不同粒径与含水率的烟粉颗粒流动性及影响因素

王嘉绍，刘朝贤，鲁端峰*，朱宏福，武超伟，罗四伟，罗 冲

1.中国烟草总公司郑州烟草研究院，郑州高新技术产业开发区枫杨街2 号 450001

2.河南卷烟工业烟草薄片有限公司，河南省许昌市金叶大道666 号 461000

作为中式卷烟的配方原料之一，造纸法再造烟叶不仅能回收利用烟草废料，而且具有良好的降焦减害作用，因此其加工工艺日益受到行业内的关注和重视［1］。再造烟叶烟草致香成分在后续长时间加工过程中流失以及受涂布率限制，使再造烟叶感官质量不佳［2］。利用喷嘴系统将烟草粉（末）加入再造烟叶是一种有效改善再造烟叶产品品质的方法，有学者提出采用喷射方式将烟粉添加至再造烟叶基质上，从而提高产品内在质量［3］。烟粉的喷送工艺作为一种新兴技术，从烟粉的制备、输送、分配、计量、储存到防止结拱搭桥，均涉及烟粉流动特性的问题。烟粉的流动特性包括堆积状态下的流动性和在气流作用下气力输送的流动性，进行烟粉在堆积状态下流动性研究对其在料仓出料输送以及防止结拱搭桥方面有较高参考价值，将有助于指导烟粉喷送工艺的设计与优化。

影响粉体流动性的因素有很多，包括粉体粒径、含水率、温度等内在因素和粉体制备方式、助磨剂、管路材料等外在因素，粉体的微观结构也会影响流动性［4］。目前对打印喷墨、粉末涂料、高炉汽化等工艺中的粉体介质研究［5-9］，以及食品、药材等类粉体的流动性评价方面的研究较多［10-13］，但针对如烟粉这类生物质粉体的流动性研究报道不多，烟粉的流动性与其微观结构的作用机制也未明确。

粉体流动性的评价方法有很多，包括休止角法、HR 法、Carr32 流动指数法、质量流率法及Jenike 剪切法等［14-15］。HR 法能够对粉体压缩性进行定量评价，反映粉体在一定压实状态下的堆积密度变化；Jenike 剪切法能够反映粉体在一定预压实情况下的流动特性，再现粉体在料仓中储存状况下的受力情况，流动函数FF 更能全面评价粉体的流动性［14］。粉体压缩性数据以及剪切实验得到的粉体特性参数是设计料仓等粉体输送设备的重要依据。基于此，以不同粒径与含水率的烟粉为试验对象，根据HR 法与Jenike 剪切法研究烟粉流动性，并从颗粒微观结构入手分析其对流动性的影响，旨在为烟粉喷送工艺设计优化提供支持。

1 材料与方法

1.1 材料和仪器

烤后烟叶（福建三明，2014 年，C3F）。

FW100 高速万能粉碎机（天津泰斯特仪器有限公司）；ZD-T25 粉体振动筛分仪（哈沃科技有限公司）；标准筛（绍兴市上虞宝成仪器设备有限公司）；DHG-9123A 电热恒温鼓风干燥箱（上海齐欣科学仪器有限公司）；KBF-1020 恒温恒湿箱（德国Binder 公司）；MSE125P 电子天平（感量：0.000 1 g，德国Sartorius 公司）；JSM-6010LA 扫描电镜（日本电子株式会社）；TriStarII3020 全自动比表面积及微孔孔隙分析仪（美国麦克仪器公司）；PFT 粉体流动性测试仪（美国博勒飞公司）。

1.2 样品制备

将烤后烟叶用高速万能粉碎机粉碎成末，在振动筛分仪上放置不同目数的标准筛，标准筛目数梯度设置为65 目（250 μm）、80 目（200 μm）、100目（150 μm）、150 目（100 μm）、200 目（75 μm）、600目（26 μm）、1 000 目（15 μm），烟粉在高频振动作用下被筛分到不同目数的标准筛上并收集（不包括250 μm 筛的样品），后文中均用筛网粒径代表停留在该标准筛上的样品。

将不少于600 g 的26 μm 的烟粉在电热恒温鼓风干燥箱中100 ℃下烘干2 h，将烘干后的烟粉分别称取5 等份100 g 的样品放入各个托盘中，并置入恒温恒湿箱，在温度20 ℃、相对湿度10%条件下平衡48 h，利用托盘中样品质量变化求样品含水率并取均值，可知相对湿度10%时样品平衡含水率（干基）。改变相对湿度并重复上述试验，可知烟粉对应湿度下的平衡含水率，如表1 所示。

表1 不同湿度下烟粉的平衡含水率（20 ℃，干基）Tab.1 Equilibrium moisture content in tobacco powder at different relative humidities（20 ℃，dry weight basis）

1.3 试验方法

1.3.1 烟粉的微观结构检测

将6 种粒径烟粉样品分别放入TriStarII3020 全自动比表面积及微孔孔隙分析仪，在吸附/脱附过程中，记录每一次相对平衡压力点对应的固体表面的N2吸附量，绘制等温吸附/脱附线。利用BET理论［16］计算得到比表面积，利用BJH 脱附理论［16］得到孔径分布与孔体积。

利用扫描电子显微镜对15 μm 与150 μm 的样品进行表征。样品表面须镀导电膜。电镜工作电压与工作距离随样品粒径进行调整。

1.3.2 烟粉流动性的测定

将烟粉样品填满PFT 粉体流动性测试仪样品盘中，称量样品质量为m，样品盘体积V1，取此刻堆积密度为松堆积密度。设置5 组预压实力水平（0.964、1.928、2.892、3.856、4.820 kPa），每组预压实力水平设置5 组等距测量点σ。开始试验后，PFT 粉体流动性测试仪对样品施加主应力σi，并由传感器获取在临界流动时样品受到的切应力τi，试验完成后自动检测样品体积为V2，取样品最大压实力状态（4.820 kPa）下的堆积密度为紧堆积密度。

1.3.3 烟粉流动特性参数与压缩性数据的计算

2 结果与分析

2.1 烟粉的微观结构表征

图1 为15 μm 烟粉的N2吸脱附试验结果。由图1a 可知，15 μm 烟粉比表面积为1.489 m2/g 左右，其余5 种粒径烟粉的比表面积也均在1 m2/g 左右，数值明显偏小且该值为材料外表面与内部孔隙总表面积之和，可知内部孔隙所占表面积更小。从图1b 吸脱附等温曲线可知，样品在较低的相对压力下吸附量迅速上升，曲线上凸。随着相对压力增大，吸附速率减弱并且在达到饱和蒸汽压时仍未出现吸附饱和。结合文献［16］可知为第二类等温线，烟粉颗粒表现出非孔性结构典型的物理吸附过程。由图1c 烟粉孔径分布曲线可知，峰值点即最可几孔径为2～7 nm，各烟粉样品孔隙中以孔径2～50 nm 的介孔为主。累积孔体积值也明显偏小，仅为0.002 cm3/g，说明烟粉的孔隙结构不发达。

图1 烟粉的N2吸脱附试验结果Fig.1 N2 adsorption-desorption curves of tobacco powder

不同粒径烟粉的SEM 图如图2 所示。可以看出，大粒径与小粒径烟粉在团聚性、颗粒形状、表面粗糙度上均有明显的差异。小粒径烟粉的团聚作用较强，而大粒径烟粉表现较弱。烟粉颗粒是由粉碎机叶片切割形成，颗粒形状多为不规则的片状。小颗粒磨损严重且棱角较小，大颗粒棱角明显。另外大粒径烟粉周边散落零星小颗粒说明大粒径烟粉在后续工艺中出现了二次破碎的现象。在表面粗糙度上，大粒径烟粉表面粗糙且有明显的褶皱，小粒径烟粉表面光滑。从烟粉的SEM 图结合N2吸脱附结果看，烟粉不存在微米级别的孔隙。

2.2 不同粒径烟粉的流动性

图3 为15 μm 与200 μm 烟粉的屈服曲线，其余4 种粒径烟粉的结果类似。屈服曲线反映粉体在一定预压实力水平作用下所受主应力与切应力的关系。结合文献［8］可知，烟粉属于MolerusⅢ类粉体。由图3 可以看出，烟粉的屈服曲线是受预压实力影响的曲线簇。同一预压实力水平下，随着烟粉所受主应力增大，切应力也逐渐增大。随着预压实力变大，对应主应力下的切应力也增大。对比图3a 和图3b 可以看出，相比于大粒径烟粉，小粒径烟粉的屈服曲线对预压实力水平的敏感度更高。

图2 烟粉颗粒的SEM 图像Fig.2 SEM images of tobacco particles

图3 不同粒径烟粉的屈服曲线Fig.3 Failure locus of tobacco powder with different particle sizes

图4 为不同粒径烟粉的流动特性参数。内摩擦角反映颗粒间抗剪切强度与摩擦特性。由图4a结合图2 可知，同一预压实力水平下，随着烟粉粒径增大，颗粒的不规则程度增加，颗粒表面粗糙度变大，颗粒间机械咬合也逐渐增加，致使其内摩擦角增大。而同一粒径的烟粉，随着预压实力的增大，内摩擦角总体呈减小趋势，这与奶粉流动性的作用规律一致［12］，而有别于煤粉等硬质颗粒［5］。

黏聚力代表粉体颗粒间的相互作用力，它反映颗粒间的团聚特性，黏聚力大则不利于粉体流动。由图4b 结合图2 可知，同一预压实力水平下，随着烟粉粒径减小，颗粒之间容易相互团聚，致使烟粉的黏聚力增大。同一粒径的烟粉，随着预压实力增大，烟粉的黏聚力均增大，但小粒径烟粉黏聚力的增加远高于大粒径烟粉。100 μm 以上烟粉的黏聚力接近，在0.964 kPa 预压实力水平下黏聚力均在0.1 kPa 左右，而在4.819 kPa 水平下黏聚力也均在0.3 kPa 左右，这均说明大粒径烟粉在固结状态下的黏聚力受颗粒粒径影响不大，颗粒的黏着性较小，易于流动。而100 μm 以下的烟粉，黏聚力随粒径变化明显，15 μm 烟粉在4.819 kPa 水平下黏聚力高达1.4 kPa 左右。

无侧界屈服强度与料仓设计有关，它反映粉体发生结拱时“破拱”所需的作用力，数值越小粉体越难结拱。由图4c 可知，同一预压实力水平下，烟粉粒径减小，无侧界屈服强度变大。同一粒径的烟粉，预压实力增大，无侧界屈服强度也变大，但小粒径烟粉的无侧界屈服强度增加幅度远高于大粒径烟粉。在4.819 kPa 的预压实力水平下，100 μm 以上烟粉的无侧界屈服强度均在1.3 kPa左右，而15 μm 烟粉的无侧界屈服强度高达5.1 kPa，因此可以得出小粒径烟粉在高预压实力水平下更易于结拱。

图4 不同粒径烟粉的流动特性参数Fig.4 Flow characteristics of tobacco powder at different particle sizes

粉体流动函数FF 可以全面表征粉体的流动性。在同一最大压实力作用下，无侧界屈服强度小的粉体，流动函数较大，粉体流动性较好［14］。图5是不同粒径烟粉的流动函数。由图5 可知，对于烟粉喷送工艺可能涉及到的不同粒径的烟粉来说，流动函数从2 到8 不等，其流动性从不易流动到易流动均存在。其中75 μm 是烟粉颗粒处于易流动区的最小尺寸，而当烟粉粒径大于75 μm 时，颗粒流动性相差不大，均易于流动。而对于26 μm及以下的颗粒，颗粒的流动性较差，不利于烟粉的稳定喷送。

图5 不同粒径烟粉的流动函数Fig.5 Flow functions of tobacco powder at different particle sizes

2.3 不同粒径烟粉的压缩性

烟粉受到压实力作用时颗粒间孔隙率减小，堆积体积也减小，因此烟粉存在松堆积与紧堆积两种状态。通过1.3.2 节中所定义的松堆积密度与紧堆积密度的对比，能反映烟粉的压缩性。表2为不同粒径烟粉的压缩性数据，由表2 可知，小粒径烟粉的松堆积密度较大，但200 μm 烟粉与15 μm烟粉的松堆积密度相差不过33.4 kg/m3。随着压实的进行，小粒径烟粉更易于填充到空隙中，导致其堆积密度增大较多，200 μm 烟粉与15 μm 烟粉的紧堆积密度相差达160.8 kg/m3。烟粉颗粒粒径越大，C 值和HR 指数越小，烟粉压缩性越差。

粉体的压缩性数据与流动性也存在一定的对应关系［14］，如表3 所示。结合表2 与表3 可知，对于粒径75 μm 以上的烟粉颗粒，压缩性指数小于30，HR 指数小于1.4，流动性良好。而粒径75 μm以下的烟粉，压缩性指数介于30～50 之间，HR 指数介于1.4～2.0 之间，流动性差。这些数据及结论均与2.2 节中不同粒径烟粉的流动函数规律一致。

表2 不同粒径烟粉的压缩性数据Tab.2 Compressibility of tobacco powder at different particle sizes

表3 粉体的流动性、可压缩性与HR 值的关系[14]Tab.3 Relationships between HR index with flowability and compressibility of powder

2.4 不同含水率烟粉的流动性

图6 为不同含水率26 μm 烟粉的流动特性参数。由图6a 可知，在4.819 kPa 的预压实力水平下，含水率为0 的烟粉内摩擦角为34°，而含水率1.61%的烟粉内摩擦角为32°，一定水分存在使得烟粉内摩擦角明显降低，但随着含水率的增大，内摩擦角也增大。

图6 不同含水率烟粉的流动特性参数Fig.6 Flow characteristics of tobacco powder with different moisture contents

由图6b 与图6c 可知，随着烟粉含水率增大，黏聚力以及无侧界屈服强度均增大。同一粒径的烟粉，在高含水率、高预压实力水平下更易结拱。

图7 为不同含水率26 μm 烟粉的流动函数。从图7 可知，随着含水率的增加，烟粉流动函数从2.4 降到1.6 左右，流动性不理想的颗粒由于含水率增大变得更加难以流动。因此在烟粉喷送工艺中要尽量控制环境的湿度，防止颗粒平衡含水率过大，因而尽可能提供干燥的输送条件。

图7 不同含水率烟粉的流动函数Fig.7 Flow functions of tobacco powder with different moisture contents

3 结论

①烟粉孔隙结构不发达，比表面积均在1 m2/g左右，累积孔体积值仅为0.002 cm3/g，最可几孔径以介孔（2～50 nm）为主。小颗粒的聚团行为表现为颗粒黏聚力较大，大颗粒表面粗糙表现为颗粒内摩擦角相对偏大。②烟粉属于MolerusⅢ类粉体。不同粒径烟粉的流动函数范围为2～8，75 μm是烟粉颗粒处于易流动区的最小尺寸。含水率的增加降低了烟粉的流动函数。③粒径75 μm 以上的烟粉颗粒，压缩性指数小于30，HR 指数小于1.4，流动性良好。而粒径75 μm 以下的烟粉，压缩性指数介于30～50 之间，HR 指数介于1.4～2.0 之间，流动性差。