浅析我国褐煤应用现状及问题研究

李鑫，李臣威，张海军，李文峰

(1.中国矿业大学 化工学院，江苏 徐州 221116；2.国家煤加工与洁净化工程技术研究中心，江苏 徐州 221116)

褐煤是一种变质程度最低的低阶煤，外表呈褐色或者暗褐色、无光泽，因此得名褐煤[1]。有数据表明，全世界褐煤地下储量估计为4.345×106Mt[2]，约占全球煤炭总储量的40%，以欧洲、亚洲和北美洲为主要分布地[3]。褐煤按照其变质程度划分，可划分为年轻褐煤和年老褐煤两类，也称其为软褐煤和硬褐煤。硬褐煤资源分布与褐煤总分布区域大致相同，主要是在欧洲，其次为亚洲和北美洲，而目前已探明的硬褐煤储量最多的前三个国家分别是美国、俄罗斯以及中国。软褐煤中俄罗斯的储量为世界第一，约占全球软褐煤总储量的1/3；其次为德国，占全球软褐煤总储量的1/5以上；排在第三的澳大利亚拥有丰富的软褐煤资源，约占世界总储量的10%；同时，美国在软褐煤方面的资源储量也较为丰富，约占世界的10%。

目前，我国已探明的褐煤保有储量为1.311×105Mt，在全国煤炭总储量中约占13%，其分布情况见表1[3]。

表1 中国分区域褐煤储量分布Table 1 Distribution of lignite reserves inChina by region

由表1可知，褐煤资源在我国的主要分布区域是华北地区，该地区褐煤储量占全国褐煤总储量的77.8%，且绝大多数为年老褐煤，内蒙古东部地区的褐煤资源也是赋存最集中的，约占70%。西南地区是我国的褐煤第二大基地，其储量仅次于华北区，约占全国褐煤储量的12.5%，其中云南省境内储存着大部分褐煤，且区内煤种大多是变质程度低的年轻褐煤。我国的东北、中南、华东和西北区域也有着一定数量的褐煤资源赋存，但与华北、西南两区相比均较少。

1 褐煤利用现状

褐煤传统的利用方式有直接用于燃烧发电、液化用煤、气化用煤以及制备炭质吸附剂等。

1.1直接燃烧

直接燃烧是全球对褐煤利用最悠久也是最常见的方法。由于褐煤变质程度低，内部孔隙较为发达，其内在水分含量通常很高，远距离运输成本高且容易冻车，因此褐煤主要用于附近自设电站燃烧发电，只有少量的褐煤在经过干燥脱水或制成型煤之后通过公路或铁路运输到较远处作工业锅炉燃料或者售为民用。从全世界范围来看，2015年全球的褐煤开采总量为1.16×103Mt[4]，德国波兰希腊等国为主要的生产国与消费国。在德国，其2015年的褐煤开采量约为1.781×102Mt，大约90%的褐煤生产用于发电和供热，占全国总发电量的20%以上[4]。在波兰，褐煤的每年开采量在63～66 Mt之间，其燃烧产生的电力占全国总发电量的1/3以上[4]。希腊褐煤储量约5×103Mt，从1989～2005年褐煤的发电量对全国发电总量的贡献率在40%以上，在1997～2005年10年间甚至超过了50%[5]。在我国，每年开采出的褐煤中估计有超过90%被用在各种工业锅炉和发电厂[6]。褐煤直接燃烧会带来一系列的问题，与其它高阶煤种相比，褐煤的发热量低，水分、灰分、含氧量、挥发分高，煤灰熔点变化大，易于氧化自燃，且褐煤粉尘容易爆炸。作为燃料直接燃烧时热利用效率较低，且排出的粉尘量大，温室气体排放量大，环境污染严重。在预热干燥阶段蒸发水分和加热灰分需要消耗大量的热量，并且在燃烧之前往往需要预先干燥脱除一部分水分，这会产生大量的煤粉，容易引起爆炸。所以发展更为清洁环保高利用率的褐煤利用技术是有效的充分利用褐煤资源的关键。

水煤浆是一种以煤为原料的液态流体燃料，于20世纪70年代开发利用。一般是由65%左右的煤、34%左右的水和1%左右的化学添加剂混合，并通过物理加工得到的一种能替代油且具有流动性的煤基燃料，具有较好的稳定性和流变性，可直接用管道输送[7]，且易于储存，可通过雾化燃烧，储运过程全封闭，既减少损失又不污染环境，是解决煤炭运输问题的方法之一。与直接燃烧相比，经过加工的燃用水煤浆具有燃烧效率高、燃烧过程更易于操作和控制、节约能耗以及对生态环境友好等显著优点[8]。随着水煤浆应用程度不断加大，且相应的手段及条件的逐渐成熟，所以在制浆用煤的选择上，也由中等变质程度的烟煤向低阶褐煤方向扩展。在引进国外先进的热水干燥技术的基础上，黑龙江矿业学院洁净煤技术研究所仅用热水干燥褐煤而不完全烘干，在直接制浆的条件下，得到了由褐煤制得的浓度为60%左右的水煤浆[9]。

1.2 褐煤液化

煤的液化是指通过一系列化学手段把正常状态的煤炭进行加工处理，将其转化成诸如汽油、柴油、液化石油气等液态燃料形态利用的洁净煤技术。根据所采用的化学加工手段的不同，将煤炭的液化又分为直接液化和间接液化。

1.2.1 直接液化 直接液化是指煤在一定的温度和高压条件下，在氢气氛围以及催化剂的催化作用下发生反应，使煤中的有机大分子直接转化为低分子烃类的工艺过程。对于适用于直接液化工艺的原料煤，要求其含碳量一般在65%～85%、H/C比率>0.8、灰分含量低于10%，且挥发分含量不低于40%。褐煤具有较低的煤化程度和较低的碳含量，且由于其变质程度较低，表面有较多的羧基、羰基和亚甲基等侧链，液化活性较高，对于提质后的褐煤可以通过直接液化进行加工利用。

1.2.2 间接液化 间接液化是在高温环境下将煤炭与氧气和水蒸气进行混合反应，先合成中间气体，然后再将中间态气体合成为液态燃料的工艺过程。在合成过程的各阶段中，通过选用不同的催化剂种类以及不同的反应条件可以得到各种不同的产品。南非的SASOL 厂采用的F-T合成法目前已经大规模商业运行，国内有代表性的是中科院山西煤化学研究所开发的MTG合成汽油新技术，工业示范装置目前已投产[10]。

褐煤液化工艺要解决的第一个问题就是脱水耗能。由于褐煤多孔且亲水的特点，褐煤含水量通常可达30%以上，褐煤中的水与有机氧通过氢键结合，如果采用干燥蒸发的方法将消耗大量的能量且只能脱除外在水。所以褐煤的非蒸发脱水被认为是一种节能的工艺，非蒸发脱水主要是使用溶剂脱水，但所用溶剂以及脱除的水与脱水后的煤中有机质不能有效分离，因而难以循环利用，暂时不能应用在工业上。此外，褐煤中氧含量较高，在液化过程将消耗大量的氢气，因此降低氢气的消耗对降低液化成本具有重要意义，水恒福等[11]研究认为，以水为溶剂在CO气氛下褐煤具有较好的液化性能，有利于褐煤直接液化。

1.3 褐煤气化

煤炭气化是在气化炉中以煤或煤焦为原料，在高温条件下与添加的气化剂发生一系列反应，最终将原料煤转化为煤气的过程。以褐煤为气化原料具有煤价低廉、原料易得等优点，同时由于褐煤挥发分含量高、结构疏松等特点使得褐煤生成的煤焦具有丰富的孔隙，用于反应的有效比表面积大，生成的煤气中有效气成分含量更高。大唐克旗利用褐煤制天然气项目是我国首个采用碎煤加压气化技术的煤制气示范项目，目前已形成了40亿m3/a的产能规模[12]。段清兵等[13]以蒙东地区的扎赉诺尔煤、宝矿提质煤这两种煤为原料，在采用分级研磨工艺下制得的气化水煤浆其最高浓度均达到了设计指标值。

1.4 炭质吸附剂

活性炭是一种常用的多孔吸附材料，具有较发达的内孔隙和较大的总比表面积。优良的活性炭具有吸附能力强、化学稳定性好、机械强度高、易复用等特点。活性炭被广泛运用于污水净化、溶剂吸附回收以及空气净化等方面[14]。煤炭作为活性炭生产的原料，具有资源丰富、结构与组成多样、多种煤可配合使用等优点。

在过去一段相当长的时间里广泛用于制取活性炭的是烟煤，但是随着烟煤开采和利用强度越来越大，其储量越来越少，有时不易得到。而褐煤价格低廉，质地软，毛细孔多，所以一些褐煤储量丰富的国家对褐煤制活性炭进行了广泛深入的研究[14]。张声俊等[15]选用锡林格勒盟褐煤，在800 ℃的炭化活化温度以及45 min的活化时间条件下，获得了吸附性能良好的活性炭。罗道成等[16]以湖南某矿的褐煤为原料，活化剂选用H3PO4，添加剂选用H2SO4，在一定的工艺条件下获得了机械强度为88.2%、比表面积为1 158.6 m2/g的活性炭，其对碘和亚甲基蓝吸附值分别为946.5 mg/g和203.4 mg/g。但是在利用煤制活性炭工艺中，原料煤需满足的必要条件之一就是灰分<10%，因为灰分若高，则会对生产出的活性炭的吸附性能产生不利影响。我国褐煤一般存在高水分和高灰分的特点，褐煤作为煤化工原料也受到一定的限制，故而制备之前需要对褐煤做脱水降灰等预先的处理。

2 褐煤利用存在的问题

褐煤自带原始水分高、灰分高，在用作发热、发电燃料以及煤化工原料时，褐煤的可利用程度都较低。由于褐煤带水量大，传统的煤粉锅炉通过直接燃烧褐煤所产生的废热烟气量大，为达到需要的产热量，锅炉炉膛空间被迫加大。同时由于水分和灰分都较高，电厂在自己生产煤粉时，对磨机的选择受到限制，且对磨机使用寿命有影响。

褐煤热稳定性较低，在煤炭气化工艺中，因适应性较差，不宜采用常压固定床气化工艺，而对于加压固定床气化工艺，也存在着由于煤气出口温度昼低，导致冷却产生的焦油、酚水等产物难以处理的问题[17]。而且褐煤成浆性能较差，其浆体的流动性难以满足气流床利用水煤浆制气工艺的要求。目前流化床直接气化是褐煤气化比较适宜的工艺，但目前这种气化设备的处理量有限。此外，褐煤用于干煤粉气流床气化的工艺也只经过试验，还未经过现场的生产检验。

3 褐煤利用：大力发展褐煤提质技术，科学进行褐煤资源的输配

3.1 褐煤提质

煤炭提质是指采用一系列物理、化学等手段脱除煤中的杂质，将煤炭质量提升，并达到用户要求的方法和手段。对于褐煤来讲，其提质是包括以脱水为目的的干燥提质和以降灰为目的的洗选提质。

褐煤孔隙发达，水分较高，褐煤提质的关键之一就是降低煤中的水分。目前国内外褐煤提质方法大致可以分为直接或间接加热干燥、成型提质技术等。加热干燥一般是利用饱和蒸汽或者过热蒸汽作为介质对褐煤进行加热使其中的水分蒸发出来达到降低褐煤水分的目的。成型提质技术一般指已将褐煤颗粒状物料经过初步的干燥处理，使褐煤水分降到5%～8%后，先进入预压装置进行辊压成型，再进入高压装置压制成型煤[18]。褐煤经过挤压成型后，体积变小、密度变大，并且由于外力的高压等作用使其凝胶、孔隙结构发生变化，孔隙度减小，从本质上改变了煤阶。因此褐煤经热压成型后不易风化氧化，其干燥之后复吸以及储存的问题也得到了解决。代表的工艺有澳大利亚怀特公司的无黏结剂BCB轧辊成型工艺，以及神华集团与中国矿业大学联合开发的热压成型HPU工艺等[19]。神华宝日希勒建成的2×0.5 Mt/a褐煤提质工业试验项目，就是采用HPU工艺，该工艺在2009年10月试车成功，产出型煤的造粒率更高，且水分降低了约25%，煤质发热量也提高到了22.2 kJ/g以上[20]。

在洗选方面，由于褐煤变质程度低，煤质结构不稳定，具有遇水易泥化的特点。因为人们之前多围绕干燥脱水、热解等方面研究褐煤的利用问题，这导致我国褐煤开发利用速度和洗选规模远远不如烟煤和无烟煤。邓晓阳[21]在分析煤炭科学研究总院唐山研究院于2011年3月针对具有高灰高水易泥化特点的锡林浩特4号煤做出的《内蒙古大唐国际锡林浩特矿业有限公司4号煤可选性试验研究报告》后指出，矸石与煤在泥化程度方面存在明显的差异，高灰分、高水分的褐煤在水中的泥化过程实际上也达到了褐煤的分选降灰的目的。因而从根本上否定了人们认为褐煤易泥化，不能通过洗选来对褐煤提质的传统观念。褐煤洗选有其特殊性，从实际生产上看，变质程度高的年老褐煤采用洗选是比较适宜的，但是变质程度低的年轻褐煤进入洗选就会有洗水浓度高、对煤泥水处理系统要求大等特点[22]，所以低阶煤的洗选关键在于细粒煤泥水的分选。

浮选是细粒煤泥水处理中应用较为广泛、效果较好的一种处理方法，利用煤泥和矿物杂质表面亲疏水性的差异来实现二者的分离。实际生产中多使用煤油、柴油等作为捕收剂，但是由于褐煤内部孔隙高度发达，变质程度低，其表面含氧官能团如羟基、羧基、羰基等数量众多，与变质程度较高的烟煤和无烟煤相比，为达到满意的分选指标，褐煤煤泥的浮选常常会造成较大的油耗[23]，这是因为短链烃类油在煤颗粒表面容易产生孔隙渗透现象而长链烃类油由于黏度的原因又往往难以在煤颗粒表面充分的铺展[24]，为此常常需要在捕收剂中添加一定量的乳化剂来优化浮选效果。乳化剂不但能使乳化体系获得一个较长的稳定时间[25]，还能使分散在矿浆中的捕收剂形成的油珠的尺寸减小[26]。土耳其研究人员Cebeci[27]在不同的药剂制度下研究了Yozgat Ayridam褐煤的可浮性，在一定的转速、充气量等浮选条件下采用煤油、煤油+乳化剂、煤油+乳化剂+表面活性剂三种药剂制度进行了浮选实验。研究表明在第一种药剂制度下精煤可燃体回收率最低，这是因为煤油的分散性最差，在很大程度上煤油在煤颗粒表面的铺展受到限制，同时也受煤油在煤颗粒表面的孔隙渗透趋势影响，但是使用表面活性剂可以增加溶液的黏度进而降低其孔隙渗透趋势。其他两组药剂制度下可以获得较高的可燃体回收率主要基于以下几点：形成了稳定的乳液胶体；在水中表面活性剂存在的情况下捕收剂更容易分散和形成了大量的尺寸较小的油珠以及表面活性剂在煤-水界面和气-液界面的相互作用。Xia等[28]研究了不同预润湿时间对中国太西选煤厂氧化煤浮选行为的影响，在叶轮转速为1 910 r/min的条件下在浮选槽中分别对煤样预先润湿1，2，3，4，5 min，然后在捕收剂为5 kg/t、起泡剂为1 kg/t、充气速率为2.5 L/min的实验室条件下进行了浮选实验。XPS实验结果表明，煤的表面亲水性的含氧官能团，例如 C—O、CO、COOH等，为46.10%，亲水性的含氧官能团在预润湿过程中会与水分子结合形成氢键，所以低品质煤在预润湿的过程中颗粒表面会覆盖一层较厚的水化膜，造成可浮性下降；SEM实验结果表明，低品质煤的表面粗糙不平，有很多的裂缝和孔隙，这是造成该类煤泥浮选过程中药耗较高的原因之一；浮选实验结果表明，随着预润湿时间的增长，精煤可燃体回收率和精煤的灰分都有所降低。精煤可燃体回收率降低是因为随着预润湿时间的增长，氧化煤颗粒表面的水化膜越来越厚，其与捕收剂分子吸附的机会减少，与气泡碰撞过程中液膜排液更加困难，故难以进入精矿泡沫层；在预润湿时间较短时精煤的灰分较高是因为当高灰成分表面在短时间润湿的情况下表面的水化膜较薄，中等灰分和高灰分的颗粒也有与捕收剂或气泡碰撞发生吸附或者黏附的机会，进而进入精矿泡沫层，即在预润湿时间较短的情况下可以获得较高的可燃体回收率，在预润湿时间较长的条件下可以获得灰分较低的精煤产品。在低阶煤的分选方面还有很多专家学者通过利用反浮选方法等手段正做着很多的工作，也取得了一定的成果。可以肯定的是，随着优质煤炭资源的日渐枯竭，基于浮选技术的褐煤煤泥的分选方兴未艾。

3.2 褐煤输配

煤炭输配指将煤炭由开采区域至消费区域的输送过程，以及在用煤中心的储存及配送至用户的过程。我国煤炭资源“西多东少”、“北多南少”的分布特点以及长期煤电分离的体制、煤炭生产和消费呈逆向分布的特点决定了我国煤炭输配“西煤东运”、“北煤南运”的格局。有学者[29]通过建立重心模型对我国2000～2012年的煤炭生产以及消费重心的动态变化轨迹进行了模拟研究，研究表明在这“黄金十年”以来，我国煤炭消费重心移动总体呈现“W” 状的趋势，由西南转向西北再回西南最后折向西北。由总体变化趋势来看，煤炭消费重心体现为不断西进的，在南北徘徊的波动中最终向北偏移。消费重心轨迹的偏移也对应着我国西部大开发战略的进行[29]。

吕涛等[30]在研究煤炭运输问题时，提出了关于煤炭外运的经济输送半径概念，即在输入输出量固定和平衡的生产和消耗的前提下，以及一定的煤炭运输条件下，全国跨区域调运总成本最小的主要输出区的平均输送距离。测算在不同调出量下，新疆产出的煤炭向外调配的流量、流向和运输距离的平均值，结果表明，随着煤炭外运量的增加，其运距也随着不断增加。谷树忠[31]在研究资源利用相关问题时提出了资源场和资源势的理论，董瑜等[32]在研究资源流动问题时提出了资源流动障碍因子的概念。褐煤的高灰分、高水分属于不利于褐煤输送的因素，按照该理论，我国蒙东和云贵地区褐煤储量丰富，洗选提质后单类资源势较其他地区高，表明该地区褐煤资源有向其他地区输送的潜力，并且随着高品质煤炭资源的日渐枯竭以及褐煤洗选技术的不断进步，储量丰富的褐煤资源具有越来越广阔的利用前景。

4 结束语

煤炭是我国的最重要的一次能源，褐煤在我国煤炭资源结构中占据着重要的地位。但由于褐煤自身存在的诸多问题，需要进行提质后才能进行使用。根据褐煤的水分高、灰分高以及易泥化特性，比较多种提质手段，发现浮选是较为广泛也较为有效的手段。而有效合理的输配对褐煤的利用起到了关键性的作用，也对经济的发展起到了重要的影响。

随着煤炭的开发与利用，如今开采出的煤质越来越偏难选。而目前褐煤资源在我国只是小规模开发利用，随着洗选和提质技术的不断发展和国家对煤炭输送通道的大力建设，褐煤资源具有越来越广阔的利用前景，开发利用褐煤资源对于缓解我国的能源危机具有重要的意义。