苏州市大气污染区域传输特征分析

李春燕 王恪非 姚宇坤 赵秋月 刘 倩

(江苏省环境科学研究院 江苏省环境工程重点实验室，南京 210036)

苏州市作为长江三角洲重要的中心城市之一，人口密集，工业经济体量巨大，交通运输规模不断增长，一次直接排放和二次反应生成的细颗粒物(PM2.5)不断增加，已经成为城市的首要污染物，造成苏州市大气复合污染特征越发明显[1]。2018年苏州市区的PM2.5年均浓度超过国家二级标准20%[2]。

由于颗粒物不仅直接或间接影响大气辐射平衡，还会降低能见度、危害人体健康，因此城市和区域尺度颗粒物污染事件受到科学界的广泛关注[3]。为了保护人体健康，各级政府实施了多项措施减少当地污染物的直接排放，以降低环境空气中PM2.5和PM10浓度。研究表明，除了本地排放的贡献，区域传输的影响也不容忽视[4]。

为分析区域传输对苏州PM2.5浓度的影响，现基于苏州市高分辨率大气污染源排放清单数据，利用WRF-CAMx空气质量模型开展PM2.5传输贡献来源解析研究，分析长三角以外区域、安徽、上海、浙江及江苏其他12个地级市对苏州的贡献，以期为政府管理部门制定污染物减排及区域大气污染联防联控政策、改善苏州市大气环境质量提供科学技术支撑。

1 研究方法

1.1 模型与技术路线

本研究所使用的WRF(Weather Research and Forecasting)-CAMx(Comprehensive Air Quality Model with extension)模型是一个基于欧拉方程的光化学扩散模型，内嵌了对气态和颗粒态大气污染物的“一个大气”框架。该模型的原理是在三维嵌套网格中模拟对流层污染物的排放、传输、化学反应及消除等过程，属于第三代空气质量模型。PSAT颗粒物来源追踪方法作为CAMx模型包含的重要扩展模块，可针对选定排放源地区和排放源物质进行来源追踪，技术路线如图1所示。

图1 传输贡献来源解析技术路线

1.2 模型设置

本次模拟时段选取2018年冬季(1月)和夏季(7月)，气象场数据由WRF模式计算提供，利用Fnl再分析资料作为初始场，生成的结果由气象-化学界面处理器模块(MCIP)处理成CAMx所需的精细化格点气象数据。CAMx模拟区域设置为3层区域嵌套网格(D01，D02，D03)，水平分辨率分别为27、9、3 km，分别覆盖中国大部分地区、中国东部及苏州全境，垂直气压层数为29层，采用CB05气相化学机制和AERO5气溶胶机理。

排放源也是空气质量模型的最为重要组成部分，CAMx模型第一、二层的排放清单采用清华大学的中国多尺度排放清单(MEIC)[5]，第三层的苏州地区的排放清单采用江苏省环境科学研究院通过调研、自下而上建立的排放源清单，并根据苏州本地的情况对模拟区域和分辨率重新进行时空分配，完全覆盖模拟区域。

1.3 追踪区域与污染源设定

本研究将细颗粒物来源追踪区域设定为24个来源区域，分别是模式初始场(IC)、水体、江苏13市、长三角其他区域(上海、浙江)、邻界省份(安徽、山东、河南)、模拟区域内其他未分类区域以及模拟区域外的边界场传输(模拟区域外东南西北以及垂直传输影响)。选取苏州市内国控监测站点所在网格作为源追踪的受体点。

2 结果与讨论

2.1 模型验证

本研究中数值模型主要用于苏州市的相关研究，因此研究收集整理了苏州市1月、7月2个季节代表月的国控站点监测数据日均值，通过模拟结果与实际监测值的比对，对模型系统进行调试、验证。其中，若观测缺失小时数超过8 h，则当天数据不参与评估。

研究采用相关系数、平均标准偏差、相对误差对模型模拟结果进行验证，根据模型验证评估结果可以看出，本研究对PM2.5的模拟偏差为11%，在可接受范围内。从国内外模拟的不确定性分析研究来看，模拟的不确定性可能来自排放源清单、边界条件和初始条件、气象条件及化学反应速率的不确定性，排放源清单垂直排放分配也会带来模拟的不确定性[6]。

2.2 传输特征分析

通过CAMx模型中的颗粒物源分配模块(PSAT)计算各地区对苏州市2018年1月、7月的PM2.5来源的贡献，模拟结果显示见图2、3。

图2 苏州市2018年1月PM2.5来源组成

2018年1月，对苏州PM2.5浓度影响较大的主要是其他区域(边界场、初始场、其他区域)的长途输送和苏州本地排放影响，分别占比30.0%和57.3%。影响比例随PM2.5浓度值变化而不同，即在良好空气质量下，本地排放影响占PM2.5浓度绝大部分，表明本地排放构成了苏州PM2.5本底浓度。

图3 苏州市2018年7月PM2.5来源组成

在重污染过程中，由边界层而来的长途传输占比迅速增加，表明冬季气团的污染物长途输送对苏州重污染过程PM2.5浓度有十分重要的贡献。同时由于气象不利影响，在重污染过程中，本地排放所导致的污染物浓度数值也有增加。江苏省内其他城市排放对苏州市PM2.5浓度影响较小，主要是邻近苏南城市常州、无锡、南通影响较大，平均占比6.2%。

2018年1月29-31日，苏州市经历了一场以北方外源输入型为主的典型污染过程(图4)，PM2.5浓度快速增长，日均最高浓度达到221 μg/m3。从边界层而来的长途传输占比由29日的9.4%快速增加到30日的32.1%，本地排放的PM2.5浓度贡献占比则是由50.0%增加到了59.5%。

图4 苏州市2018年1月以北方长途外源输入为主的典型污染过程

2018年7月，由于苏州市7月份污染物浓度较低，无重污染情况出现，因此由本地排放所造成的影响较大，占比平均为62.6%。另外，与冬季1月有所不同，省内其他城市对苏州市PM2.5贡献在夏季较小，表明夏季颗粒物污染多以局地为主。

3 结论

为探究苏州市大气细颗粒物区域传输污染特征，本研究应用气象模式WRF耦合空气质量模式CAMx对苏州市2018年1月、7月PM2.5空间分布特征及区域污染贡献情况进行分析，探究苏州市PM2.5污染分布特征及区域传输规律，研究结论如下：

(1)WRF-CAMx模式系统能够合理地模拟出苏州市2018年PM2.5的浓度水平和变化特征，偏差为11%，模拟获得的PM2.5小时浓度与相应的观测值具有较好的相关性。

(2)苏州市冬季受长距离输送影响显著，夏季以局地污染为主受苏南地区影响显著。根据传输贡献来源解析结果，冬季其他区域的长途输送和苏州本地排放贡献分别占比30.0%和57.3%。