土壤中238U、226Ra、210Pb、210Po在3种蔬菜中的转移及食用后剂量估算

梁国帅，陈柏迪，陈志东，邓 飞

(广东省环境辐射监测中心，广州 510300)

铀矿、钍矿及伴生放射性矿的开发利用在国家发展中具有重要地位。然而，对这些矿产资源的开发利用过程中，铀、镭、钍等天然放射性核素及其子体随着生产工艺的各个流程进行富集、迁移、转化，最终形成了一定量的放射性废物，如果管理不当会进入环境。放射性核素直接或者间接通过大气、降雨进入土壤，最终导致土壤受到放射性污染。放射性核素从土壤中转移到植物，植物通过被食用的途径进入人体，从而对人体产生了一定的辐射影响。

国内外有相关研究指出，芥菜(Brassica juncea L.Czern.Et Coss.)、苋菜(Amaranthus tricolor)、大白菜(Brassica pekinensis)对于土壤中重金属具有一定的吸附作用[1-4]，但是对于放射性核素的吸附研究鲜有报道。同时此3种蔬菜为公众较常食用的蔬菜，是环境辐射剂量评价中的一个考量因素。研究其对土壤中的核素的吸附作用及进入人体后所产生的辐射剂量，既补充了蔬菜对放射性核素的吸附研究，又为放射性矿及伴生放射性矿的污染治理以及环境辐射评价提供一定的依据及数据支持。

在植物对于放射性核素的吸附研究中，国内学者对238U吸附研究较多[5-8]，而对于226Ra、210Pb、210Po的吸附研究较少。目前较多研究是配制的含放射性核素的溶液，定量与土壤混合模拟受污染土壤环境[5-6]，或少数学者用实际受污染土壤但是以盆栽的形式来进行植物对核素的吸附研究[9]，而在更加接近实际污染情况的区块土壤进行植物对核素的吸附研究比较缺乏。

本实验研究利用广东地区受铀矿采冶污染土地、分别在含有不同浓度的238U、226Ra、210Pb、210Po区块土壤中种植蔬菜，用放化分析方法，分析成熟期蔬菜的根、茎、叶中238U、226Ra、210Pb、210Po含量，探究蔬菜各部位对于238U、226Ra、210Pb、210Po的吸附规律，并初步估算公众食用后的待积有效剂量，为广东地区铀矿污染地质的辐射影响评价提供与实际情况更加接近的数据资料。

1 材料与方法

1.1 试验材料

1.1.1蔬菜

种子品种：灯笼芥，质量指标：DB 440 100 T 19—2002；种子品种：大白菜，质量指标：GB 16 715.2—2010；种子品种：苋菜，质量指标：DB 440 100 T 27—2003。

从播种开始，至蔬菜自然生长至成熟期，收集雨水每天早晚进行喷淋浇灌，蔬菜经过自然生长至成熟期全部收获。收获样品后，按根、茎、叶分离(大白菜地上部分都按叶处理)，清洗干净后晾干，称鲜重计算产量；在105 ℃烘箱中烘干，称量干重；分别置于马弗炉中灰化后，称量灰重；密封干燥保存样品待处理测量。

1.1.2实验土壤

相关研究[10-14]指出，铀矿区周边土壤中238U含量为6.88～551.9 mg/kg(238U活度浓度为84.97～6 815.96 Bq/kg)，本实验研究以此为参考，设计了3块种植地，模拟矿区周边污染土壤情景。1号地为广东红壤(对照点，长宽高与2、3号地一致)，2、3号地土壤采用238U、226Ra、210Pb、210Po活度浓度较高的土壤(由受铀矿污染的土壤与广东红壤按比例使用搅拌机混合后转移至长、宽、高分别为2 m、1.5 m、1.8 m的种植地)。对种植地进行九宫格采样混合后测量其土壤的元素含量及理化性质，结果列于表1。各核素的活度浓度在1、2、3号地中逐级递增，其余理化性质处于相同水平。本研究中的食用性芥菜、大白菜、苋菜均为草本生植物，耕作层皆在表层0～20 cm之间。

表1 实验土壤中元素含量和理化参数

1.2 测试仪器与方法

ICP-MS 7900，美国安捷伦公司生产；FH463B氡钍分析仪，北京核仪器厂生产; HD-2011双路低本底α、β测量仪, 核工业北京地质研究院生产。

铀标准溶液，核工业北京化工冶金研究院生产，标准证书为GBW(E)080173；镭标准溶液，核工业北京地质研究院生产，标准证书为GBW04313a；210Pb、210Po标准溶液，核工业东北分析测试中心检定。

蔬菜灰样及土壤干样品中的238U分析方法参照国家标准GB/T 14506.30—2010，探测限：0.01 mg/kg。226Ra分析方法参照GB 14883.6—1994，探测限：4.3 Bq/kg。210Pb、210Po分析方法参照核行业标准EJ/T 859—1994，探测限分别为：7.1 Bq/kg、0.87 Bq/kg。

实验中样品抽取25%以及15%分别进行平行样分析以及进行复检，平行性以及复检结果良好,并对蔬菜进行重复种植获取偏差数据。由于雨水冲洗(每天浇淋)减少了空气中放射性核素210Pb、210Po在叶面的沉积，因此，核素通过叶面被吸收的量可忽略不计。本工作仅考虑通过土壤吸收转移因素。

本文引入转移系数TF(Transfer Factor)，其计算方法如下：

式中，Cplant为植物体内某种核素含量，Bq·kg-1(干)；Csoil为土壤某种核素含量，Bq·kg-1(干)。

参考前人总结的分类[15]：

低转移植物：TF<1;

中转移植物：1

高转移植物：5

超高转移植物：TF>10。

剂量估算参考《放射性核素摄入量及内照射剂量估算规范》(GB/T 16148—2009)，及《电离辐射防护与辐射源安全基本标准》GB 18871—2002的规定进行。

2 结果分析和讨论

2.1 蔬菜中核素含量分布

3种蔬菜生长收获率正常，产量及干鲜比列于表2。相关研究[16-18]获得的鲜产量数据与本研究类似，芥菜、大白菜、苋菜等鲜菜产量分别为3.86～5.64、4.90～5.58、3.63～4.83 kg/m2。

表2 蔬菜产量及干鲜比

如图1(a)～图1(d)所示，随着土壤中各核素活度浓度的升高，蔬菜中的根、茎、叶中各核素的活度浓度也相应升高，成正比关系；芥菜的叶部位中，在2号地中可能到达了吸附饱和度，相比于3号地样品没有出现明显变化；同样地这种情况也出现在大白菜的叶的210Po活度浓度变化当中。

图1 蔬菜中238U、226Ra、210Pb、210Po活度浓度

3种菜中4种核素的活度浓度根部都比茎、叶部高。对于4种核素的吸附主要集中在根部的现象，与陈敏[5]、陈世宝[8]、冯涌[19]等人研究结果类似，说明植株根对238U、226Ra等核素的吸附作用明显高于茎和叶。有研究结果表明，大多数植株的根存在着植物共生真菌，即丛枝菌根真菌[20]，这种真菌对重金属有一定的固定作用，从而会使重金属主要固定在植株根部[21]。由于蔬菜根通常为不食用部分，这就很大程度减少了蔬菜对于人体的剂量贡献。

2.2 转移系数

如图2(a)～图2(d)显示,238U在芥菜中转移系数在6.56×10-3～1.28×10-2之间，最高值出现在1号地中；在大白菜中转移系数在4.39×10-3～8.57×10-3之间，最高值出现在1号地中；在苋菜中转移系在4.21×10-3～1.11×10-2之间，最高值出现在3号地中。

图2 238U、226Ra、210Pb、210Pb 在蔬菜中的转移系数

226Ra在芥菜中转移系数在3.53×10-3～4.86×10-3之间，最高值出现在2号地中；在大白菜中转移系数在1.22×10-3～5.33×10-3之间，最高值出现在3号地中；在苋菜中转移系数在1.95×10-3～8.75×10-3之间，最高值出现在3号地中。

210Pb在芥菜中转移系数在1.94×10-3～7.89×10-3之间，最高值出现在1号地中；在大白菜中转移系数在2.57×10-3～1.00×10-2之间，最高值出现在1号地中；在苋菜中转移系数在5.01×10-3～8.99×10-3之间，最高值出现在3号地中。

210Po在芥菜中转移系数在2.78×10-3～9.49×10-3之间，最高值出现在1号地中；在大白菜中转移系数在2.42×10-3～8.90×10-3之间，最高值出现在1号地中；在苋菜中转移系数在1.92×10-3～8.52×10-3之间，最高值出现在3号地中。

3种蔬菜的转移系数并没有随着土壤中核素活度浓度的增高而增高，或者存在其它明显变化关系，且皆集中在10-2～10-3之间。实验表明3种蔬菜皆为低转移植物，对所研究的4种天然放射性核素的吸附能力并不强。

在蔬菜生长过程中，土壤中各种核素会相互影响植物吸收，用Pearson分析法对238U、226Ra、210Pb、210Po的转移系数进行双变量的相关性分析，计算核素转移到蔬菜过程中，4种核素之间的相关系数。结果表明，芥菜中238U和226Ra的TF，在0.05水平显著相关；大白菜中210Pb和210Po的TF，在0.01水平显著相关；苋菜中核素的TF没有出现显著相关。这可能是由于226Ra是238U的隔代子体，210Po是210Pb的隔代子体，从而导致他们在植物体内的浓度有一定的相关性。

本次试验的结果与前人的类似研究对比，结果基本一致。Lauria D C[22]等人研究表明，一般植株对238U的转移系数在10-4～10-2之间；Ng Y C[23]对几种农作物的转移系数实验结果表明,不同的农作物对226Ra的转移系数在7×10-5～0.75之间，Mohammed[24]等人研究表明谷物对226Ra转移系数值在0.006～0.036之间。IAEA-TRS-No.472[25]出版物中指出，叶菜类对238U、226Ra、210Pb、210Po的转移系数分别在4.4×10-3～0.68、1.8×10-3～1.3×102、3.2×10-3～2.5×101、2.5×10-4～5.0×10-2之间。本次实验结果也在IAEA-TRS-No.472的数据库叶菜类的转移系数范围内。本工作实验数据可以对数据库进行细化补充。

2.3 待积有效剂量估算

参考国标《放射性核素摄入量及内照射剂量估算规范》(GB/T 16148—2009)，公众若食入此种蔬菜后产生的待积有效剂量为：

E=I×P1×P2

式中，E为食入一定量蔬菜的待积有效剂量，μSv；I为年食入量，kg；P1为蔬菜中某种核素的浓度，Bq·kg-1(鲜)；P2为某种核素的有效剂量系数，μSv·Bq-1。

UNSCEAR 2000年报告书提供的食入有效剂量系数列于表3，蔬菜食用部分(茎叶)中238U、226Ra、210Pb、210Po含量列于表4。由此估算得出公众每食入食用部分(茎叶)1 kg的待积有效剂量列于表5。由表5可见，食入1 kg蔬菜的待积有效剂量，238U为0.001～0.105 μSv，226Ra为0.004～0.576 μSv，210Pb为0.019～0.646 μSv，210Po为0.010～1.30 μSv。

表3 食入有效剂量系数(单位：μSv·Bq-1)[26]

表4 蔬菜食用部分核素含量[Bq/kg(鲜)]

表5 食入1 kg蔬菜产生的待积有效剂量(μSv)

我国国标GB 18871—2002《电离辐射防护与辐射源安全基本标准》中规定，公众成员所受的辐射源的照射, 包括获准的源、实践所产生的照射和在干预情况下受到的照射, 其照射的剂量限值为1 mSv/a。食入每 kg在试验所设计的不同污染程度土壤下生长的蔬菜，238U贡献的剂量约占限值的1×10-6～1.05×10-4;226Ra贡献的剂量约占限值的4×10-6～5.76×10-4；210Pb贡献的剂量约占限值的1.9×10-5～4.46×10-4；210Po贡献的剂量约占限值的1.0×10-5～1.30×10-3；大部分都远低于千分之一。

3 结论

(1)芥菜、大白菜、苋菜的根中的238U、226Ra、210Pb、210Po含量比茎、叶高，芥菜对于这4种核素的吸附作用主要集中在根部。由于根通常为不食用部分，这就很大程度减少了对于人体的剂量贡献。

(2)在广东地区铀矿污染地质环境中生长的芥菜、大白菜、苋菜皆为低转移植物，对于238U、226Ra、210Pb、210Po富集能力不强，转移系数结果在IAEA-TRS-No.472的数据库叶菜类的范围内，可以作为对数据库进行验证与补充。芥菜中238U和226Ra的TF之间以及大白菜中210Pb和210Po的TF之间存在相互影响关系；苋菜中3种核素的TF没有出现相互影响关系。

(3)本实验条件下生长的3种蔬菜可食用部分进入人体后，每1 kg产生的待积有效剂量，238U为0.001～0.105 μSv，226Ra为0.004～0.576 μSv，210Pb为0.019～0.646 Sv，210Po为0.010～1.30 μSv。本实验结果可以为广东地区铀矿污染地区的辐射影响评价提供更准确的数据参考。