椭偏法测量拓扑绝缘体的复折射率

陆 华,李扬武,岳增记,曾 为

(1.西北工业大学 a.物理科学与技术学院，陕西 西安 710129；b.材料学院，陕西 西安 710072;2.伍伦贡大学 超导和电子材料研究所，澳大利亚 伍伦贡 2500)

折射率作为光学介质的基本常量，对探索介质材料的光学特性与应用起着关键作用[1].近年来，新兴纳米材料因优异的电学、光学性能，促进了光学与光电子学的发展[2].为掌握材料的基本光学性质，折射率的测量必不可少.西北工业大学戴思清等利用数字全息术测量出单层石墨烯的复折射率[3].都柏林圣三一大学Yim等利用椭偏法测量出MoS2原子层的复折射率[4].继石墨烯、MoS2等纳米材料之后，拓扑绝缘体因著名的量子自旋霍尔效应而受到研究人员的广泛关注[5].不同于传统介质，拓扑绝缘体拥有受拓扑保护的导体表面(或边界)态与绝缘体态，为新颖的拓扑磁电效应、法拉第旋转及马约拉纳费米子等新奇物理现象的产生提供可能[6].如今，拓扑绝缘体表面态在一些三维材料中被发现，如：Bi2Se3,Sb2Te3及Bi2Te3等[7].材料折射率的测定将有助于人们更深入地了解拓扑绝缘体最基本的光学性质，为探索拓扑绝缘体光学器件与应用奠定基础.在大学物理实验中，常见的折射率测量方法包括：最小偏向角法、极限法、瑞利干涉法等[8].上述方法对介质形态、形状、损耗等具有较高要求，不适用于拓扑绝缘体材料复折射率的测量.椭偏法是一种较先进的光学测量方法，被广泛用于块状、薄膜及多层结构材料复折射率的测量[9-11]，成为近代物理实验的重要组成部分[12].本文以Bi2Te3单晶为例，探讨了利用椭偏仪测量拓扑绝缘体复折射率的方法，运用德鲁德和托克-洛伦兹模型分别对Bi2Te3拓扑绝缘体的表面态和体态进行拟合，获得了Bi2Te3单晶表面态与体态的折射率与消光系数.

1 实验原理

椭偏法为实验用椭偏仪的基本原理，具有无损伤、精度高、适用范围广等特点，被用于测量光学材料的复介电常量(或复折射率)和薄膜厚度.

由菲涅耳公式可知：当线性偏振光斜入射到样品时，反射光偏振态将发生变化，出现椭圆偏振态[1].用rp和rs分别表示p和s偏振分量的菲涅耳反射系数，椭偏基本方程可表示为

(1)

其中，Ψ和Δ为2个基本偏振参量，代表偏振角及反射光p与s偏振分量的相位差，可由椭偏仪测量.由此，所测材料的复介电常量可表示为

(2)

其中，θ为入射角，n与k分别为测试样品的折射率与消光系数，n0为环境折射率.

在实际测量中，样品通常存在多层结构，需设定各层介质模型，进行数据拟合.拓扑绝缘体具有特殊的表面态和体态，可等效为双层结构[10].由于表面态与体态分别具有导体和绝缘体特性，可用经典的德鲁德和托克-洛伦兹模型进行拟合[11].德鲁德模型可表示为

(3)

(4)

(5)

由于拓扑绝缘体表面态厚度d未知，拟合时需将表面态厚度设为未知量.根据上述模型，拟合实验数据，对结果进行评估.评估结果由拟合优度χ2判断，其定义为

(6)

2 实验测量

可利用熔融-慢冷却法生长Bi2Te3拓扑绝缘体单晶.首先将高纯度Bi和Te粉末按照2∶3的原子比例进行配制，密封到石英腔体.晶体材料在垂直炉管中进行生长，简要步骤如下:首先将Bi和Te粉末加热到850 ℃，使其完全熔化.将温度以60 ℃/h的速度降至650 ℃，然后以2 ℃/h的速率缓慢下降到550 ℃.最后，让混合物自然冷却到室温，获得Bi2Te3单晶，如图1所示.

图1 Bi2Te3单晶

图2 Bi2Te3单晶的拉曼光谱

测试时可将生长的Bi2Te3单晶表面进行机械剥离，对单晶平滑的新表面进行测试.这样既可减少样品表面附着物的影响，也可保证单晶表面具有较小的粗糙度，确保测试结果的准确性.原子力显微镜结果显示：剥离后Bi2Te3单晶表面可达到亚纳米级粗糙度(图3).

图3 Bi2Te3单晶表面的粗糙度

将Bi2Te3晶体置于椭偏仪样品台，让光源入射到晶体光滑表面，光斑设置在1 mm×2 mm或以下，调整样品台，使反射光进入探测器.

使用HORIBA光谱型椭偏仪进行测量，测量范围为1～6 eV，取点数N=51.入射角度θ设置为70°.椭偏仪系统的结构示意图如图4所示.

图4 椭偏仪系统的结构示意图

首先利用椭偏仪得到Ψ和Δ的实验数据，使用计算机软件处理数据.建立表面态-体态双层模型，分别使用德鲁德和托克-洛伦兹色散模型对实验数据进行拟合，得到整体和各层的拟合数据，获得表面态和体态的折射率与消光系数.考虑表面态的模型对拓扑绝缘体光学现象(如表面等离激元)的研究具有重要作用[14].由于Bi2Te3单晶剥离后表面粗糙度极小，数据拟合时不考虑表面粗糙的拟合.极小的表面粗糙度可避免粗糙表面对表面态信号的掩盖.

3 实验结果与分析

图5为椭偏仪测得的Bi2Te3单晶的偏振角Ψ与相位差Δ，由此可获得Bi2Te3整体复折射率，包括折射率n和消光系数k.

图5 Bi2Te3单晶的椭偏参量Ψ和Δ

由图6可知，在高频(可见光)波段，Bi2Te3的折射率较小.随着频率减小(波长增加)，折射率逐渐变大，在近红外波段1.05 eV(1 181 nm)附近，n达到7以上，高于传统Si(3.5)、Ge(4.3)等高折射率材料，为新型光学器件的实现提供了可能[15].在可见光波段，消光系数随频率减小而增加，在1.6 eV(775 nm)附近达到最大值5.3，在近红外波段消光系数随频率减小而降低.双层模型拟合结果与实验数据相符，拟合优度χ2为0.45，优于以往拟合结果[10]，这说明拟合结果准确度较高.

表1为Bi2Te3拓扑绝缘体的表面态拟合参量，可见表面态可由椭偏信号表征，并呈现类金属特性，厚度约为2.52 nm，与报道的同类拓扑绝缘体的表面态厚度相近[10,16].

表1 表面态的拟合参量

表2为Bi2Te3拓扑绝缘体的体态拟合参量，体态呈现半导体特性，带隙约为0.17 eV[17].

表2 体态的拟合参量

图7为Bi2Te3拓扑绝缘体表面态与体态的折射率与消光系数色散曲线.在可见光及近红外波段，表面态消光系数大于折射率，与贵金属类似[18].在1.24 eV(1 000 nm)附近，体态折射率达7以上.

(a)表面态

4 结 论

以Bi2Te3单晶为例，利用椭偏法测量了拓扑绝缘体的复折射率，通过双层模型拟合，获得拓扑绝缘体表面态与体态的折射率和消光系数色散曲线.结果表明：Bi2Te3拓扑绝缘体具有类金属表面态和类半导体体态，表面厚度约为2.52 nm，体态折射率在近红外波段可达7以上.类金属表面态为拓扑绝缘体表面等离激元的研究开辟了新途径[11,14-15].高折射率体态为超薄光功能器件的实现提供了可能[19].