开冷温度对厚壁管线钢组织和低温力学性能的影响

陈博轩，李红英，杨建华，彭宁琦，王晓峰，李阳华，赵映辉，吉玲康

(1.中南大学材料科学与工程学院，湖南长沙，410083；2.湖南华菱湘潭钢铁有限公司，湖南湘潭，411101；3.南华大学土木工程学院，湖南衡阳，421001；4.衡阳华菱钢管有限公司，湖南衡阳，421001；5.中国石油天然气集团公司管材研究所，陕西西安，710077)

未来10年是我国碳达峰和碳中和的关键时期。随着能源消费结构优化的紧迫性提高，我国对于油气的需求将保持快速增长态势。我国缺油、少气，进口的石油和天然气以及西部油气资源都要通过管道长距离输运到需求旺盛的中部、东部地区。随着输送距离增加，长输管道面临复杂地质条件及恶劣服役环境的挑战[1]。例如，中俄东线输气管道，途经林海雪原等永冻土地区，最低气温达到−48 ℃，钢材的断裂类型由韧性断裂过渡为解理断裂，其断裂应力可能远低于室温下的屈服极限，容易发生脆断失效，造成环境污染和重大财产损失[2]。油气输送管道通常由控轧控冷(TMCP)的热轧态钢板焊接而成，为了保障低温环境下高压输送油气的管道安全，人们对管线钢板厚度及在低温环境下的力学性能提出了更高要求。随着板厚增加，轧制和冷却过程难以控制，应力场和温度场难以均匀，特别是在厚度方向上组织均匀性降低，心部晶粒容易发生粗化，导致钢板的脆性断裂倾向增大[3]。此外，厚板焊接时容易产生较大的焊接应力并导致焊接钢管变形，同时，还会出现组织粗大、残余应力过大和焊接裂纹等问题。TMCP 的开冷温度对热轧厚板的组织性能影响很大，适当的开冷温度能够有效调整钢板的铁素体和贝氏体比例及取向关系，易于得到韧性较好的亚结构，进而确保管线钢的韧脆转变温度低于工作温度，获得较高的起裂和止裂韧性，增加管道在低温环境下的服役安全性[4−5]。目前，国内外对厚规格管线钢板的组织形态及低温力学性能研究较少，尤其是对于在不同开冷温度下，X70钢级厚规格管线钢的组织演化和相应的低温断裂行为的研究更少[6−11]。为此，本文以不同开冷温度的厚壁管线钢板为研究对象，进行低温力学性能测试和系列温度冲击试验，结合微观组织及晶粒取向关系分析，研究不同开冷温度对热轧态实验钢低温断裂行为的影响，以便为厚壁耐低温管线钢的性能优化和工业实践提供参考。

1 实验材料与方法

实验材料为工厂生产的3种热轧态钢板，其厚度均为31.75 mm，化学成分如表1所示，TMCP参数如表2所示。

表1 实验钢的化学成分(质量分数)Table 1 Chemical composition table of experimental steel(mass fraction) %

表2 3种实验钢的TMCP参数Table 2 The main controlled cooling parameters of experimental steel

根据GB/T 13239—2006“金属材料低温拉伸试验方法”，在实验钢板1/4 厚度方向上取样，加工成标准棒状拉伸试样，如图1所示。在装备有低温环境箱和M12 螺纹夹具的MTS810 电子万能实验机上进行低温拉伸实验，采用液氮+无水乙醇溶液对环境箱和样品进行控温，实验温度为−10，−20，−30，−40，−50 和−60 ℃，每个样品保温时间为10min。

图1 低温拉伸试样粒径及加工要求示意图Fig.1 Schematic illustration of low temperature tensile sample dimensions and processing requirements

根据GB/T 229—2020“金属材料夏比摆锤冲击试验方法”，在实验钢板1/4 厚度处取样，并加工成10 mm×10 mm×55 mm 的夏比V 型缺口样品，在NI750F 全自动摆锤式冲击试验机上进行系列低温冲击实验。冷却池为液氮+无水乙醇溶液，实验温度为−60～−10 ℃，温度间隔为−10 ℃，试样的保温时间为30 min。

在实验钢板1/4 厚度处切取平行于轧向的试样，用于金相显微镜(OM)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)观察、X 射线衍射(XRD)和电子背散射衍射(EBSD)分析。OM和SEM试样须经过机械研磨与抛光，然后在体积分数为4%的硝酸酒精溶液中进行腐蚀，其中OM 试样的腐蚀时间为10 s，SEM 试样的腐蚀时间为15 s。EBSD试样需进行电解抛光，抛光液是体积分数为10%的高氯酸酒精溶液。采用LEICA DMI3000M金相显微镜、SIRION200 场发射扫描电镜、Talos F200x透射电镜观察实验钢的显微组织。采用配备有EBSD探测器的ZEISS EVO MA10扫描电镜对试样进行取向分析，使用HKL Channel 5软件分析试样的晶体学取向特征。

2 结果与分析

2.1 开冷温度对热轧钢显微组织的影响

控轧控冷参数决定热轧钢的显微组织类型，其中开冷温度的影响显著。图2所示为3种开冷温度对应实验钢室温组织的金相照片，基体组织均为铁素体和贝氏体。从图2可见：当开冷温度为760 ℃时(见图2(a))，对应的组织为准多边形铁素体、多边形铁素体和粒状贝氏体[12]；当开冷温度为740 ℃时(见图2(b))，对应的组织为多边形铁素体、粒状贝氏体和贝氏体铁素体；当开冷温度为720 ℃时(见图2(c))，对应的组织为多边形铁素体和贝氏体铁素体。

图2 不同开冷温度对应实验钢室温组织的OM照片Fig.2 OM photos of experimental steels at different start cooling temperatures

图3所示为3种开冷温度对应实验钢室温组织的SEM 照片。从图3可见：当开冷温度为760 ℃时(见图3(a))，室温组织存在较多粒径较大的准多边形铁素体和粒状贝氏体，还有少量的多边形铁素体，细小的M/A 组元在晶内弥散分布；当开冷温度为740 ℃时(见图3(b))，多边形铁素体比例增大，粒状贝氏体比例减小，贝氏体铁素体晶界处存在相互平行的铁素体片条，向晶内生长，部分M/A 组元连续分布在晶界处，其余M/A 组元分布于晶粒内部；当开冷温度为720 ℃时(见图3(c))，多边形铁素体比例进一步增加，粒状贝氏体比例进一步减小，板条状贝氏体铁素体比例增大，大量长条状M/A组元在晶内平行排布。

图3 不同开冷温度对应实验钢室温组织的SEM照片Fig.3 SEM photos of experimental steels at different start cooling temperatures

为了研究3种开冷温度实验钢组织的位错分布和结构类型，采用透射电镜观察实验钢室温组织，得到M/A 组元的选区电子衍射花样。不同开冷温度下实验钢室温组织的TEM 照片及选区电子衍射花样如图4所示。从图4可见：当开冷温度为760 ℃时(见图4(a)和图4(b))，准多边形铁素体内存在高密度的位错，而且受到第二相粒子的钉扎作用，相应的选区衍射只有一套衍射花样，为体心立方(100)点阵平面；当开冷温度为740 ℃时(见图4(c)和图4(d))，准铁素体内部的位错密度较低，粗大的贝氏体铁素体板条相互平行分布，板条边界处存在块状M/A 组元，相应的选区衍射花样呈现环状，为体心立方(100)点阵平面[13]；当开冷温度为720 ℃时(见图4(e)和图4(f))，铁素体等轴化的比例增大，内部位错密度非常低，M/A 组元处选区衍射显示存在2套相同的衍射花样，均为体心立方(111)点阵平面。

图4 不同开冷温度对应实验钢室温组织的TEM照片及选区电子衍射花样Fig.4 TEM photos and selected area electron diffraction patterns of experimental steels with different start cooling temperatures

进一步对3 种开冷温度下的实验钢进行XRD物相分析，结果如图5所示。从图5可见：实验钢物相主要为α相，观测不到面心立方奥氏体对应的峰，表明实验钢中基本不存在残余奥氏体，因此，实验钢中M/A组元实质为马氏体。

图5 不同开冷温度下实验钢的XRD物相分析结果Fig.5 XRD phase analysis results of experimental steels with different start cooling temperatures

3组实验钢M/A组元处的选区衍射花样均未标定出残余奥氏体，其中开冷温度为740 ℃的实验钢的M/A 组元处呈现环状衍射花样，开冷温度为720 ℃的实验钢的M/A组元处同样存在2套相同的衍射花样，结合物相分析的结果可知，两类衍射花样分别对应马氏体的不同变体。

图6和图7所示分别为1 号和2 号实验钢铁素体和M/A组元处的高倍TEM照片和元素面扫描分析结果。从图6可见：当开冷温度为760 ℃时，合金元素分布均匀，没有明显的富集现象。从图7可见：当开冷温度为740 ℃时，合金元素在M/A 组元处富集程度高。实验钢中Nb和Ti等合金元素与C元素的结合能力强，能够形成稳定碳化物，导致奥氏体中C元素的扩散激活能增大，C元素的扩散能力减弱，从而抑制奥氏体向铁素体的转变，导致富碳奥氏体在水冷结束后转化为贝氏体。随着开冷温度降低，合金元素扩散时间较长，Nb 和Ti等合金元素与C 元素充分结合，在M/A 组元处偏聚程度大，而其他区域Nb 和Ti 的碳化物分布较少，这些区域铁素体形成和长大受到的抑制作用逐渐消失。因此，结合图2可知，开冷温度为760 ℃的实验钢铁素体含量最少，开冷温度为720 ℃的实验钢铁素体含量最多。分析M/A组元的元素分布，发现在较低开冷温度下，M/A组元中C和Mn等合金元素含量较高，但实验钢的碳含量很低，表明在较低温度开冷时，M/A组元处发生了C和Mn等元素的扩散和偏聚。

图6 开冷温度为760 ℃时的实验钢铁素体和M/A组元处的高倍TEM照片和元素面扫描结果Fig.6 High magnification TEM photographs and element map scanning results of ferrite and M/A constituent with start cooling temperatures at 760 ℃

图7 开冷温度为740 ℃时的实验钢铁素体和M/A组元处的高倍TEM照片和元素面扫描结果Fig.7 High magnification TEM photographs and element map scanning results of ferrite and M/A constituent with start cooling temperatures at 740 ℃

计算得出实验钢冷却时的铁素体开始转变温度(Ar3)约为830 ℃[14]，由表2可以看出，3 种实验钢的轧制温度位于奥氏体单相区，而开冷温度均低于铁素体开始转变温度，因此，从铁素体开始转变到水冷的这段时间，实验钢的组织主要发生奥氏体向铁素体转变；开始冷却以后，原奥氏体晶界处能量较高，铁素体优先在晶界处形核[15]。由不同实验钢的显微组织照片可以看出：开冷温度会影响实验钢的转变产物以及合金元素偏聚程度；当开冷温度为760 ℃时，铁素体中碳原子扩散不充分，奥氏体中碳含量较低，来不及转变的低碳奥氏体在冷却过程中形成细小弥散的M/A 组元；当开冷温度降至740 ℃时，铁素体中的碳原子向周围奥氏体中扩散较充分，而碳原子富集程度较高的奥氏体在随后冷却过程中形成碳含量较高的粒状贝氏体和贝氏体铁素体；当开冷温度降至720 ℃时，铁素体中碳原子扩散时间较长，能够形成富碳的贝氏体铁素体，M/A 组元沿着条状铁素体基体分布而呈现长条状特征。3种工艺的终冷温度相差不大，因此，实验钢均为铁素体和贝氏体的双相组织，但各相的粒径和体积分数有较大差别。

2.2 开冷温度对热轧钢微观取向的影响

为了研究不同开冷温度实验钢的平均有效晶粒粒径和晶界取向差等组织特征，对实验钢TDRD 面进行EBSD 分析，结果如图8所示，其中，图8(a)，(b)和(c)所示为实验钢的反极图(inverse pole figure，IPF)，图8(d)，(e)和(f)所示为实验钢的取向差角分布。在反极图中，大于15°的大角度晶界(high angle grain boundary，HAGB)用黑线表示。从图8可以看出：部分具有大角度晶界的晶粒内存在平行排布的板条束，分割了整个大角度晶粒(见图8(a)，(b)和(c))；当开冷温度为760 ℃时，贝氏体体积分数较高，周围分布有长条状的准多边形铁素体，大角度晶界占比仅有31.7%(见图8(a)和(d))；当开冷温度降至740 ℃时，近等轴状多边形铁素体比例上升，粒径较小，大角度晶界占比达到35.6%(见图8(b)和(e))；当开冷温度降至720 ℃时，铁素体比例进一步增加，平均有效晶粒粒径增大且大部分等轴化，大角度晶界占比降低至34.1%(见图8(c)和(f))。

分析3组实验钢的取向关系，发现大角度晶界主要分布于原奥氏体晶界和部分贝氏体转变组织的界面处，贝氏体转变组织以贝氏体亚结构为主，包括贝氏体板条束、板条片和M/A 组元，其中板条束和部分块状弥散分布的M/A 组元之间为大角度晶界，而板条片之间为小角度晶界，因此，多边形铁素体在反极图中体现为晶界平直的大角度晶粒，粒状贝氏体为大角度晶粒及其内部的块状小角度晶粒，贝氏体铁素体为大角度晶界及其包围的平行板条束。

取向差角大于15°的大角度界面能量最高且趋于固定值，能够有效阻碍裂纹的扩展，提高材料的断裂韧性，因此，将EBSD图像中取向差角大于15°的大角度晶粒定为有效晶粒[16−18]。实验钢的大角度晶界占比越高，平均有效晶粒粒径越小。开冷温度为760 ℃的实验钢的平均有效晶粒粒径最大，达4.6 μm；开冷温度为720 ℃的实验钢的平均有效晶粒粒径处于两者之间，为4.1 μm；开冷温度为740 ℃的实验钢的平均有效晶粒粒径最小，只有3.9 μm，因此，开冷温度为740 ℃的实验钢的理论断裂强度最高，开冷温度为760 ℃的实验钢的理论断裂强度最低。

2.3 开冷温度对热轧钢低温力学性能的影响

优化热轧钢的TMCP 工艺，选取合适的开冷温度能够获得与强韧性相匹配的低温力学性能。图9所示为3种开冷温度实验钢的系列低温力学性能曲线。由图9(a)和图9(b)可以看出：在相同环境温度下，3种开冷温度实验钢的屈服强度和抗拉强度从大至小对应的实验钢依次为2号，3号和1号；当实验温度为−60 ℃时，2号实验钢的屈服强度和抗拉强度分别达到590 MPa和748 MPa；当实验温度从−60 ℃提高到−10 ℃时，实验钢的屈服强度和抗拉强度均不断减小；当实验温度为−10 ℃时，2号实验钢的屈服强度和抗拉强度分别为526 MPa和700 MPa。从图9(c)可以看出：在不同温度开冷的实验钢的断后伸长率差别不大，在20%～30%的范围内变化；在−60～−20 ℃范围内，2号实验钢的断后伸长率与3号实验钢的断后伸长率基本相同，均大于1 号实验钢的断后伸长率。从图9(d)可以看出：在相同实验温度下，1 号实验钢的屈强比(屈服强度/抗拉强度)最大，2 号和3 号实验钢的屈强比较小；当实验温度为−60 ℃时，3种实验钢的屈强比均较大，1 号、2 号和3 号实验钢的屈强比分别为0.82，0.78和0.78；随着实验温度升高，实验钢的屈强比均小幅度降低，当实验温度为−10 ℃时，1 号，2 号和3 号实验钢的屈强比分别为0.79，0.75和0.75。

图10所示为3种开冷温度(760，740和720 ℃)的实验钢在不同温度下的夏比冲击吸收功。从图10可以看出：在相同实验温度下，夏比冲击吸收功从大至小分别对应2 号，3 号和1 号实验钢；对于同一种实验钢，夏比冲击吸收功随着冲击温度降低而减小，2号实验钢在−10 ℃时的冲击吸收功高达301 J，−60 ℃时的夏比冲击吸收功降为273 J；3 号实验钢在−60 ℃时的夏比冲击吸收功降为263 J；1 号实验钢在−60 ℃时的夏比冲击吸收功最低，只有251 J。

图10 不同温度下实验钢的夏比冲击吸收功Fig.10 Charpy impact energy of experimental steel at different temperatures

材料的强度与晶粒粒径呈负相关关系。由于管线钢的组织和亚结构较复杂，难以确定单个晶粒粒径，因此，引入有效晶粒概念，并对Hall-Petch关系式进行改进，如式(1)所示[19]。

式中：σc为断裂强度；E为弹性模量；γ′为裂纹尖端塑性变形功；ν为泊松比；dEGS为平均有效晶粒粒径。从式(1)可以看出，有效晶粒的平均粒径越小，材料的断裂强度越高。

平均有效晶粒粒径对实验钢的低温拉伸性能和冲击性能均有一定影响。结合图8和式(1)可知，实验钢的平均有效晶粒粒径越小，大角度晶界比例越高，断裂强度越高。此外，平均有效晶粒粒径越小的实验钢中，贝氏体铁素体内部板条束界分布更密集，裂纹扩展相同距离穿过更多的大角度晶界，消耗的能量增加，因此，开冷温度为740 ℃的实验钢的低温强韧性均得到提高。

当开冷温度较高时，实验钢的多边形铁素体含量少，变形协调性差，M/A 组元中马氏体变体少，合金元素富集程度低，对实验钢低温强度影响较小[20]。当开冷温度较低时，实验钢的多边形铁素体含量较高，受到外力时能有效地将变形由大应力处向小应力处转移，不会导致实验钢的低温韧性显著降低，M/A组元中马氏体变体较多，C和Mn等合金元素富集程度高，能够提高实验钢低温强度。

开冷温度为740 ℃时(见图3(b))，实验钢铁素体含量适中，平均有效晶粒粒径最小，包含弥散的块状和岛状富碳M/A 组元，因此，既具有较高的低温强度，又具有良好的低温韧性，适合服役于中俄油气输送东线等对于低温性能要求高的地区。

2.4 开冷温度对热轧钢低温拉伸断口的影响

实验钢拉伸时会出现断口分层现象，这是因为实验钢拉伸时心部应力集中程度最大，部分韧窝很容易聚集合并形成微裂纹，当应力达到裂纹扩展所需的临界应力时微裂纹扩展，导致断口中心出现分层现象。图11～13所示分别为3种开冷温度(760，740和720 ℃)的实验钢的低温拉伸宏观断口形貌及方框区域放大后的微观形貌，实验温度分别为−20，−40 和−60 ℃。由宏观形貌照片可以看出：不同实验钢在不同实验温度下的宏观拉伸断口均呈现杯锥状，具有纤维区、放射区和剪切唇区，在纤维区的中部出现分层裂纹，分层裂纹的两侧分别为解理面和韧窝；在同一实验温度下，2 号实验钢低温拉伸断口的中心分层程度轻微，1号实验钢低温拉伸断口的中心分层最严重。

图11所示为3种开冷温度(760，740和720 ℃)的实验钢在−20 ℃时拉伸断口的SEM 照片。图11(a)和(c)所示的宏观断口均出现了2处尺寸较大的分层裂纹，分布于断口纤维区左右两侧，而图11(b)所示的宏观断口仅出现1处尺寸较小的分层裂纹，分布于断口纤维区左侧。由图11(d)，(e)和(f)可见，等轴状韧窝尺寸细小，密度较大，其中图11(f)所示微观断口中出现了几处小裂纹，均分布于解理面与韧窝的交界区域，与分层裂纹扩展路径一致。

图11 3种实验钢在环境温度为−20 ℃时拉伸的断口形貌Fig.11 Tensile fracture morphologies of experimental steel when the ambient temperatures is −20 ℃

图12所示为3种开冷温度(760，740和720 ℃)的实验钢在−40 ℃时拉伸断口的SEM照片，其中，图12(a)和(c)所示的宏观断口分层裂纹贯穿了纤维区，图12(b)所示的分层裂纹接近平行，延伸至纤维区中心。相比于−20 ℃时拉伸断口的微观组织，图12(d)，(e)和(f)所示断口的韧窝密度减小，韧窝直径的差距增大，二次裂纹数量增多，解理面所占比例增大。

图12 3种实验钢在环境温度为−40 ℃时拉伸的断口形貌Fig.12 Tensile fracture morphologies of experimental steel when the ambient temperatures is −40 ℃

图13所示为3种开冷温度(760，740和720 ℃)的实验钢在−60 ℃时拉伸断口的SEM照片，其中，图13(a)，(b)和(c)所示宏观断口的表面比较平坦，断口中心的分层裂纹均横向贯穿了整个断口。相比于−20 ℃和−40 ℃时的拉伸断口，图13所示断口微观形貌的韧窝数量最少，部分大尺寸韧窝合并形成了尺寸更大的凹坑，解理面区域进一步扩大，部分解理面上出现阶梯状的分层现象[21]。

图13 3种实验钢在环境温度为−60 ℃时拉伸的断口形貌Fig.13 Tensile fracture morphology of experimental steel when the ambient temperatures was −60 ℃

随着实验温度降低，抗拉强度降低，但解理裂纹扩展所需要的临界应力基本保持不变，实验钢的低温拉伸断口解理程度增大，韧窝密度降低，断口中心分层程度加重，细小裂纹数量增多。当实验温度为−60 ℃时，实验钢脆性较大，裂纹沿着心部不断扩展，最终横向贯穿整个断口。此外，在拉应力作用下，细小裂纹萌生于变形不均匀的解理面和韧窝交界处，并沿着界面向两侧扩展。

在室温条件下，M/A 组元中马氏体作为硬相能够钉扎晶界，阻碍裂纹的扩展，而在低温条件下，细小M/A 组元的马氏体脆性增大，钉扎位错的能力较弱，受到外力作用时容易产生应力集中，成为裂纹萌生的位置[22]。与开冷温度为760 ℃的实验钢相比，开冷温度为740 ℃和720 ℃的实验钢其M/A 组元粒径较大，位错钉扎能力较强，且贝氏体铁素体密集分布的板条束产生了亚晶界强化，阻碍裂纹扩展，显示出较强的低温韧性。体积分数较高的多边形铁素体的晶界为大角度晶界，裂纹沿着大角度晶界扩展需要消耗更多能量，多边形铁素体与M/A组元的组合也增强了变形协调性。此外，对于较低温度开冷的实验钢，平均有效晶粒粒径减小，屈服强度和断裂强度提高，但断裂强度提升更加明显，导致韧脆转变温度下降，因此，开冷温度为740 ℃和720 ℃时的实验钢断口分层现象较弱，断口的解理程度较低，细小裂纹的数量较少。在3种实验钢中，开冷温度为740 ℃时的实验钢的块状M/A 组元含量较高，平均有效晶粒粒径只有3.9 μm，大角度晶界占比达到35.6%，裂纹偏折次数多，其低温止裂韧性最好。

3 结论

1)在720 ℃～760 ℃的开冷温度范围内，实验钢主要发生铁素体和贝氏体转变；随着开冷温度降低，多边形铁素体含量增加，粒状贝氏体含量减少，板条状贝氏体铁素体含量增加，M/A 组元先由细粒状转变为块状和岛状，再转变为长条状，其主要组分仍为马氏体及其变体。

2)开冷温度对实验钢的微观取向和元素分布均有一定影响。当开冷温度为760 ℃时，实验钢的平均有效晶粒粒径高达4.6 μm，大角度晶界占比只有31.7%；当开冷温度为720 ℃时，实验钢平均有效晶粒粒径为4.1 μm，大角度晶界占比为34.1%；当开冷温度为740 ℃时，实验钢平均有效晶粒粒径降低到3.9 μm，大角度晶界占比高达35.6%，合金元素在M/A组元处产生明显偏聚，实验钢的理论断裂强度较高。

3)在低温条件下，开冷温度为740 ℃的实验钢的低温强度和低温韧性较高，屈服强度不低于526 MPa，抗拉强度不低于700 MPa，断后伸长率高于24.6%，低温冲击吸收功高于273 J。