镱同位素电磁分离束流接收与监测系统研制

2021-06-14任秀艳吴灵美李子颖

同位素 2021年3期

徐昆，任秀艳，毋丹，吴灵美，袁波，李子颖，罗峰

(1.中国原子能科学研究院，北京 102413；2.中国同辐股份有限公司，北京 100089)

随着我国科技的飞速发展，同位素的应用已经覆盖到了人类生活的各个方面。例如，铷-87、镱-171、镍-62、镍-63、镱-176、镥-177等同位素在卫星导航、核电池、肿瘤治疗与诊断等方面都有相关应用[1-3]。

镱(Yb)元素作为一种稀土元素，应用广泛。镱元素包含7种同位素，分别是168Yb(0.06%)、170Yb(4.21%)、171Yb(14.26%)、172Yb(21.49%)、173Yb(17.02%)、174Yb(29.58%)和176Yb(13.38%)。这些同位素在诊断和治疗癌症的放射性药物、导航用原子钟、核物理方面具有重要作用。168Yb经辐照后获得169Yb可用于检查癌症[4]。171Yb由于其原子的能级结构相对简单，系统频移效应小，各国都在研究冷171Yb原子光钟[5]。176Yb是治疗胃肠胰腺肿瘤用放射性核素177Lu的前体材料，采用反应堆经176Yb(n,γ)177Yb(β-)177Lu反应以及镱/镥分离可制备177Lu，通过该方法制备的177Lu核素不含177mLu杂质，无载体，比活度高[6-8]。目前，国外已经进行了镥-177药物的临床应用[9]，正在利用专用的堆通过辐照镱-176产生镥-177[10]。中国工程物理研究院核物理与化学研究所也成功研制出了镥-177放射性同位素，然而镥-177的原料——镱-176目前依赖于国外进口，且价格昂贵。

考虑到以上应用领域对168Yb、171Yb和176Yb的现实需求，需制备高丰度的168Yb、171Yb和176Yb。因此，有必要开展镱同位素的分离研究。目前适用于重同位素的分离方法有离心法、电磁法、激光法等。离心法具有能耗低、经济性好、能灵活实现规模化生产等特点，适合于有合适气态或合适气态化合物元素的同位素分离，目前未见利用离心法分离镱同位素。激光法具有分离系数高、耗电小、成本低等特点，俄罗斯用激光法实现分离的稳定同位素达十几种，但产量不大，没有形成规模化生产[11]，国外利用激光法分离镱同位素处于初步研究阶段[12]。电磁法分离同位素具有通用性好、一次分离系数高和分离同位素丰度高的特点[13]，然而电磁法分离同位素产能有限，适用于小用量医用镱同位素的分离。美俄两国目前均采用电磁分离方法获得高丰度的镱同位素。

中国原子能科学研究院是我国唯一具有同位素电磁分离能力的单位，具有我国唯一一台大型同位素电磁分离器。然而，对于镱同位素的分离尚未研制出束流接收与监测系统，尚未建立其分离技术路线和工艺。由于分离每一种元素的同位素个数、同位素间的间距、束流强度等参数不同，在进行新元素分离前，首先应进行束流接收和监测系统的研制。束流接收和监测系统的性能将直接影响分离镱同位素的丰度。

为将分开后的镱离子束收集到收集袋中且不会溅射到其他收集袋中，能监测镱离子的束流大小、能工作在3×10-3Pa高真空状态下、具备水冷结构，本文针对镱同位素色散小、数目多、不易分离的特点，通过研究束流传输确定系统的聚焦面角度和位置；计算同位素的色散和象宽，确定系统面板缝口位置及宽度；研究离子与收集器之间的溅射和蒸发问题，确定收集器的材料、水冷参数；设计基于可编程逻辑控制器的束流监测系统，对镱同位素束流接收和监测系统进行总体研制和测试。

1 镱同位素电磁分离原理

同位素电磁分离法利用能量相同、质量不同的离子在横向磁场中旋转半径不同实现同位素分离。其基本公式是：

(1)

式中，R为离子轨迹半径，mm；M为质量数；VA为离子的加速电压，V；B为磁场感应强度，G。

分离的基本过程是将镱的氯化物加热气化，在放电室和电子发生碰撞电离，形成等离子体，利用电极系统引出后，形成具有一定能量和形状的离子束，利用横向磁场实现偏转、质量分离和角聚焦，最终利用束流接收系统对同一元素的多种同位素进行收集。横向磁场采用均匀磁场实现质量色散，但严重限制了分离器的束流张角。为加大允许张角，生产型分离器采用条形磁垫片形成非均匀的横向磁场。

不同分离器的聚焦平面不同，设计束流接收系统首先应确定聚焦平面的位置。如图1所示，以离子源出口缝为原点O，离子源与接收系统所在直线为x轴，离子源的出射方向为y轴，分离器高度方向为z轴。本研究利用大型同位素电磁分离器EMIS-170进行镱同位素分离，该电磁分离器为180°生产型电磁分离器，包括离子源、束流输运系统、束流接收和辅助系统，通常根据磁场和高压可以确定接收器中心束聚焦点的位置，中心束聚焦点约在y=-180 mm处，实际分离过程可调节磁场和高压使中心束进入其对应的收集器。

图1 中心束束流接收示意图Fig.1 Schematic diagram of center beam receiving

2 面板和收集器设计

2.1 面板设计

色散为不同质量的离子分开的距离，接收器的面板位于与x轴呈48°的平面上，通过理论计算该平面上的色散，确定面板上不同同位素缝口的距离。均匀磁场的色散d近似为：

(2)

(3)

式中，R为偏转半径，mm；M为同位素的质量数；M0为中心同位素的质量数；D为偏转直径，mm。

实际分离过程中，分离器磁场为条形垫片场，与色散计算结果有偏差，需要根据实际分离情况对面板缝口的宽度和相对位置进行细微调整。以镱-172为中心束计算，质量数小于镱-172的同位素间利用公式(2)计算色散，质量数大于镱-172的同位素采用公式(3)计算色散。R取1 600 mm，D取3 200 mm，计算得到镱同位素色散列于表1。

表1 镱同位素色散Table 1 Ytterbium isotope dispersion

经过电磁分离器非均匀磁场的束流为会聚束，在x-z截面上呈弯月牙型，曲率半径约为900 mm。束流呈山峰状分布，通常将半高宽作为束流的宽度。理论上影响束流宽度的主要因素有磁场的设计、空间电荷效应、离子源放电的不稳定、离子的初始热运动速度分布、剩余气体引起的离子散射。由于理论上EMIS-170的无空间电荷聚焦象宽为3.5 mm，加上其他因素引起的象宽，预估象宽最小为5 mm。

图2为设计的面板。面板采用3块石墨板，中间石墨板用于加工缝口，两侧石墨板用于遮挡束流，以免束流轰击石墨板后的零部件。首次实验为了保证同位素的丰度，应根据以往分离其他同位素的经验，给出一个最小的缝口宽度，由于象宽最小为5 mm，故将7个缝口的宽度均设计为5 mm，聚焦平面上的缝口形状设计为月牙型且呈48°，便于束流进入收集器。镱-172同位素的缝口设计在中间石墨板的正中间，根据计算的色散依次向两边扩散，确定每个同位素的缝口位置。根据束流的高度和曲率，设计面板缝口高度190 mm，缝口曲率半径900 mm。

图2 多缝面板三维设计图Fig.2 Three dimensional design drawing of multi seam panel

2.2 收集器设计

镱同位素采用溅射收集的方式，高速离子或经过减速的离子打到收集袋的轰击面上，一部分停留在轰击面上，另一部分溅射到收集袋的其他面上堆积起来。为使更多的离子进入收集器，面板缝口设置为喇叭形，如图3所示。通常对于多个同位素收集采用1个大的收集器，其中用石墨板隔开，由于石墨板上无水冷结构，会造成同位素的蒸发，进而造成同位素的损失和玷污。本研究采用多个铜制收集器，每个收集器外壁均焊接水冷管，可减少同位素的蒸发，同时保护收集器器壁。由于镱同位素束流较小，故收集器壁厚设计为1.5 mm。设计的收集器宽度和高度均可将面板缝口覆盖。

图3 单个缝口及收集器Fig.3 Single seam and collector

收集器外壁互相不能接触，否则无法监测每一个收集器的束流强度。由于设计7个收集器，收集器较多，且同位素间色散小，收集器间距离仅约2 mm，极易短路，这会导致机械安装困难。为此，部分收集器采用模块化设计，将距离较近的收集器设计为1个模块，模块化的收集器间采用内置隐藏式的细水冷管，如图4所示。安装时采用模块化安装，避免了收集器间的短路，提高了收集器的安装效率。最终设计的面板、收集器及水冷结构如图5所示。

图4 模块化收集器三维设计图Fig.4 Three dimensional design of modular collector

图5 面板、收集器及水冷结构Fig.5 Panel, collector and water cooling structure

3 镱同位素束流监测系统设计

由于镱有7个同位素，同时需要监测面板和档门束流，因此需要设计9个束流监测点，从硬件和软件进行束流监测系统的设计。硬件主控制器采用西门子的可编程逻辑控制器S7-300，束流通过传输线进入电流电压转换模块，随后进入模拟量转换数字量模块，利用主控制器进行数据采集。通过博途软件建立物理地址和变量，设计量程转换模块，编写束流监测程序和计算总束流的VB脚本文件。最后，编写显示界面，将7个镱同位素、面板和档门束流显示在计算机上，最终控制界面如图6所示。

图6 镱同位素分离束流监测及控制界面Fig.6 Beam monitoring and control interface for ytterbium isotope separation

4 总体装置研制及测试

完成收集器和面板关键部件设计后，进行束流接收和监测装置的总体机械设计，包括真空室内部和外部设计，涉及对准运动结构、真空密封结构、水冷结构设计等。位于真空室内部的整体结构可进行前后两个自由度的运动，加工的整个系统如图7所示，加工完成后将未通入冷却水的束流接收装置装入真空室中，利用高真空机组通过约3 h可抽至3×10-3Pa，确定密封性良好。同时进行了冷却水检漏测试，在真空室外保证1 h无漏水，在真空室内无真空变差现象，最后在分离器上进行总体调试，完全满足分离镱同位素的要求。

图7 束流接收及监测系统Fig.7 Beam receiving and monitoring system

利用本研究设计的束流收集及监测装置在中国原子能科学研究院EMIS-170同位素电磁分离器上进行镱同位素的分离实验，分离条件为采用弧放电型离子源使三氯化镱电离为镱离子，并使镱离子加速，进入到真空室中，真空室内的真空度优于3×10-3Pa，在真空室上下存在非均匀磁场，使镱离子束发生聚焦和偏转，最终进入束流接收装置并记录下数据。以镱-176同位素为例，其丰度测试结果列于表2。镱-176丰度达到了96.9%，镱-176中的其他镱同位素含量最多为镱-174，下一步将继续优化束流输运和束流接收工艺，减小镱-174的干扰。