非线性光学晶体Na3La9O3(BO3)8的高功率纳秒激光三倍频特性研究

唐光鑫，刘 旺，王丽荣，李云飞，张 玲，张国春

(1.中国科学院半导体研究所，中国科学院半导体材料科学重点实验室，北京 100083;2.中国科学院理化技术研究所，北京人工晶体研究与发展中心，中国科学院功能晶体与激光技术重点实验室，北京 100190;3.中国科学院大学，北京 100049)

0 引 言

紫外激光波长短、单光子能量高、分辨率高，能够实现精细加工。在生物工程、材料制备、集成电路及半导体工业等领域具有重要的应用[1-6]。获得紫外激光的有效方法是利用半导体光源泵浦激光晶体产生红外激光，再通过非线性光学晶体的频率变换产生二次和三次谐波，从而把红外激光转换为紫外激光。非线性频率变换技术的关键是非线性光学晶体。LiB3O5(LBO)晶体易生长，晶体光学质量好，光学转换效率高，广泛应用于激光三倍频转换研究中，但是其微潮解性在一定程度上限制了其应用[7-8]。β-BaB2O4(BBO)晶体具有大的非线性光学系数，但其较大的双折射导致走离角大[9-10]，光折变效应明显，且其具有较严重的潮解特性，不能在常温下长期使用。CsB3O5(CBO)晶体非线性光学系数较大，晶体也比较容易生长，但同样是一定的潮解性限制了其进一步的实际应用[11-12]。La2CaB10O19(LCB)晶体光学转换效率高并且不潮解，但其生长困难，晶体光学质量有待进一步提升[13-14]。

本文对NLBO激光三倍频器件进行了重新加工，并对其激光三倍频性能进行了重新研究。利用重复频率10 kHz、脉冲宽度10 ns的1 064 nm激光器，通过LBO晶体倍频产生532 nm激光，再经NLBO晶体三倍频产生355 nm紫外纳秒激光。当1 064 nm激光泵浦功率为38.3 W时，LBO晶体倍频获得532 nm激光功率为11.8 W，NLBO晶体三倍频获得的355 nm紫外激光输出功率为152.5 mW，是目前基于NLBO晶体输出的最高功率。另外，在实验过程中，NLBO晶体实现最佳相位匹配时并非正入射，所以对NLBO晶体进行了精确的温度控制，并测量了不同温度下的NLBO晶体实现三倍频最佳相位匹配时的实际角度偏差，从实验角度对NLBO晶体的三倍频最佳相位匹配角度进行了修正。

1 实 验

基于NLBO晶体的高功率纳秒激光三次谐波产生装置图如图1所示。1 064 nm激光器重复频率为10 kHz，脉冲宽度为10 ns，最高平均输出功率为120 W。1 064 nm半波片(λ1 064 nm/2)和1 064 nm偏振片P1共同控制1 064 nm激光功率。通过功率计测量不镀膜熔石英平面镜M1反射的1 064 nm激光，从而实时监测光路中1 064 nm激光功率。焦距f=150 mm的透镜L1及焦距f=-50 mm透镜L2组成缩束系统，对1 064 nm基频光进行3∶1缩束。透镜L1和透镜L2都镀有1 064 nm激光高透膜。倍频晶体LBO尺寸为4 mm×4 mm×15 mm，切割角度为θ=90°，φ=11.3°，晶体两端面镀有1 064 nm和532 nm的高透膜。双波长波片的作用是不改变1 064 nm基频光的偏振方向，使532 nm倍频光变成水平偏振光，从而满足三倍频晶体NLBO的 Ⅰ类相位匹配要求。NLBO晶体尺寸为4 mm×4 mm×10.3 mm，切割角度为θ=49.8°，φ=90°，为Ⅰ类匹配。355 nm半波片(λ355 nm/2)使355 nm激光变为水平偏振，减少布儒斯特分光棱镜P2处的偏振损耗。布儒斯特分光棱镜P2将1 064 nm、532 nm及355 nm波长激光空间分离，实现355 nm激光功率的准确测量。

图1 基于NLBO晶体的355 nm纳秒紫外激光产生装置图Fig.1 Experimental setup of 355 nm nanosecond ultraviolet laser generation based on NLBO crystal

2 结果与讨论

2.1 1 064 nm与532 nm激光特性

由于1 064 nm激光器本身输出功率不可调，因此在激光器出口设置了λ1 064 nm/2半波片以及1 064 nm偏振片P1，通过调节λ1 064 nm/2半波片使基频光具有不同的偏振方向，再通过偏振片P1使得垂直偏振的s光反射，水平偏振的p光透射，从而控制光路中透射的水平偏振1 064 nm基频光的功率。为了能够实时读取光路中1 064 nm基频光的功率，设置具有小角度的不镀膜熔石英平面镜M1，其反射的1 064 nm激光功率与透射的1 064 nm激光功率有着一定的比例关系，实验测量值如图2所示。经过线性优化拟合后1 064 nm激光透射功率与反射功率的关系为：y=13.114x-0.173。

图2 1 064 nm激光反射与透射关系Fig.2 Relationship between reflection and transmission of 1 064 nm laser

为了能够保证LBO晶体稳定工作将该晶体控温在40 ℃条件下。实验测得532 nm倍频激光输出功率与1 064 nm基频光功率的变化关系如图3所示，1 064 nm基频光功率为109.1 W时，532 nm倍频光输出功率为58.7 W，转换效率为53.8%。

图3 532 nm激光输出功率随1 064 nm泵浦光功率的变化关系Fig.3 Output power of 532 nm laser as a function of 1 064 nm pump laser

实验中采用型号为Spiricon LBA-USB-SP620的激光光斑分析仪，在三倍频晶体NLBO处分别测量1 064 nm及532 nm激光光斑，如图4(a)、(b) 所示。所测得的532 nm倍频光光斑比1 064 nm基频光光斑尺寸略小，1 064 nm基频光的光斑长轴为1.317 mm，短轴为0.813 mm，532 nm倍频光的光斑长轴为1.173 mm，短轴为0.696 mm。

图4 (a)NLBO晶体处1 064 nm基频光光斑；(b)NLBO晶体处532 nm倍频光光斑Fig.4 (a) 1 064 nm laser spot at NLBO crystal; (b) 532 nm laser spot at NLBO crystal

2.2 355 nm激光特性分析

355 nm紫外激光输出如图5所示，当1 064 nm基频光功率为38.3 W时，355 nm紫外激光输出功率为152.5 mW，是目前采用NLBO晶体获得的三倍频激光最高功率输出，转换效率为0.40%。

图5 355 nm激光输出功率随1 064 nm泵浦光功率的变化关系Fig.5 Output power of 355 nm laser as a function of 1 064 nm pump laser

本实验中三倍频转换效率偏低，一般认为主要是以下几个原因造成的：首先在实验过程中，NLBO晶体内部存在明显的光路，这是由晶体内部的散射颗粒造成的，说明所用的NLBO晶体器件内部存在缺陷，这导致得到的355 nm输出功率和转换效率都不够高，也造成NLBO晶体在实验过程中被激光损伤。其次，三倍频过程中入射至NLBO晶体体内的1 064 nm和532 nm光斑直径较大，峰值功率密度较低(最大约几十MW/cm2)，而转换效率是与峰值功率密度成正比例关系的，所以三倍频转换效率较低。另一个可能的原因是所用的晶体器件所切角度与其实际的最佳相位匹配角度尚存在偏差，所以实验中晶体器件并非正入射，这对参与三倍频的1 064 nm和532 nm激光有菲涅尔损耗，所以最终得到的355 nm输出功率和转换效率都不够高。为了精确得到NLBO晶体激光三倍频的最佳相位匹配角度，进一步对其激光三倍频相位匹配特性进行了研究。对NLBO晶体进行了精确的温度控制，并测量了晶体在不同温度下实现最佳激光三倍频输出时的角度偏转。控温炉的控温精度为±0.1 ℃，放置晶体的样品台最小偏转角度为2′。表1所示为实际测得的不同温度下NLBO晶体角度偏转情况。根据晶体的切割角度θ=49.8°，φ=90°，可得出该晶体不同温度下的最佳相位匹配角，如图6所示。

表1 不同温度下NLBO晶体激光三倍频相位匹配情况Table 1 Phase matching of third harmonic laser generation of NLBO crystal at different temperatures

图6 不同温度下最佳相位匹配角Fig.6 Optimum phase-matching angle at different temperatures

3 结 论

本文对NLBO晶体的高功率纳秒激光三倍频性能进行了研究。基于重复频率10 kHz、脉冲宽度10 ns的1 064 nm激光器，经Ⅰ类LBO晶体倍频产生532 nm激光，再通过NLBO晶体三倍频产生355 nm紫外纳秒激光。当1 064 nm基频光功率为38.3 W时，获得的355 nm紫外激光转换效率为0.40%，输出功率为152.5 mW，是目前NLBO晶体三倍频激光输出的最高功率。实验进一步证明了NLBO晶体三倍频激光输出的应用潜力。实验测量了不同温度下的NLBO晶体实现三倍频最佳相位匹配时的实际角度偏差，从实验角度对NLBO晶体的三倍频最佳相位匹配角度进行了修正。实验结果表明，NLBO是一种有应用潜力的光学晶体，进一步提升NLBO晶体光学质量、优化三倍频光路设计、晶体镀增透膜以及提高器件的加工精度将会获得紫外激光更高的输出功率和转换效率。