基于ICRP 141号报告模型计算吸入241Am后的排泄份额及剂量的对比分析

陈倩兰，骆志平，刘森林

(中国原子能科学研究院，北京 102413)

个人内照射测量可分为直接测量和间接测量。直接测量又称活体测量，即直接测出全身或器官中的放射性；间接测量也称离体测量，是对人体排泄物及其他生物样中放射性进行测量来估算人体中的放射性。对于发射穿出人体的辐射的放射性核素，直接测量非常方便；但有些情况下，如放射性核素不能发生γ射线或只发射低能光子时(比如一些超铀核素)，只能采用间接测量来对内照射进行监测。间接测量通常是对排泄物测量，一般采用尿样监测，另外对于主要通过粪样排泄或怀疑吸入M或S类物质后的特殊调查时需要对粪样进行监测[1]。操作超铀核素的场所更容易发生内照射，由于超铀核素的特殊性，通常需要对排泄物中超铀核素(通常是镅、钚)进行测量分析，根据其对应的排泄份额估算出放射性核素的摄入量及造成的待积有效剂量。

排泄份额是指单位放射性核素摄入后在尿或粪中的含量，它和滞留份额都是计算内照射剂量限值和内照射剂量的基础数据，在辐射防护中采用生物动力学模型计算得出。生物动力学模型采用一阶动力学微分方程，从数学上描述核素在人体内的各个组织器官间的移动和反馈。目前辐射防护领域各国标准中的排泄份额是根据国际放射防护委员会(ICRP)报告中的生物动力学模型及参数计算所得。为了评价内照射，超铀核素当前最新的ICRP生物动力学模型(本文简称新模型)是：ICRP 141[2]及ICRP 130号报告的呼吸道模型[3]、ICRP 141号报告的系统模型[2]、ICRP 100号报告的消化道模型[4]，新模型的剂量转换系数采用体素模型数据且分别对男性、女性平均所得。而目前我国国标中超铀核素内照射计算数据仍然采用的是ICRP旧的模型(本文简称旧模型)：ICRP 66号报告呼吸道模型[5]、ICRP 67号报告系统模型[6]、ICRP 30号报告胃肠道模型[7]，旧模型剂量转换系数采用简易化人体结构的体模数据且参考人为雌雄同体。因此基于排泄份额的内照射评价对于新旧模型来说，已发生了很大变化。

由于放射工作人员内照射评价中常涉及241Am吸入后根据间接测量进行内照射评价，需要对排泄物(尿、粪)中镅进行测量，再利用排泄份额推算摄入量和剂量，因此新旧模型计算出的尿、粪排泄份额及剂量的异同对于目前内照射评价来说非常重要。本文以工作人员吸入241Am为例，进行排泄份额、剂量的计算和比较。

1 计算模型和原理

1.1 ICRP生物动力学模型简介

(1)消化道模型

公众受到放射性核素的内照射最常见是食入途径造成，消化道模型(过去称胃肠道模型)经历了50多年的发展。1966年Eve回顾了胃肠道中物质转移的数据以及其它计算剂量的参数[4]，转移时间数据主要来自钡餐的医疗研究，根据55Fe、140La标记物质的研究给出了参考值，这些数据是Dolphin和Eve建立胃肠道剂量模型的基础，建立的链式模型将胃肠道分为四个库室[4]：胃、小肠、上部结肠、下部结肠，吸收入血认为发生在小肠中，库室间的转移速率常数与物质在库室的平均居留时间相当，胃1小时、小肠4小时、上部结肠13小时、下部结肠24小时，得到这些参数的观测时间范围分别为25—120分钟，1—7小时，6—22 小时，15—72 小时[4]，该模型被1979年ICRP 30号出版物采用，该模型可称为胃肠道剂量第一代模型，本文简称为胃肠道模型。该模型剂量按照四个库室的黏膜层分别计算。对于贯穿辐射，库室黏膜层的剂量采用室壁受到的平均剂量来表示，对于非贯穿辐射，黏膜层的比吸收份额认为是0.5v/M，其中M是该库室内容物的质量，v是代表到达敏感细胞的能量份额(0～1之间),对于电子，v为1；对于α粒子认为v都为0.01[4]。

随着诸如液闪扫描等新技术的应用，物质在肠内转移的可靠数据不断积累；敏感细胞的位置和放射性核素在胃肠道不同区的滞留方面数据也不断丰富，加上1990年ICRP的建议书为了计算食道、胃、结肠的辐射致癌风险，给出了它们的组织权重因子(30号出版物胃肠道模型没有考虑食道，仅将结肠分为上、下结肠两个区)，在这些发展的推动下，ICRP建立了替代30号出版物胃肠道模型的新模型，发布在2005年ICRP 100号出版物中。消化道模型比起胃肠道模型更接近真实消化道中滞留和转移，可用来估算工作人员、公众及儿童的消化道剂量，模型结构如图1所示，转移速率常数见ICRP 100号出版物表6.6。

图1 消化道模型结构

消化道模型可以描述：

核素食入后通过口腔(或通过呼吸道清除)进入食道；通过口腔、食道、胃、小肠、结肠进行转移，最后排到粪便中；

核素在牙齿上和牙齿间沉积和滞留及再返回口腔；在口腔黏膜、胃壁、肠壁的沉积和滞留；

口腔黏膜、胃壁、肠壁再转移到腔内或血液(吸收)；

从分泌器官或血液转移到消化道中库室(分泌)。

但由于核素吸收位置的数据通常不充分，消化道模型对大多数核素仍然假定是从小肠处被人体吸收的。

(2)系统模型

系统生物动力学模型(本文简称系统模型)用来描述放射性核素进入人体系统循环后在人体中的随时间而变化的分布、滞留、排泄。与其它生物动力学模型不同，系统模型通常是与元素相关，其模型结构和参数值随元素而变，ICRP报告采用针对化学相似的、已知或已推知其在人体有性质相似的行为的一些元素组，给出组的通用系统模型。

ICRP 141号报告中的超铀核素的系统模型沿用ICRP 67号报告锕系核素系统模型结构和绝大多数参数，并根据最新汇总的内照射研究数据(主要是受照者内照射监测和尸体解剖测得的数据[2])基于ICRP 67号报告的系统模型作了局部修改。比如ICRP 67号报告给吸收(或注射)钚的骨骼、肝脏初始沉积分别为0.5、0.3[6]，而ICRP 141号报告将这个份额调整为0.3、0.6[2]；另外为了更符合实际受照者测量数据，对于镅、锔调低了其从系统循环中的排泄速率，且给镅、锔的皮质骨的转移增加了皮质骨骨髓到骨表局部循环，还对肝脏增加一个库室[2]。镅的最新系统模型结构、库室间转移速率常数分别见ICRP 141号报告图18.3、表18.9。

表1 新模型计算的S类241Am吸入后滞留份额和排泄份额验证

(3)呼吸道模型

最常发生的职业内照射途径是吸入途径，呼吸道模型用来计算放射性物质进入人体呼吸道后在人体内的沉积、吸收、转移，从而估算组织器官受到的剂量。辐射防护中最权威的人类呼吸道模型来自ICRP报告中的呼吸道模型，具体介绍请见作者早期发表的另一篇文章[7]。ICRP呼吸道模型经历了前后70年的发展，从简易的数学计算公式发展到结合解剖学、生理学特征的更能代表核素移动路径的生物动力学模型。最新的呼吸道模型来自ICRP 130号及ICRP 141号报告，模型结构及库室和粒子输运速率常数见ICRP 130号报告图A.2，呼吸道库室中的镅的吸收入血参数见ICRP 141号报告表23.5。

1.2 计算原理

根据吸入途径特点，需要将上述三种生物动力学模型结合使用，根据生物动力学模型中的库室间转移速率常数、库室的吸收入血参数、核素衰变常数建立每个库室的一阶微分方程，所有库室组成整体的一阶微分方程组，根据初值求解一阶微分方程组得到各个库室的滞留份额及尿粪排泄份额。

库室中的放射性份额求解难点是肺部库室滞留份额的求解，此处以呼吸道BB’库室为例，求解原理为：按照ICRP 130及141号报告中的呼吸道模型，BB’库室分为快、慢两库室BBr、BBs，设t时，BBr中241Am滞留份额为q5(t)，BBs241Am滞留份额为q16(t)，bb’库室也分为快、慢两室，241Am滞留份额分别为q3(t)、q14(t)，bb’到BB’库室的转移速率常数为0.2(单位d-1)[2]，BB’到下一个库室的转移速率常数为10(单位d-1)[2]，241Am核素衰变常数为λp(单位d-1)。需要注意的是ICRP 141号报告呼吸道模型认为：对于镅，BB库室有一个长期束缚库室(ET1库室以外均有各自的长期束缚库室)，为BB’和BBseq的快、慢库室共享的长期束缚库室，快、慢库室吸收入血的fb份额转移到了该长期束缚库室，长期束缚库室的吸收入血速率常数Sb(单位d-1，对镅为0)，因此急性吸入后BB’库室建立如下一阶微分方程：

(1-fb)Sr+fbSr]

(1)

(1-fb)Ss+fbSs]

(2)

以此类推，建立新模型中所有涉及库室的一阶微分方程，组成一阶微分方程组，利用库室初值求解出特定时间点各个库室中241Am的份额(库室组成及参数请见ICRP 141号报告)。

根据上述计算原理，按照新旧模型及参数，分别建立各库室滞留份额、排泄份额计算程序，采用求解软件为Matlab 7.0的Simulink模块，Simulink采用可视化数学模块搭建求解方程。本文新旧模型程序的求解算法为变步长龙格库塔法(ode45)(也可用其他求解方法)，相对误差采用1×10-6。新旧模型计算Matlab程序结构和对比验证可参考本文作者另一篇文章[8]。通过一阶微分方程组求解得到各个库室的滞留份额、尿及粪中的排泄份额，从而根据GBZ 129标准中公式[1]计算出摄入量和有效剂量。

1.3 程序计算结果对比验证

为了验证新、旧模型计算程序的正确性，以正常工作状态(呼吸速率平均1.2 m3/h)的工作参考人吸入S、M、F类AMAD为5 μm241Am为例进行肺部、骨骼、肝脏的滞留份额以及尿、粪排泄份额计算，旧模型计算结果与IMBA(权威的内照射计算商用软件)的计算结果及ICRP 78号报告中对应数据进行对比[9]，新模型计算结果与ICRP 141号出版物附带的软件OIR_Data_Viewer中数据作为权威的参考值对比，对比时的相对偏差按照(自编程序计算值-参考值)/参考值×100(表中用Rel字母表示相对偏差，单位100%)，计算结果保留2位有效数字，吸入S、M、F类镅后新旧模型计算值与参考值在误差范围内是一致的，此处仅列出新模型程序计算的S类镅的与权威数据对比结果。

2 计算结果与讨论

以工作状态参考人(平均呼吸速率1.2 m3/h)吸入AMAD5 μm(σ=2.5)241Am气溶胶为例，根据新旧模型计算出第1至第10 000天的一些时间点尿(粪)排泄份额计算结果，绘制出的排泄份额新旧模型对比曲线(见图2)。另外，考虑有效剂量转换系数存在新旧模型的差异(见表2)，本文根据各时间点的24小时(h)尿(粪)中每出现单位放射性活度(1 Bq)241Am对应的新旧模型有效剂量E(Sv)，给出新、旧模型对比曲线图(见图3)。

图3 急性吸入S类镅后24 h尿/粪中单位放射性对应的新、旧模型有效剂量E对比

表2 吸入241Am有效剂量转换系数(Sv/Bq)新、旧模型对比

图2 急性吸入S类241Am后新、旧模型排泄份额对比

以工作状态参考人急性吸入S类241Am气溶胶后，根据新旧模型计算的第1至第10 000天的一些时间点尿(粪)排泄份额绘制出的对比曲线见图2：吸入S类241Am后，吸入后前10天的尿排泄份额的新旧模型差异比较大(见图中实线)，10天后至第1 000天左右相近，约第1 100天至第10 000天差异较大，总的来看新模型计算值普遍显著高于旧模型(第1天更小除外)；大多数时间点粪排泄份额的新旧模型差异显著(见图中虚线)，新模型计算值比旧模型计算值更大和更小出现反复。

S类镅气溶胶急性吸入后第1至第10 000天的24小时尿(粪)中单位放射性对应的新、旧模型有效剂量E(单位Sv)对比见图3。S类镅的剂量转换系数新模型是旧模型的2倍左右，同样测到24 h尿样中有1 Bq241Am，摄入后约前7天(第1天除外)和约第5 000天以后，新模型估算的有效剂量比旧模型的更低，其他时间点新模型估算的有效剂量比旧模型显著更高，大多数时间二者相差在2倍范围内；同样测到24 h粪样中有1 Bq241Am，新模型比旧模型估算值显著更高(个别时间点除外)，大多数时间新模型估算的E值高出旧模型的多倍(第3 600天高出15倍)。

急性吸入M类241Am气溶胶后，根据新旧模型计算的第1至第10 000天的一些时间点尿(粪)排泄份额绘制出的对比曲线见图4。尿排泄份额的新旧模型差异主要是在摄入后前6天和约第360天以后，大多数时间点新模型计算值更小(第3至第7天更大)；粪排泄份额新旧模型差异显著(少数时间点差异较小)，新模型计算值比旧模型计算值更大和更小出现反复。

图4 急性吸入M类241Am气溶胶后新、旧模型排泄份额对比

M类镅气溶胶急性吸入后第1至第10 000天的24小时尿(粪)中单位放射性对应的新、旧模型有效剂量E(单位Sv)对比见图5。由于M类镅剂量转换系数上新模型是旧模型的1/3左右，基于尿样、粪样测量值的E估算上，大多数时间点新模型显著更低，旧模型大多时间点高出新模型1倍至数倍(3 600天以内)

图5 急性吸入M类镅后24 h尿/粪中单位放射性对应的新、旧模型有效剂量E对比

急性吸入F类AMAD5 μm241Am气溶胶后，根据新旧模型计算的第1至第10 000天的一些时间点尿(粪)排泄份额绘制出的对比曲线见图6。尿排泄份额上，新模型计算值比旧模型的显著更小；粪排泄份额上(图中虚线)，随着摄入后时间增加新模型计算值比起旧模型先显著更大(约前10天)后显著更小。

图6 急性吸入F类241Am后新、旧模型排泄份额对比

F类镅气溶胶急性吸入后第1至第10 000天的24小时尿(粪)中单位放射性对应的新、旧模型有效剂量E(单位Sv)对比见图7。由于F类镅剂量转换系数上新模型是旧模型的1/10，基于尿样的E估算上，大多数时间点新模型估算值比旧模型的显著更低，前1 000天旧模型估计值高出新模型的1倍至数倍(第一天旧模型更低除外)；基于粪样的E估算上，新模型估算值比旧模型的显著更低，前180天旧模型高出新模型估算值1倍至数倍，其中前2周旧模型E估算值高出新模型的10倍以上。

图7 急性吸入F类镅后24 h尿/粪中单位放射性对应的新、旧模型有效剂量E对比

3 结论

以工作的参考人(呼吸速率平均1.2 m3/h)吸入AMAD5 μm241Am气溶胶为例，根据上述新、旧模型内照射评价结果对比可知：

(1)计算镅吸入后24 h尿、粪排泄份额上，总的看来新、旧模型差异显著。

(2)基于排泄份额估算有效剂量E上，新旧模型的差异为：1)对于吸入S类241Am后的E估算，基于尿样的E估算上，摄入后约前7天(第1天除外)和约5 000天以后新模型估算的有效剂量低于旧模型的，其他时间点新模型比旧模型的E更高，大多数时间二者相差在2倍范围内；基于粪样测量值的E估算上，新模型比旧模型显著更高(个别时间点除外)，大多数时间新模型估算的E高出旧模型的多倍(第3 600天高出15倍)。2)吸入M类241Am后，基于尿样、粪样测量值的E估算上，大多数时间点新模型显著更低，前3 600天大多数时间点旧模型的E高出新模型的1倍至数倍；3)吸入F类241Am后，基于尿样测量值的E估算上，大多数时间点新模型估算值比旧模型显著更低，前1 000天旧模型高出新模型预测值的约1倍至数倍(第一天旧模型更低除外)；基于粪样测量值的E估算上，新模型估算值比旧模型的更低，摄入后前两周旧模型估算值比新模型的高出10倍以上。

因此241Am吸入后基于尿、粪样测量结果估算摄入量和有效剂量上，新旧模型估算值的差异总的来看是显著的，基于旧模型的内照射评价视情况根据新模型的评价结果做修订。