数据.

2 结果与讨论

2.1 2020年京津冀地区燃煤工业锅炉排放特征

2020年京津冀地区不同城市燃煤工业锅炉大气污染物排放量如表3所示.目前北京市所有燃煤工业锅炉已淘汰.其余城市常规大气污染物SO2、NO、PM、PM10、PM2.5排放量分别为6351, 7399, 2952, 825, 399t,其中PM10和PM2.5排放量分别占PM排放总量的27.9%和13.5%.重金属Hg、Pb、Cd、Cr、As的排放量分别为197.9, 1391.3, 32.0, 1214.2, 362.4kg.

2.1.1 不同容量燃煤工业锅炉大气污染物排放量对比 如图4所示.总体来看,65t/h及以上燃煤工业锅炉污染物排放量最大,对各种污染物的排放分担率达51.1%～81.2%,主要原因是65t/h及以上燃煤锅炉总容量和燃煤消耗量大.

35t/h以下燃煤工业锅炉污染物排放分担率最少,约为1.8%～11.6%.主要原因是2013年以来,国家出台了一系列相关政策开展燃煤工业锅炉淘汰及清洁能源替代工作,随着政策措施的加严,2020年京津冀地区基本淘汰35t/h以下燃煤锅炉,因此排放占比最少.

表3 2020年京津冀地区燃煤工业锅炉大气污染物排放清单

图4 不同容量燃煤工业锅炉大气污染物排放占比

[35,65)t/h燃煤工业锅炉对大气污染物排放分担率为13.3%～38.6%,且随着锅炉“以大代小”和“提标改造”等政策措施的持续进行,污染物排放量会进一步降低.

2.1.2 不同城市燃煤工业锅炉大气污染物排放量比较 各城市经济发展水平、锅炉容量及煤炭消耗量等因素均是影响燃煤工业锅炉排放量的因素.从表3可以看出,河北省承德市、唐山市、张家口市为污染物排放量最大的3个城市,3个城市对各污染物的总排放占比在14.6%～71.9%之间.

河北省承德市是京津冀地区工业锅炉各项大气污染物排放量最高的城市,占比为6.4%～39.8%.其原因可能是承德市近年来工业发展迅速,热力生产与供应、食品加工、有色金属冶炼等行业规模不断扩大,燃煤工业锅炉数量多、容量大、煤耗量大,导致大气污染物排放量高.

河北省唐山市大气污染物排放总量位于第2位,对各污染物排放占比在4.4%～27.2%之间.其原因可能是唐山市钢压延加工、有机化学原料制造、热力生产与供应等行业发达,煤耗量在京津冀地区占据了第一位,导致大气污染物排放量高.

河北省张家口市大气污染物排放总量位于第3位,对各污染物排放占比在2.8%～21.7%之间.张家口市冬季供暖时间长,比京津冀地区其他城市长约1个月,用于供暖的锅炉容量占比也达到了65.8%,煤耗量占比达到了61.2%,是导致其污染物排放量大的重要原因.

2.1.3 燃煤工业锅炉大气污染物排放强度 排放强度反映了辖区内单位面积承载的污染负荷的大小.如图5所示,总体来看,燃煤工业锅炉大气污染物排放强度的空间分布基本相似,排放强度大的区域主要集中在天津市、河北省廊坊市、唐山市的一些区县.排放强度大也就意味着该地区承载了巨大的环境压力,这些地区需要注意合理规划工业产业布局.

2.2 不确定性分析

由于数据收集过程中存在着监测误差、随机误差以及数据代表性不足等问题[31],排放清单估算不可避免地存在不确定性.本研究的不确定性主要来自于(1)部分技术路线缺少本地化的排放因子,可能与实际排放情况存在一定偏差;(2)国内对常规污染物SO2、NO、PM、PM10、PM2.5的研究起步早,估算方法及相关数据更为完善,不确定性较低,而关于重金属Hg、Pb、Cd、Cr、As等的研究较少,常规大气污染控制措施对重金属的协同脱除效率、煤中重金属含量等数据的不确定性偏大.

本研究采用蒙特卡洛模拟法进行不确定性研究.使用Oracle Crystal Ball软件进行抽样计算,假定燃煤消耗量是变异系数为5%的正态分布,设定随机抽样次数为10000次,置信度设置为95%;煤中重金属含量设定为对数正态分布;煤燃烧时重金属释放率设定为三角分布;大气污染控制设施对SO2/NO/ PM的脱除效率中,将袋式除尘、机械除尘、LNB对SO2/NO/PM的脱除效率设定为三角分布,其余均设定为正态分布;大气污染控制设施对烟气中重金属的协同脱除效率中,将湿法除尘对重金属的协同脱除效率设定为三角分布,其余均设定为正态分布.模拟出2020年京津冀地区燃煤工业锅炉大气污染物排放量的不确定度分别为SO2(-21.51%～+21.57%)、NO(-12.59%～+13.00%)、PM(-22.40%～+24.51%)、PM10(-19.12%～+21.73%)、PM2.5(-15.52%～+16.73%)、Hg(-27.78%～+33.33%)、Pb(-33.53%～+41.02%)、Cd(-40.04%～+49.90%)、Cr(-33.63%～+36.87%)、As(-35.73%～+44.27%).

由图6可以看出,SO2的不确定性主要来自于脱硫效率、燃煤消耗量以及产污系数的不确定性;NO的不确定性主要来自于燃煤消耗量、产污系数以及脱硝效率的不确定性;PM、PM10、PM2.5的不确定性主要来自于除尘效率、产污系数以及燃煤消耗量的不确定性;重金属Hg的不确定性主要来自于煤中重金属含量、除尘脱硫设施对重金属协同脱除效率的不确定性;Pb、Cd、Cr、As的不确定性主要来自于脱硫设施对重金属的协同脱除效率、煤中重金属含量以及燃煤消耗量的不确定性.

2.3 与其他研究对比

王慧丽等[2]对2012年京津冀地区燃煤锅炉大气污染物排放特征的研究结果表明2012年京津冀地区燃煤锅炉SO2、NO、PM10、PM2.5的排放量分别为90.81,30.88,14.64,8.07万t,是本研究的41.7～ 361.9倍.张朝环等[32]通过统计年鉴和公开发表的文献统计信息,计算出2015年京津冀地区燃煤工业锅炉SO2、NO、PM排放量分别为130.2,59.78,66.76万t,为本研究的80.1～226.1倍.究其原因是在更为严格的环境管理背景下,京津冀地区基本淘汰了35t/h以下的燃煤工业锅炉,65t/h以上的燃煤工业锅炉也基本实现了超低排放改造,且高效大气污染控制设施逐渐推广使用,新建燃煤工业锅炉蒸吨数的不断提高,使污染物排放量有了明显的下降.与王慧丽等[2]的研究中2012年京津冀地区燃煤工业锅炉的煤耗量7980.17万t相比,本研究中2020年京津冀地区燃煤工业锅炉的煤耗量下降到了1149.0万t,也是大气污染物排放量降低的一个重要原因.

针对京津冀地区燃煤工业锅炉的重金属排放研究,Zhu等[5]构建了1980～2012年京津冀及周边地区12种有害重金属的大气排放清单,结果显示2012年12种有害重金属大气排放总量为8704.6t,燃煤工业锅炉占据了33.5%,即2916.0t,且集中在中部和东南部平原地区,排放最高的3个城市为唐山、邯郸和天津.本研究重金属的总排放量为3.2t,天津市、河北省承德市、唐山市为排放量最高的3个城市.引起差异的主要原因一方面是排放量较大的Zn、Cu、Se、Ni等重金属元素未列入本研究范围内.另一方面,2012年还未大范围推广安装高效大气污染控制设施,近些年来通过一系列燃煤工业锅炉综合治理设施,高效大气污染控制设施的安装比例不断增加,进一步提高了对重金属的协同脱除效率,大气污染控制设施对重金属的综合去除效率为80.97%～ 98.86%(Hg)、85.82%～99.45%(Cr)、98.13%～ 99.99% (Pb)、70.47%～99.92% (As)[29].因此,燃煤工业锅炉重金属排放量逐年下降.

3 结论

3.1 2020年京津冀地区燃煤工业锅炉常规大气污染物SO2、NO、PM、PM10、PM2.5排放量分别为6351, 7399, 2952, 825, 399t,其中PM10和PM2.5分别占PM排放总量的27.9%和13.5%.重金属Hg、Pb、Cd、Cr、As的排放量分别为197.9, 1391.3, 32.0, 1214.2, 362.4kg.

3.2 65t/h及以上大型燃煤工业锅炉对各种污染物的排放分担率最高,达51.1%～81.2%,是今后控制的重点.35t/h以下燃煤工业锅炉污染物排放分担率最少,约为1.8%～11.6%.

3.3 河北省承德市、唐山市、张家口市为污染物排放量最大的3个城市,3个城市对各污染物的总排放占比在14.6%～71.9%之间.各城市经济发展水平、锅炉容量及煤炭消耗量等均是影响燃煤工业锅炉排放量的主要因素.

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Ministry of Ecology and Environment. Notice on printing and distributing the manual of the second national pollution source census (trial version) [EB/OL]. http://zwgk.lingbi.gov.cn/3714695/37555316.html.

[27] 环境保护部.关于发布《大气可吸入颗粒物一次源排放清单编制技术指南(试行)》等5项技术指南的公告[EB/OL]. http://www.mee. gov.cn/gkml/hbb/bgg/201501/t20150107_293955.htm.

Ministry of Ecology and Environment. Announcement on the release of five technical guidelines such as "technical guidelines for compilation of primary source emission inventory of Atmospheric Inhalable Particles (trial)" [EB/OL]. http://www.mee.gov.cn/gkml/ hbb/bgg/201501/t20150107_293955.htm.

[28] 环境保护部.关于发布《大气细颗粒物一次源排放清单编制技术指南(试行)》等4项技术指南的公告[EB/OL]. http://www.mee. gov.cn/gkml/hbb/bgg/201408/t20140828_288364.htm.

Ministry of Ecology and Environment. Announcement on the release of four technical guidelines including "technical guidelines for the compilation of primary emission inventory of atmospheric fine particles (trial)" [EB/OL]. http://www.mee.gov.cn/gkml/hbb/bgg/ 201408/t20140828_288364.htm.

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Sophisticated emission inventory of air pollutants from coal-fired boilers in Beijing-Tianjin-Hebei region.

LIU Jie-yu1, GAO Jia-jia1, TONG Ya-li1, YUE Tao2*, WANG Kun1, WANG Xin3**

(1.Institute of Urban Safety and Environmental Science, Beijing Academy of Science and Technology, Beijing 100054, China；2.University of Science and Technology Beijing, Beijing 100083, China；3.China National Environmental Monitoring Center, Beijing 100012, China)., 2022,42(5)：2041～2049

Based on environmental statistics data, a sophisticated county-based emission inventory on multiple air pollutants from coal-fired industrial boilers (CFIBs) in Beijing-Tianjin-Hebei (BTH) region in 2020 was established by using the emission factor method. Results showed that the emission of SO2, NO, particulate matter (PM), PM10, PM2.5from CFIBs in BTH region were about 6351, 7399, 2952, 825, 399t, respectively, of which the emission of PM10and PM2.5accounted for 27.9% and 13.5% of the PM emission. The trace metal emissions of Hg, Pb, Cd, Cr and As were 197.9, 1391.3, 32.0, 1214.2, 362.4kg, respectively. CFIBs with the capacity above 65t/h was the dominant emission sources, and their emission of various pollutants accounted for 51.1% to 81.2% of the total emissions in BTH region, which would be the focus of pollution control and compliance management in the future. Chengde, Tangshan and Zhangjiakou were the top three cities with the largest pollutant emissions with their combined emission accounting for 14.6%～71.9% of the total emissions in the whole BTH region. Some counties within Tianjin, Langfang and Tangshan had relatively high pollutants emission intensities.

coal-fired industrial boilers；air pollutants；county-based emission inventory；Beijing-Tianjin-Hebei region

X51

A

1000-6923(2022)05-2041-09

刘洁玉(1995-),女,山西晋城人,北京市科学技术研究院城市安全与环境科学研究所硕士研究生,主要从事大气污染控制研究.发表论文4篇.

2021-10-22

北京市自然科学基金资助项目(8192014);国家自然科学基金资助项目(21607008);北京市科学技术研究院创新团队计划(IG201804N);中国科学院陆地表层格局与模拟院重点实验室开放基金资助项目(2020)

* 责任作者, 教授, yt@bmilp.com; ** 研究员, wangxin@cnemc.cn