蒙特卡罗模拟在预测稀土尾渣辐射水平的应用

王 攀，曾志伟，张庆贤，杨明理，初旭阳

(1.核工业北京化工冶金研究院，北京 101149；2.南华大学，湖南 衡阳 421001；3.成都理工大学，成都 610059)

2013年，稀土矿被列入到国家环保部制定的第一批《矿产资源开发利用辐射环境监督管理名录》中，其选冶后尾渣的放射性环境污染问题逐步引起了社会和监管部门的关注和重视。在我国稀土行业中，独居石一直是稀土金属矿的主要矿物之一[1]，以独居石精矿作为原料生产稀土后产生的尾渣(以下简称含钍尾渣)放射性水平也很高。

独居石精矿是一种非常重要的稀土资源，为Ce、La、Nd、Th的磷酸盐矿物[2],也是选矿企业在选取有色金属矿物时产生的副产矿物，与锆英砂和钛铁矿的产量成正比。据国家稀土行业协会统计，选矿企业每年副产独居石精矿约29 000 t。独居石精矿中的放射性主要来自于钍，其钍的含量一般在5%～8%[3]，这部分钍因暂时无利用价值，全部被留在了尾渣中，从而导致这部分含钍尾渣的辐射水平较高。因此，有必要通过开展稀土尾渣周围空气吸收剂量率的模拟计算来预测其辐射水平，从而为下一步的尾渣处置提供基础数据。本文依据某稀土生产企业将含钍尾渣放入特制铁桶的暂存方式，通过蒙特卡罗方法来模拟计算稀土尾渣周围空气吸收剂量率，并与实测数据进行了对比。

1 蒙卡模拟计算

1.1 计算模型

蒙特卡罗(MC)方法作为一种统计试验方法，运用MC方法来求解合成不确定度较接近真实值[4]，是辐射剂量评价的重要方法。MC(Monte Carlo neutron-particle transport code)是由美国洛斯阿拉莫斯国家实验室开发的基于蒙特卡罗方法的用于计算三维复杂几何结构中的中子、光子、电子或者耦合中子/光子/电子输运问题的通用软件包，以灵活、通用及功能强大被广泛应用于辐射防护与射线测定、辐射屏蔽设计优化、医学以及检测器设计与分析等学科领域，并得到一致认可[5]。在本研究中，采用MC方法开展模拟研究，计算了桶装含钍尾渣周围的空气吸收剂量率。

某稀土生产企业为存储和运输方便，将含钍尾渣放入到特制铁桶中进行暂存。本文以此种尾渣存储方式建立模型开展模拟计算，含钍尾渣桶周围空气γ吸收剂量率的MC模型示意图如图1所示。参数如下：废渣桶壁厚为0.17 cm，桶内高度为89 cm，内半径为30 cm的圆柱形铁桶。1#桶中含钍尾渣的高度为58 cm，半径30 cm，密度为1.32 g/cm3，含水率42.3%。为了模拟真实的存放情况以提高模拟准确度，模型将废渣桶置于混凝土基建层为600 cm(长)×600 cm(宽)×10 cm(高)的长方体上。

图1 含钍尾渣桶的MC几何模型

模拟计算中为了记录尾渣桶周围空气γ吸收剂量率，使用计数卡对5个测量点进行记录。测量点1位于废渣桶顶部中心贴桶盖外表面处；测量点2～5分别位于距离桶外壁3、10、30、100 cm处，为了对比模拟和实测结果，且由于每个桶内装渣量不等，为了统一测量标准选取距桶底高30 cm。综合考虑模拟准确性和计算时间，测量点1和测量点2采用半径1.5 cm小球即可,远处测量点为提高模拟准确性使用半径3 cm的小球。MC模拟中主要物质的输入卡(各元素质量比)列于表1。

表1 含钍尾渣物质组成(密度：1.32 g/cm3)

1.2 计算过程

MC软件模拟过程使用*F6计数卡，此计数卡追踪粒子在物质中的输运径迹长度，并估算沉积的能量，模拟得到的是归一化后的吸收剂量值(MC模拟结果归一化为每一个光子在测量点的空气吸收剂量)，单位为Jerks/g。抽样模拟设置的粒子数为2×109。因尾渣中的232Th和238U含量较高，在模拟计算时主要考虑铀系和钍系所带来的γ辐射。由MC软件模拟直接得出的钍系、铀系的归一化粒子空气吸收剂量值计算出测量点的空气吸收剂量率。

(1)首先利用公式(1)、(2)计算在设定模型中钍系、铀系1 Bq活度下的空气吸收剂量率：

3 600×1 000

(1)

3 600×1 000

(2)

(2)根据已知干燥样品(酸溶渣、废渣)放射性核素的比活度为A(Bq/g)，则可计算样品所致测量点空气吸收剂量率：

(3)

(4)

(5)

(6)

式中,μ为尾渣含水率。

(4)在本次计算过程中，通过分析铀系、钍系的放射性平衡状态对模拟结果的影响，将铀系、钍系衰变链分别划分为三段，在一定时间后达到分段平衡。

铀系分为三段，分别定义为U-A、U-B、U-C三段：

钍系分为三段，分别定义为Th-A、Th-B、Th-C三段：

由于U-A、U-C与Th-A衰变段与其余各段相比，释放γ射线所产生的空气吸收剂量极低(比其余各段低两个数量级以上)，因此，在保证分析结果准确度基础上，本文钍系所致测量点空气吸收剂量率的模拟计算按照Th-B和Th-C分段计算后求和得到，铀系所致测量点的空气吸收剂量率的模拟计算按照U-B段计算得到。铀系和钍系所致测量点的空气吸收剂量率之和即为模拟计算得到的该测量点的空气吸收剂量率。

2 模拟结果及验证分析

表2 MC模拟输出的1#尾渣桶周边不同测量点的归一化粒子空气吸收剂量值(单位：J/g)

表3 1#渣桶MC模拟结果及实测结果对比

从表3中可以看出，对比模拟计算结果和空气吸收剂量率实测结果，相对偏差低于±20%(在30 cm测量范围内相对误差均低于±10%)，测量点2～5模拟所得混合渣桶的吸收剂量率与实测值符合较好且二者变化趋势一致。MC软件模拟结果可以较好地预测辐射水平，模拟方案可行、模拟结果可信。

为保证模拟计算的可重复性和可操作性，使用相同模拟方法对另外2个尾渣桶进行了模拟验证，其模拟计算结果和实测结果的相对偏差也均未超过20%，具体结果列于表4和表5。

表4 2#渣桶MC模拟结果及实测结果对比

表5 3#渣桶MC模拟结果及实测结果对比

3 结论

本文以某稀土生产企业将含钍尾渣放入特制铁桶的暂存方案为研究基础，通过蒙特卡罗方法建立模拟计算模型，模拟计算得到桶装含钍尾渣桶周围的空气吸收剂量率，并与实测数据进行了对比。结果显示模拟计算结果和实测结果的相对偏差均未超过20%，表明应用蒙特卡罗模拟方法计算尾渣周围空气吸收剂量率来评估尾渣辐射水平和危害是可行的，还有可能将其进一步应用到稀土尾渣处置方案的辐射防护效果和辐射危害评价中。