Fe 元素对重水堆 Zr-2.5Nb 合金压力管辐照变形的作用

严斌 赵冠楠

摘要：现行标准体系中， Fe 元素作为重水堆 Zr-2.5Nb 合金压力管中的杂质元素，含量上限受到严格控制。对已建成重水堆用 Zr-2.5Nb 合金压力管材料的堆内辐照试验表明， Fe 元素含量较高会降低辐照生长及辐照蠕变导致的变形应变。归因于 Fe 元素对空位在α-Zr 晶粒内的移动性的增强作用。空位的加速运动促进了空位型位错环的形成，同时位错应力场的对称性减小了位错环的拉伸应变区。考虑到 Fe 元素在保障压力管堆形状稳定性方面的积极作用，在制订重水堆压力管用 Zr-2.5Nb 合金的技术条件时，除满足标准要求外，还应对 Fe 元素含量下限作出规定。

关键词：压力管; Zr-2.5Nb 合金;辐照蠕变;辐照增长; Fe 元素

中图分类号： TG 146     文献标志码： A

Effect of Fe Element on the Irradiation Deformation of Zr-2.5Nb Alloy Pressure Tube of CANDU Reactor

YAN Bin， ZHAO Guannan

（Shanghai Nuclear Engineering Research & Design Institute Co.， Ltd.， Shanghai 200233， China）

Abstract： In the current standard system， Fe is an impurity element in Zr-2.5Nb alloy pressure tube of CANDU reactor， and its upper limit of content is strictly controlled. The in-reactor irradiation test of Zr-2.5Nb pressure tube used in the established water reactor shows that higher Fe element content reduces the deformation strain caused by irradiation growth and irradiation creep. This phenomenon is attributed to the enhanced mobility of vacancies in α-Zr grains by impurity Fe. The acceleration of vacancy promotes the formation ofvacancy-type dislocation loops， and the symmetry of dislocation stress field reduces the tensile strain region of dislocation loops. Considering the positive role of Fe element  in  ensuring  the  shape  stability  of pressure  tube  reactor，  when  formulating  the  technical conditions of Zr-2.5Nb alloy for CANDU reactor pressure tube， in addition to meeting the standard requirements， the lower limit ofFe element content should also be specified.

Keywords： pressure tube ; Zr-2.5Nb alloy; irradiation creep ; irradiation growth; Fe element

Zr-2.5Nb 合金無缝管被用作燃料通道内的压力管（以下简称 Zr-2.5Nb 合金压力管）是加拿大重水铀反应堆[Canadian deuterium uranium（reactor），简称 CANDU 重水堆]中最重要的核心部件之一。单根压力管的长度为600～700 mm、内径为105 mm、壁厚为4 mm，由采用特殊工艺制造的整根无缝管制成[1]。电厂运行时，压力管内部盛有由天然铀烧制成的燃料组件，一定温度和压力的重水冷却剂在流经压力管内部后被加热，从压力管的另一端流出后进入蒸汽发生器。特殊的服役工况加之长达30 a 的设计寿命，对压力管用 Zr-2.5Nb 合金压力管的综合力学性能、耐腐蚀性等都提出了较高的要求。

对于压力管在电厂长期运行中形状稳定性的评估和变形行为的预测是重水堆压力管材料设计中的关键环节。历史上，加拿大皮克灵重水堆核电站的 LOCA 事故就是由于压力管材料发生变形后与外层排管相接触，从而致使大量放热，并进一步引发片状氢化物生成，成为裂纹源造成的[2]。压力管变形所涉及到的两种主要机制，即辐照蠕变和辐照生长，在其他燃料包壳用锆合金材料[3-5] 中亦多有研究，然而，由于压力管用 Zr-2.5Nb 合金在成分、微观结构和晶体织构等方面的特殊性，其辐照蠕变和辐照生长呈现与锆合金包壳管不同的规律。

文献中所报道的关于 Zr-2.5Nb 合金压力管辐照蠕变和辐照生长的研究，主要集中于影响辐照蠕变和辐照生长的微观结构和工艺因素。在 Zr-2.5Nb 合金现行标准中，将 Fe 元素作为合金中的杂质元素。关于 Fe 元素在形状稳定性方面贡献的研究，通常仅限于其对辐照生长效应的影响。随着工程数据的积累， Zr-2.5Nb 合金压力管中 Fe 元素含量与其辐照蠕变行为之间的关联正得到关注，但其具体作用机制尚不明晰。本文拟以世界范围内 CANDU 重水堆所用 Zr-2.5Nb 合金压力管材料的堆内辐照试验数据及已报道的其他相关研究为基础，就 Fe 元素在抑制 Zr-2.5Nb 合金压力管辐照蠕变导致变形方面的作用机制进行讨论。同时，结合 Zr-2.5Nb 合金压力管国产化研制实践，在满足现有标准体系要求的前提下，就 Fe 元素含量的控制方法给出建议。

1  Fe 元素对 Zr-2.5Nb 合金压力管辐照变形的影响

CANDU 重水堆无缝管的变形共有3种类型：径向蠕变;下坠;轴向伸长。其中，轴向伸长部分由辐照蠕变和辐照生长两种机制贡献，而径向蠕变与下坠则应归结于辐照蠕变。受材料微观结构和晶体织构的影响， Zr-2.5Nb 合金压力管的辐照蠕变以及辐照生长都表现出强烈的各向异性，即在轴向、切向、径向呈现出不同的宏观效应，因此，对辐照蠕变及辐照生长导致的变形效应的研究分不同方向进行。

1.1  Fe 元素含量对辐照生长效应的影响

锆及锆合金的辐照生长，是指在辐照条件下，由于密排六方（close-packed hexagonal， hcp）结构晶体的对称性，沿 c 轴方向收缩，沿 a 轴方向延伸，同时整体体积不变的现象。对于存在明显织构的多晶体，在<0001>织构方向收缩，在垂直于该织构方向延伸。Zr-2.5Nb 合金压力管中，<0001>fT高达0.6～0.7，加之α-Zr 晶粒呈平行薄片状，致使宏观上辐照生长对变形应变的贡献主要体现在轴向伸长方面。在过去的十几年中，加拿大原子能公司先后将 Darlington、Pt. Lepreau、Pickering A、Pickering B、 Bruce B 等多种型号的 Zr-2.5Nb 合金压力管在法国 Osiris 反应堆内进行辐照试验，试验温度为280～310℃，辐照峰值剂量为1.8×1018 n/m2·s（电势 E>1 MeV），并检测轴向方向的变形[6]。由于在整個过程中放入堆内的试料并未受到应力作用，因此，试样变形完全是由于辐照生长效应导致的。各个试样的生长速率与 Fe 元素含量之间的关系如图1所示。从图1中可以看出， Zr-2.5Nb 合金压力管中， Fe 元素含量约为1000 ppm（1 ppm=10×10?7）时，与中等 Fe 元素含量（500～650 ppm）和较低 Fe 元素含量（300～350 ppm）相比，Zr-2.5Nb 合金压力管辐照生长速率明显降低。较低 Fe 元素含量的样品，辐照生长速率为2.0～4.0 m2/n×1029，而中等 Fe 元素含量的样品的辐照生长速率为2.5～3.6 m2/n×1029。虽然在 Fe 元素含量较低时，仍有一定数量样品具有相对较低的生长速率，然而，试验结果离散度较大。另一方面，由于辐照生长效应机制在于单胞变形，受晶体织构的影响， Zr-2.5Nb 合金压力管的辐照生长效应同时导致切向出现收缩，可将相应应变表示为负值。试验结果表明，压力管辐照生长导致的在切向的应变程度小于在轴向的应变，且切向应变程度对于合金中的 Fe 元素含量并不敏感[7]。这种差异与 Zr-2.5Nb 合金压力管中α- Zr 晶粒的形状有关。

1.2  Fe 元素含量对辐照蠕变效应的影响

在堆内运行过程中，压力管以年均几毫米的速率在轴向伸长，其中，辐照蠕变的贡献占主要部分[8]。辐照效应导致的管径变化中，辐照蠕变的贡献也更为显著。印度 RAPS-2期重水堆（即印度仿照 CANDU 堆型自主开发的重水堆）满功率运行7.15 a 后的压力管的内径变化及其中辐照蠕变相应贡献如表  1所示。

根据蠕变定义，辐照蠕变的发生要求在样品上施加一定的应力，因此，在进行堆内试验时，通常将一定压力的惰性气体封焊在无缝管内，以实现对管材施加微小应力的目的。早期对 Zr-2.5Nb 合金压力管辐照蠕变的研究主要考虑晶粒大小[10]、位错密度[11-12]、晶体织构[13]等因素对该效应的影响。 Bickel 等[14]最早发现 Fe 元素含量对辐照蠕变行为的影响。将3个不同厂家生产的合金锭分别采用相同工艺制造出多个批次的压力管，并分别进行辐照试验，观察其在轴向的蠕变应变，发现其耐辐照蠕变性能差异十分明显。分析结果表明：3个合金锭最主要的差异在于 Fe 元素含量差异显著。在 Fe 元素含量少于800 ppm 时，径向辐照蠕变速率较大。后续的大量堆内试验进一步证明， Zr-2.5Nb 合金压力管中 Fe 元素含量与径向蠕变和轴向蠕变应变都呈负相关，即含有较高含量的 Fe 元素有助于降低辐照蠕变带来的直径变化和轴向伸长（见图2）。然而，除材料本身特性外，影响蠕变应变实测结果的因素还包含载荷、温度等环境因素。在双轴应力状态下，径向与轴向应变并非相互独立，因此，图2 中的数据离散度较高。总体趋势表明，较高 Fe 元素含量倾向于导致较低的蠕变应变速率，且该趋势在径向更明显。

2 辐照对 Fe 元素在 Zr-2.5Nb 合金压力管中分布的影响

2.1  Zr-2.5Nb 合金压力管的两相结构

与传统燃料包壳用锆合金不同，压力管用 Zr-2.5Nb 合金压力管主要由α-Zr（hcp 结构）及β-Zr（Nb）（体心立方结构）组成。α-Zr 相晶粒呈薄片状，其排列平行于主加工方向，而β-Zr（Nb）相呈薄膜状分布在α-Zr 晶粒的晶界处，厚度仅为十几纳米[16]。加拿大国家通用研究（national research universal，NRU）重水堆中的63F 号燃料通道压力管前端在透射电子显微镜（transmission  electron microscopy， TEM）下的观察结果如图 3所示。

2.2  Fe 元素在 Zr-2.5Nb 合金压力管中的分布

Fe 元素在α-Zr 与β-Zr（Nb）两种固溶体中的溶解度差异显著，平衡态下， Zr-2.5Nb 合金压力管中 Fe 元素分布并不均匀。图   4（a）所示为典型的 CANDU 重水堆用 Zr-2.5Nb 合金压力管的微观结构在 HAADF 型 TEM 下的观察结果。结合 TEM 模式下Zr、Nb、Fe 三种元素的 X-射线能谱面扫描结果可知， Fe 元素主要分布在β-Zr（Nb）相中，且在α-Zr 相中也有少量分布。虽然亚稳态Ω相的生成导致β- Zr（Nb）相中 Fe 元素发生偏聚[19]，但是在α-Zr 内分布相对均匀。 Fe 元素含量极低，在α-Zr 中无 Zr3Fe 相出现。

辐照后， Zr-2.5Nb 合金压力管内 Fe 元素的分布发生了改变，如图4（b）所示。从图4（b）中可以看出， Fe 元素在辐照后从β-Zr（Nb）相中扩散进入α-Zr 基体，使其内部 Fe 元素含量增加， Fe 元素在整个合金内部分布相对均匀。若对辐照后的 Zr-2.5Nb 合金样品重新进行退火，恢复至平衡态，则 Fe 元素会重新溶解到β相中[20-21]。因此，虽然对辐照后 Fe 元素在α-Zr 基体内部的化学状态缺乏直接的试验数据，但可以认为辐照使 Fe 元素扩散进入α-Zr 晶粒内后，未形成稳定的化合物，仍以溶质形式存在。

3  Fe 元素对 Zr-2.5Nb 合金压力管辐照生长及辐照蠕变的影响机制

受到辐照中粒子轰击的影响， Zr-2.5Nb 合金压力管中的固溶体相中首先会出现两种形式的点缺陷，包括自间隙原子（self-interstitial atoms， SIA）和空位，两种缺陷进一步发生扩散及迁移，聚集形成位错环及孔洞等。根据经典的 Buckley模型[22]，锆合金在堆内的辐照生长是由于在 hcp 晶胞的侧面产生 SIA型位错环（柏氏矢量指向hcp 晶格的 a 轴方向）、晶胞的基面产生空位型位错环（柏氏矢量指向 hcp 晶格的 c 轴方向）导致的。固溶在α- Zr 内的 Fe 原子在辐照生长方面的作用可归因于其在促进空位型位错环形成方面的贡献。由于空位型位错环的形成是通过辐照产生的空位發生迁移之后 hcp 的层状堆垛发生坍塌实现的，因此， Fe 元素对空位型位错环的形成的促进作用是双方面的：一方面，以溶质元素形式存在于α-Zr中的 Fe 元素对于空位扩散的促进作用已经被较好地证明[23]，且在α-Zr 的 hcp 晶格中，空位在基面内移动速率大于在 c 轴方向的扩散速率[24]，因此，固溶在α-Zr 中的 Fe 原子有助于空位型位错环的形成;另一方面， hcp 层状堆垛坍塌的难易程度对应于堆垛层错能的高低，堆垛层错能越低即意味着 hcp 堆垛结构坍塌形成层错所需克服的势垒越小。一些研究成果中[25]，利用第一性原理方法计算了含有在α-Zr 基体中含有 Fe 形成置换固溶体的情况下对于堆垛层错能的影响，发现在{0001}<11-20>内， Fe 元素可以降低α-Zr 晶格的堆垛层错能，且降低堆垛层错能的趋势强于主合金元素 Nb。上述两方面都可以较好地解释 Fe 元素在抑制 Zr-2.5Nb 合金辐照生长方面的贡献。

Fe 元素在抑制辐照蠕变方面作用的解释更为复杂。目前，对于锆合金辐照蠕变的机制有若干学说，主要包括位错的攀移-滑移、应力诱发优先作用、应力诱发优先吸收等。滑移-攀移机制认为，影响蠕变速率的关键因素在于位错攀移，而攀移是通过 SIA 或空位的扩散实现的。应力诱发优先作用机制认为，在辐照条件下，应力促进在垂直于正应力方向的晶面上形成 SIA位错环，同时在平行于正应力晶面上形成空位位错环。应力引起优先吸收机制则认为，外界正应力会扩大位错半晶面导致的拉应力区，从而加速 SIA 向位错区扩散。上述几种机制都认为，点缺陷的移动是辐照蠕变发生的主要原因。由于辐照后的 Zr-2.5Nb 合金压力管中 Fe 元素在α- Zr 中以溶质原子形式存在，Fe 元素对于辐照蠕变的影响应归结于其对点缺陷扩散的影响。有研究认为， Fe 元素通过与 SIA 发生交换作用，从而降低了SIA 的浓度，抑制了 SIA 的扩散，从而抑制了辐照蠕变[23]，但该观点最大的不足在于， Fe 元素与 SIA 之间的交换作用无法得到试验验证。

如前所述，前人研究已经较好地证明了 Fe 元素对空位迁移能力的促进作用。结合应力引起优先吸收理论及压力管专用 Zr-2.5Nb 合金无缝管独特的织构特征，对 Fe 在抑制辐照蠕变方面的作用提出以下解释。如图5所示， Zr-2.5Nb 合金压力管中，α-Zr晶粒<0001>织构方向朝向切向，由于压力管承受内压， c 轴朝向与正应力方向一致。应力引起优先吸收模型中，由空位产生的型位错环分别在周围同时产生局域化的压缩应变场与拉伸应变场，外界应力作用使得拉伸应变场增大，从而导致 SIA 加速扩散进入拉伸应变场（见图5左）。在较高的 Fe 元素含量下，由于移动性较高，空位向压缩应变场的扩散加剧，压缩应变场相应缩小，而位错环引起的拉伸和压缩应变场彼此对称，拉伸应变场也相应缩小，因此， SIA 的扩散也因此减弱（见图5右）。该模型与现有应力引起优先吸收模型自洽性较好，其显著的特点在于忽略了点缺陷浓度对扩散动力学的影响，避免了传统模型中因持续辐照带来的点缺陷总量不恒定的问题，具有一定的优越性。该模型的可靠性后续可通过进一步模拟空位浓度对位错环应变场的影响进行验证。

4  Fe 元素在 Zr-2.5Nb 合金压力管中的控制

现有标准体系 ASTM B350及 CSA N286.6.1对 Zr-2.5Nb 合金压力管化学成分的要求中，都将 Fe 元素标明为杂质，要求 Fe 元素含量的上限不大于1500 ppm。AECL 对 Zr-2.5Nb 合金压力管的技术条件中要求 Fe 元素含量不大于650 ppm。秦山Ⅲ期 CANDU 重水堆用某根 Zr-2.5Nb 合金压力管制造阶段的熔炼分析部分结果如表2所示。

出于对耐腐蚀性的考量，标准中对 Fe 元素含量进行了严格限制。锆合金的耐腐蚀性应当充分考虑两个方面：一个是氧化过程，即氧化物在锆合金表面的生长，其衡量指标是采用 ASTM G2方法测试增重试验结果;另一个是吸氢过程（对于重水堆而言是氘），包含在腐蚀过程中氢（氘）在锆合金内部的扩散，以及延迟氢化物裂纹的发生和发展。利用电弧熔炼法制备了 Zr-2.5Nb-xFe 合金，并在模拟 CANDU 重水堆内的水化学环境下进行长期腐蚀试验（重水，300℃，pH=10.5），并检测其吸氢（氘）和吸氧量[26]。得到的部分结果整理后列于表 3中。

通過比较不同 Fe 元素含量的 Zr-2.5Nb 合金压力管的吸氧量，可知氧扩散动力学对于 Fe 元素含量不敏感，而 Fe 元素含量对于吸氢（氘）行为影响显著。从表3中可以看出，几个样品中， Fe 元素含量为525 ppm 的 Zr-2.5Nb-xFe 合金压力管的吸氢（氘）量最少。在稍高 Fe 元素含量的组分中（Fe 元素含量为640 ppm 和750 ppm），合金的抗吸氢性能较不含 Fe 元素的 Zr-2.5Nb 合金压力管的劣化。当 Fe 元素含量大于800 ppm 时，在基体中易于出现 Zr3Fe 颗粒相，是该合金吸氢量增加的主要原因。

考虑到 Fe 元素在保障压力管堆内形状稳定性方面有积极贡献，有必要对 Fe 元素含量下限也做出规定，确保产品中 Fe 元素含量在一定水平以上，以获得较好的形状稳定性。在锆合金的熔炼中，通常包含以下几个基本步骤，包括原料挑拣、布料、电极组装、多次熔炼等。熔炼阶段所用原料是成品 Zr- 2.5Nb 合金压力管中 Fe 元素的唯一来源，这也是标准中对于 Fe 元素含量仅要求熔炼分析，对成品分析未做要求的原因。因此，从工艺控制角度，应在原料筛选阶段就对 Fe 元素含量进行控制。通过对某国内制造厂使用的若干批次国产核级海绵锆原料中 Fe 元素含量的化学分析结果进行分析，发现各批次海绵锆中 Fe 元素含量为400～800 ppm。因此，在实际制造中，制造厂可采用不同 Fe 元素含量的多批次海绵锆混料使用后熔炼，以实现在满足标准要求的前提下，控制 Fe 元素含量下限的目的，即在现有技术条件的基础上，增加对 Fe 元素含量下限的要求从生产角度是可实现的。

5 结论

本文在 CANDU 重水堆 Zr-2.5Nb 合金压力管材料的堆内辐照增长和辐照蠕变数据的基础上，研究了 Fe 元素在提升材料堆内形状稳定性方面的积极意义，利用应力诱发优先作用理论，对于 Fe 元素所起作用的微观机制作出解释，并进一步结合工程实践。获得以下结论：

（1）Fe 元素对于抑制辐照蠕变及辐照生长导致的 Zr-2.5Nb 合金压力管堆内变形有积极贡献，且该规律被多批次材料试验结果共同证明，具有工程普遍意义。

（2）交货态的 Zr-2.5Nb 合金压力管内， Fe 元素主要分布在β-Zr（Nb）相中，而中子辐照使 Fe 元素扩散进入α-Zr 相晶粒内部，形成置换固溶体。

（3）利用应力诱发优先作用机制及溶质 Fe 原子对于空位移动性的促进作用，可以较好地解释其对辐照蠕变及辐照生长效应的抑制作用。空位移动性增强间接减小了型位错环拉伸应变区，因而降低了 SIA 向拉伸应变区的扩散率，该机制是 Fe 元素抑制辐照蠕变的主要机制。 Fe 元素对于辐照生长的抑制作用主要归因于促进了空位型位错环的形核。

（4）在满足标准要求的基础上，除应对 Zr-2.5Nb 合金锭中 Fe 元素含量的上限进行控制外，也应加设对 Fe 元素含量下限的要求。结合国产海绵锆中 Fe 元素含量的实际水平，该新增补充要求具有可实施性。

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