离心萃取器混合区内三相流的CFD-PBM模拟

段五华，王澄谦，郑 强

（清华大学 核能与新能源技术研究院，北京 100084）

0 引言

环隙式离心萃取器是一种高效的溶剂萃取设备，其工作区结构如图1所示，主要由转筒和外壳构成。其工作过程和优点可参考文献[1]。目前，环隙式离心萃取器已广泛用于核工业、废水处理、生物化工、制药、稀土分离和湿法冶金等许多工业领域[2-9]。

图1 环隙式离心萃取器Fig.1 Annular centrifugal contactor

要实现环隙式离心萃取器的科学设计和运行调控，必须准确掌握环隙式离心萃取器内流体流动特性。然而，环隙式离心萃取器混合区内流体流动是一种特殊的泰勒-库特（Taylor Couette）流，比较复杂，同时，其结构也较复杂，这样导致难以采用传统的实验方法来准确获得和描述其混合区内流体流动特性，使得目前其设计和运行调控尚缺乏科学性。近年来，计算流体力学（Computational Fluid Dynamics，CFD）模拟已广泛应用于各种设备内流体流动特性的研究[10-11]，并已应用于环隙式离心萃取器内流体流动特性的研究，特别是对气-液两相流流动的模拟研究较多[1，12-13]，但对气 - 液 - 液三相流流动的模拟研究较少，而离心萃取器实际生产运行时都是气-液-液三相流。

气-液-液三相流的CFD模拟研究主要可分为两大类，一类是关注各相界面的形状与形变的“真实”模拟，一类是忽略界面形状信息的简化模拟。在当前的计算能力下，由于环隙式离心萃取器内气-液-液三相流流动高度复杂，因此，“真实”模拟很难进行。在简化模拟中，群体平衡模型（Population Balance Model，PBM）是最常用研究多相流动体系中分散相分布的模拟方法，其核心思想是通过跟踪实体（颗粒、液滴、气泡、细胞、事件等）的数，将实体的微观行为（聚并、破碎、成核、生长等）和宏观属性（颗粒数密度、粒径、面积、体积等）联系起来。PBM描述的液滴不但随流场流动，还发生成核、生长、聚并、破碎等微观行为，与真实的多相流流动状况接近。在环隙式离心萃取器内，分散相以液滴群形式存在，因此，PBM适合处理环隙式离心萃取器内气-液-液三相流。耦合CFD-PBM开展环隙式离心萃取器内气-液-液三相流流动的模拟研究，可获得真实的流场行为，并且能获得分散相的液滴尺寸分布等流动特性，进而获得液-液界面面积，从而预测传质性能。分散性液滴群主要发生在环隙式离心萃取器的混合区，为此，本文开展了70 mm环隙式离心萃取器混合区内气-液-液三相流的CFD-PBM模拟探索研究，主要研究了转速对相分布和液滴平均直径分布以及进口有机相体积分数对液滴平均直径分布的影响，以便深入认识和掌握环隙式离心萃取器内流体流动特性，进一步提高我国离心萃取器的设计和运行调控水平。

1 模拟方法

1.1 物理模型

环隙式离心萃取器混合区流域包括外壳中的环隙区流域和转筒底部的外壳区流域（含固定叶片区域），如图2（a）所示。在CFX模拟软件中对混合区进行网格划分，划分结果如图2（b）所示。CFX模拟软件生成网格是基于有限体积法。在生成网格时，设定混合区整个流域最大的网格尺寸为0.002 m，由于在转筒壁面附近的流体有较大的速度梯度，为此，采用网格生成器的Mesh-Control功能对其表面进行了细化，所生成的网格为非结构化四面体结构，总数为763 224。

图2 混合区流域及其网格Fig.2 Flow region and mesh of the mixing zone

模拟所涉及的离心萃取器几何结构尺寸和物性见表1。而且，对于空气与水的相间动量传递，设定曳力系数为0.44；而对于有机相与水相间的动量传递，则选择Ishii Zuber模型。

表1 模拟参数Tab.1 Parameters for the simulation

1.2 模拟的简化

环隙式离心萃取器正常运行时混合区内流体为多相、非稳、湍流流动，比较复杂，因此，在CFD-PBM模拟过程中，为减少计算量，在模拟时作了简化：（1）不考虑传热和传质模型，且假设流体为不可压缩的流体，其物性在传递过程中保持不变；（2）由于环隙式离心萃取器中有机相和水相的混合发生在液相主体中，因而，不需考虑气相对群体平衡模型的影响；（3）假定两相入口均采用混合液进入，且流量和组成相同；（4）采用小流比（O/A），即有机相在混合区内的体积分数比较小，不高于0.1，这样有机相对水相的作用比较小，因此，有机相对水相的影响几乎可以忽略，而且，有机相在连续的水相中分布将比较均匀，可以忽略追踪变量梯度的影响；（5）考虑自由液面对混合区内流型的影响，将环隙顶部的边界条件设置为开放边界条件，即与大气相通。

1.3 欧拉-欧拉多相流模型

多相流模拟研究采用的是欧拉-欧拉多相流模型。欧拉-欧拉多相流模型中两相的连续性方程和动量方程如下[14]：

求解过程采用均方根（Root Mean Square，RMS）残差作为收敛标准，设定收敛判据为RMS≤10-5。

1.4 群体平衡模型

1.4.1 模拟模型

群体平衡模→型（PBM）的研究对象是数密度分布函数n（L；，t）。数密度定义为单位体积内分散相微粒的数目。对于气-液-液三相体系中液滴流动计算，其群体平衡方程如下[15]：

式中 L ——液滴的特征向量空间，L=（L1，L2，…，→Lq），其中Li为液滴的第→i个特征参数；

式（3）中，左边第一项代表微粒数密度的时间变化；第二项是对流项，代表对流引起的微粒数密度变化；第三项是扩散项，代表微粒在主体中的扩散引起的微粒数密度变化；右边第一项是微粒自身特征参数的变化（如液滴的长大、晶体的成核结晶等）引起的数密度分布变化。

通→过对式（3）的求解，得到数密度分布函数n（L；x，t），最终可通过积分计算得到各个量，如：液滴平均直径、液滴总表面积、溶质浓度分布等。其中，S（L，t）由 4 部分组成，可表示为：

式中 BC（L，t）——由于小尺寸液滴聚并成为所关注尺寸的液滴而造成的数密度增加；

DC（L，t）——由于所关注尺寸的液滴与其他液滴聚并而造成的数密度减少；

BB（L，t）——由于大液滴破碎生成所关注尺寸的液滴而造成的数密度增加；

DB（L，t）——由于所关注尺寸的液滴的破碎而造成的数密度减少。

在只考虑二元聚并与破碎的情况下，这4部分如式（5）所示。

式中，Q（L，λ）为聚并核函数，是特征尺寸为L和λ的液滴发生聚并的频率；Γ（L）是特征尺寸为L的液滴发生破碎的频率；β（L/λ）是特征尺寸为L的液滴破碎后子液滴的特征尺寸为L的概率；这3个函数是液滴流模拟的关键，其准确程度从根本上决定了模拟结果的准确程度，要得到与实验结果相符合的液滴尺寸分布，必须有合理的破碎、聚并机理，从而可准确地确定这3个函数。

1.4.2 PBM的求解

PBM求解方法很多，通常根椐追踪目标的不同，可划分为分组法（Class Method）、蒙特卡罗法（Monte Carlo）和矩量法（Method of Moments，MOM）等3大类[15]。

分组法是一种直接离散的方法。该方法将内部属性划分为有限数目的N个区间，得到一组N个离散后的群体平衡方程，联立求解这些平衡方程，可得到内部属性的分布函数随时间的演变过程。分组法的缺点在于模型复杂，存在明显的离散误差，其优点是能够得到颗粒尺度谱动力学演变过程的细节。CFX软件自带的MUSIG（Multiple Size Group Model）就是一种分组法。

蒙特卡罗方法是一种随机算法，直接以群体平衡模型所描述的物理过程为基础，通过人工构造系统行为来预测真实的系统特性。蒙特卡罗方法求解群平衡方程易于程序设计，可以得到颗粒行为细节，容易向多属性扩展。然而，为了减少统计误差，它需要较多的样本，计算量较大，而且得到的解中会含有“噪声”。

矩量法忽略单个液滴的轨道经历信息和历史信息，采用液滴群的一些平均量和整体量（即各阶矩量）来描述液滴群的动力学演变，它通过引入液滴尺度分布函数的矩，把含有描述聚并过程的积分-微分的数密度守恒方程转化为几个低阶矩量的普通差分方程，联立求解这些方程即可得到低阶矩量的时间演变过程，然后利用这些低阶矩重建而得到数密度分布函数的时间演变过程。由于采用矩量法需要的信息比较少，可以有效降低计算负荷。目前，矩量法包括正交矩量法（Quadrature Method of Moments，QMOM）、直接正交矩量法（Direct Quadrature Method of Moments，DQMOM）、分段正交矩量法（Sectional Quadrature Method of Moments，SQMOM）等[15]，其中，DQMOM直接求解权函数内部变量的输运方程，可更方便的扩展以考虑空间非均匀和多变量工况，是一种非常实用的求解PBM的方法。

为此，本研究采用MUSIG和DQMOM分别开展了研究，目的是看哪种方法更适合环隙式离心萃取器内气-液-液三相流的PBM求解。

（1）MUSIG。

MUSIG是商业模拟软件ANSYS中唯一一个可用于计算多尺寸分散相在连续相中分布的模型。它考虑了分散微粒间的破碎和聚并作用，比传统的均一尺寸方法更能准确地描述分散相的分布特点，适用于分散相均匀分散体系。在本计算模拟过程中，破碎模型采用Luo-Svendsen模型，聚并模型采用Prince-Blanch模型，而子液滴分布模型采用Binary Fragmentation 模型，分组方法采用了CFX软件自带的Geometric分组法。

（2）DQMOM。

DQMOM不直接追踪分散相微粒，而是通过追踪计算量更小的矩量，再通过矩量来重构微粒的粒子分布过程。在本模拟计算过程中，采用了COULALOGLOU等[16]提出的液滴聚并模型、ALOPAEUS等[17]提出的液滴破碎模型和子微粒Beta分布方程。而且，为了计算液滴的平均直径及其分布，引入四阶距量 m0、m1、m2和 m3来表征液滴在生长、聚并和破碎过程中的直径分布，其中，零阶矩量m0表示体系中液滴的数密度，一阶矩量m1表示一维特征长度，二阶矩量m2与分散相液滴的比表面积相关，三阶矩量m3与液滴的体积分数相关，而 d32为 m3与 m2的比值，即[18]：

2 结果讨论

2.1 多相流相分布特点

2.1.1 湍流动能与湍动耗散率

湍流动能是处理湍流运动方程时的附加变量之一，定义为脉动速度平方和，是衡量湍流强弱的重要指标之一。湍流动能越大，代表湍动越剧烈。在两进口水相平均流速均为0.02 m/s、进口处为混合液、进口有机相体积分数为0.01、转速为1 800 r/min和环隙顶部设置为开放边界且其压力为大气压的模拟条件下，70 mm环隙式离心萃取器内流体的湍流动能分布如图3（a）所示。由图可知，在自由液面处和转筒外壁处流体的湍流动能较大，在混合区旋涡的中心处湍流动能相对较小。

图3 混合区内湍流动能和湍动耗散率分布Fig.3 Distribution of turbulent kinetic energy and turbulent dissipation rate in mixing zone

湍动耗散率也是处理湍流运动方程时的附加变量之一，表示在分子黏性作用下湍流动能转化为分子热运动动能的速率。湍动耗散率通常以单位质量流体在单位时间内损耗的湍流动能来衡量。湍动耗散率与液滴的破碎和聚并频率相关。湍动耗散率越大，破碎频率越大，聚并频率则越小。在上述同样的模拟条件下，70 mm环隙式离心萃取器内流体的湍动耗散率分布如图3（b）所示。由图可知，混合区内湍动耗散率的分布与湍流动能的分布具有相似的特点，在自由液面处和转筒外壁处流体的湍动耗散率比较大，在混合区旋涡的中心处湍动耗散率相对较小。

2.1.2 转速对相分布的影响

不同转速下混合区内有机相和水相的两相分布如图4所示。模拟时，流比（O/A）为1/4（有机相进口流速为0.008 m/s，水相平均进口流速为0.032 m/s），环隙顶部设置为开放边界，其压力为大气压，壁面均设定为光滑壁面。模拟结果表明，混合区内气相和液相因为密度不同而形成气液两部分，气相由于密度较小而在环隙的上部区域内汇聚成一相，有机相和水相则充满环隙的下部流域，同时，气液两相之间存在自由液面，且自由液面在外壳内壁处较高，在转筒外壁处较低。而对于有机相和水相两液相在混合区内的相分布，由图可知，有机相在液相中的体积分数比较小，且分布比较均匀，其主要原因是环隙内形成的湍流泰勒涡促进了有机相的分散；同时，两液相在局部地区形成了富有机相区和富水相区。WARDLE通过高速摄像观察和CFD模拟也发现了这一现象[19-20]。这也是导致在一定操作条件下，混合区内两液相的实际相比与两相入口流比不一致的原因之一。试验研究也发现了这一特性[21-22]。这种分布形式既与两相的物性相关，也与混合区内流体流动特点相关。而且，由图也可知，随转速增大，混合区内有机相聚集的现象逐渐消失，即转速的增大促进了混合区内有机相在水相中的分散。这是因为转速越高，混合区内两相流湍动程度越大，混合加剧，导致有机相分散更细。

图4 不同转筒转速下气-液-液三相流中有机相的分布Fig.4 Distribution of the organic phase in the gas-liquidliquid three-phase flow under different rotational speeds

2.2 液滴平均直径分布

2.2.1 MUSIG

分散相液滴的破碎和聚并速率与湍动耗散率相关，而湍动耗散率与转速相关，因而，转速对液滴直径分布有影响。不同转速下混合区内气-液-液三相流中有机相液滴的Sauter平均直径d32分布如图5所示，其中，设置两进口水相平均流速均为0.02 m/s，进口有机相体积分数为0.01。由图可知，不同转速下，气-液-液三相流中有机相的d32在110～150 μm范围内，比通过实际测量获得的 d32大[19，23-24]。由图也可知，混合区内液滴直径分布很均匀，而在自由液面处有机相的液滴平均直径比较小，这是因为在自由界面处，水相的表观速度及其梯度比较大，对有机相的作用比较明显，且自由液面处有机相体积分数比较小，水相对有机相液滴的破碎作用更加充分。由图还可知，随转速增大，有机相的d32减小，该影响规律与文献报道的一致。随着转速增大，输入液-液分散系统中的能量增大，造成了连续相和液滴之间碰撞频率提高，液滴破碎速率增大，促进了混合区内有机相在水相中的分散，进而导致有机相的d32减小。

图5 不同转筒转速下混合区中有机相的d32分布Fig.5 The d32 distribution of the organic phase in the mixing zone under different rotational speeds

另外，MUSIG适合模拟进口有机相体积分数很小的流动状况，因为进口有机相体积分数很小时，可以不考虑混合区内分散相对连续相的影响，以及忽略数密度守恒方程中扩散项的影响。当进口有机相体积分数较大时，需考虑分散相对连续相的影响以及“倒相”情况，从而需建立合适的动量源项，并对连续相的传递方程进行必要修正，目前还不具备这些条件。

2.2.2 DQMOM

（1）转速对液滴平均直径分布的影响。

不同转速分下有机相的d32如图6所示，其中，设置两进口水相平均流速均为0.02 m/s，进口有机相体积分数为0.01。由图可知，在本模拟条件下，气-液-液三相流中有机相的d32在50～130 μm范围内变化，这与通过实际测量获得的 d32大体相近[19，23-24]。同样地，混合区内液滴直径分布很均匀，而在自由液面处有机相的液滴平均直径比较小。而且，随着转速增大，有机相的d32减小，这是因为随着转速增大，输入液-液分散系统中的能量增大，造成了连续相和液滴之间碰撞频率提高，液滴破碎速率增大，进而导致有机相的d32减小。

图6 不同转速下混合区中有机相的d32分布Fig.6 The d32 distribution of the organic phase in the mixing zone under different rotational speeds

（2）进口有机相体积分数对液滴平均直径分布的影响。

进口有机相体积分数对混合区内有机相d32的影响如图7所示。由图可知，随有机相体积分数增大，有机相的d32增大，而且，在较低转速下，进口有机相体积分数对d32的影响比较明显。

图7 不同转速下进口有机相体积分数对混合区有机相d32的影响Fig.7 Effects of volume fraction of the inlet organic phase on d32 of the organic phase in the mixing zone under different rotational speeds

2.3 MUSIG和DQMOM的比较

基于分组法的MUSIG，虽然比较简单，但计算量较大，当采用多变量群体平衡模型时，其计算量会更大，因此，不容易扩展到多变量的群体平衡模型，也不适用于进口有机相体积分数较大的体系。而且，采用MUSIG求解PBM时，环隙式离心萃取器混合区内有机相的d32比较均匀，数值较大，当到达一定转速后，d32大小几乎不受转速影响，这都与试验测得的结果存在一定的差异。因此，MUSIG不适用于求解环隙式离心萃取器中气-液-液三相流的PBM。

而基于矩量法的DQMOM，没有直接追踪分散相微粒，而是通过追踪计算量更小的矩量，再通过矩量重构微粒的粒子分布过程，具有很高的精度。DQMOM的计算量比MUSIG的小得多，并且DQMOM只需在求解矩阵的基础上加以变化，容易拓展到多元过程。采用DQMOM求解PBM时，环隙式离心萃取器混合区内有机相d32的分布与文献报道的实验测量结果更接近，且d32大小随转速和进口有机相体积分数的变化规律与实验测得的结果基本一致。

总之，采用DQMOM比采用MUSIG求解PBM所得结果更接近环隙式离心萃取器混合区内气-液-液三相流的流动特性，而且，MUISG只能求解一元群体平衡模型，而DQMOM则可拓展到二元群体平衡模型，从而实现环隙式离心萃取器中传质过程的模拟。

3 结语

本文开展了环隙式离心萃取器混合区内气-液-液三相流的CFD-PBM模拟研究，重点研究了混合区内三相流流场分布和有机相d32的分布特点，考查了转速和进口有机相体积分数对其的影响。获得的模拟结果表明，气-液-液三相在混合区轴向截面上的相分布形式为气体在环隙上部区域，而两相液体混合液在环隙下部区域；混合区内有机相在液相中体积分数比较小，且在液相中分布比较均匀，但在局部地区形成了富有机相区和富水相区；流体的湍流动能和湍动耗散率在自由液面处和转筒外壁处较大，而在混合区旋涡中心处较小；混合区内d32分布很均匀，并随转速增大和进口有机相体积分数的减小而减小，且在自由液面处的d32比较小，当两进口水相平均流速均为0.02 m/s，进口有机相体积分数为0.01，转速为1 800～3 600 r/min时，通过MUSIG模拟获得的混合区中气-液-液三相流中有机相的d32为110～150 μm，而通过DQMOM模拟获得的混合区中气-液-液三相流中有机相的d32为50～130 μm，与通过实际测量获得的d32大体相近，因此，采用DQMOM比采用MUSIG更适合于求解环隙式离心萃取器中气-液-液三相流的PBM。所有这些结果有助于准确掌握环隙式离心萃取器内多相流的流动特性。

总之，CFD-PBM是一种高效、可靠的研究工具。目前，环隙式离心萃取器混合区内气-液-液三相流的CFD-PBM模拟研究才刚起步，还未广泛开展，还有许多技术难点需要突破和解决，因此，还将进一步深入地开展各项研究工作，以使CFD-PBM模拟结果更能真实地反映环隙式离心萃取器内气-液-液多相流的实际流动特性，所获得的模拟结果能真正地用于指导环隙式离心萃取器的科学设计和运行。