机械速度选择器标定技术及标定实验

余周香，李博楠，张 莉，吴立齐，李天富，刘荣灯，王子军，孙 凯，刘蕴韬，陈东风

(中国原子能科学研究院 核物理研究所，北京 102413)

随着我国高通量反应堆中子源和散裂中子源的相继建造，中子散射技术正处于方兴未艾、蓬勃发展的阶段[1-4]。非飞行时间中子散射实验(稳态反应堆中子源上中子散射大部分属于这类)需单色中子束，由白光中子束获取单色中子束最常用的方法是使用机械速度选择器或晶体单色器[5]。相较晶体单色器，机械速度选择器不改变束流方向，在改变单色中子波长时也不需改变谱仪的几何布局，这些特点利于极大缩小谱仪占用的空间，其是小角中子散射谱仪必不可少的部件之一，也应用于中子自旋回波谱仪、中子反射仪等谱仪上[6]。机械速度选择器也可用于中子束的过滤，与晶体单色器组合使用消除高次污染。与其他中子束过滤器相比，其过滤的中子波长可灵活调节[6-8]。特殊设计的机械速度选择器还可用于单色极化中子束，能有效抑制中子极化状态的改变[6,9]。除中子散射研究上的应用外，机械速度选择器还被用在中子成像上，用于提高成像的分辨率[10-11]。

机械速度选择器标定是其应用的前提。机械速度选择器研制方面有一些公开的文献[5-9,12-14]，但机械速度选择器标定技术及标定实验方面的文献极其缺乏。中国先进研究堆上的小角中子散射谱仪、三轴谱仪、中子成像设备及中子反射仪等已经或计划配备机械速度选择器，这些机械速度选择器从国外公司购买但需标定。机械速度选择器有螺旋槽型、多叶片型和多圆盘型。世界上有两家主要供货商：德国的AIRBUS生产螺旋槽型机械速度选择器；匈牙利的MIRROTRON生产多叶片型和多圆盘型机械速度选择器[5-9,12-14]。小角中子散射谱仪机械速度选择器从MIRROTRON购得，属多圆盘型。本文基于中国先进研究堆小角中子散射谱仪，研发机械速度选择器标定技术、研制标定设备并开展标定实验。

1 标定设备结构设计及参数计算公式

机械速度选择器标定是测量其单色中子束的波长λ和波长分辨率Δλ(FWHM)/λ。小角中子散射通过观察散射中子强度I随散射矢量q的变化(I(q)曲线)，测量样品内部结构(1～300 nm)，在生物大分子、聚合物、胶体、磁性及超导体、合金等材料方面有广泛应用。散射矢量q=4πsin(θ/2)/λ，其中λ和θ分别为入射中子波长和散射角；散射矢量分辨率(Δq/q)2≈(Δλ/λ)2+(Δθ/θ)2，由入射中子波长分辨率和谱仪几何设计决定[15]。小角中子散射谱仪机械速度选择器标定就是测量谱仪样品位置中子波长和波长分辨率。

中国先进研究堆小角中子散射谱仪设计的中子波长选择范围为0.27～2 nm，中子波长分辨率选择范围为10%～22%。小角中子散射谱仪选用的机械速度选择器波长可调范围为0.27～4.5 nm，分辨率可调范围为8%～25%，满足谱仪设计要求[16]。

不同波长的中子飞行一固定距离所需飞行时间不同，中子波长和波长分辨率可通过测量脉冲中子束飞过一固定距离的时间分布(飞行时间谱)获得。设计的中子飞行时间设备结构如图1a所示，其由二维可调狭缝、限束圆孔、机械斩波器、3He正比计数管及二维位置灵敏探测器等组成。机械斩波器置于样品位置。

图1 中子飞行时间设备结构(a)和机械斩波器转子正视图(b)Fig.1 Structure of neutron time-of-flight instrument (a) and front view of chopper disk (b)

根据估算，样品位置单色中子束流最大通量密度在108cm-2·s-1之上，而标定设备使用高灵敏中子探测器，因此需对束流进行衰减，方法是在机械速度选择器后加二维可调狭缝利用束流发散衰减束流。限束圆孔的圆孔直径2 mm，连续中子束经限束圆孔后变成直径约2 mm的连续中子束，再经机械斩波器被切割成一系列时间宽度相等的脉冲中子束。机械斩波器是一直径280 mm的圆盘(转子)，圆盘由两层1 mm厚的不锈钢中间夹一层2 mm厚的镉片组成。圆盘上有一距离圆盘中心120 mm、宽2 mm、径向长5 mm的狭缝和一距离圆盘中心135 mm、直径1 mm的圆孔，如图1b所示。机械斩波器圆盘额定转速3 000 rpm。机械斩波器由电机驱动旋转，当机械斩波器狭缝正对限束圆孔时，中子通过并起飞，而圆盘圆孔也恰好经过光电开关，光电开关给出中子束的起飞信号，作为时间谱测量的起始时刻，以该起始时刻为零点，中子到达探测器的时刻即飞行的时间。

中子飞行时间设备使用3He正比计数管和二维位置灵敏探测器两个探测器，3He正比计数管紧贴机械斩波器，距机械斩波器圆盘5.1 cm，二维位置灵敏探测器距机械斩波器4.5 m。3He正比计数管高13 cm，直径2.54 cm。二维位置灵敏探测器内充3He，为多丝正比室，灵敏区尺寸65 cm×65 cm，厚2.54 cm，分辨5 mm×5 mm。3He正比计数管的作用一方面是消除时间谱的零点误差，另一方面是测量机械斩波器狭缝、限束圆孔宽度及二维位置灵敏探测器厚度(中子入射深度)对峰展宽的贡献。数据获取系统如图2所示，多道时间分析器MCS-PCI是系统的核心部件，其采用一起多停的工作方式[17]。3He正比计数管数据获取死时间为25 μs，二维位置灵敏探测器数据获取死时间为10 μs。

图2 数据获取系统Fig.2 Data acquisition system

图3 飞行时间谱示意图Fig.3 Expected time-of-flight spectrum

标定机械速度选择器飞行时间谱如图3所示，可得两个近似高斯分布的峰。由于3He正比计数管是高灵敏度中子探测器，其将机械斩波器出射的中子基本全部吸收，时间谱是在相同条件下分两次测量所得结果叠加而成(有、无3He正比计数管两种情况)。计算波长λ(10-10m)的公式可表达为：

(1)

其中：v为中子速度，m/s；L为两探测器间的距离，m；t1和t2为两高斯峰的峰位时刻，s。

波长分辨率计算公式可通过以下分析导出：

(2)

(3)

其中，t0和Δt0分别为实际中子脉冲起始时刻和机械斩波器狭缝、限束圆孔宽度及二维位置灵敏探测器厚度(中子入射深度)产生的峰展宽。联立式(2)和式(3)，消去Δt0可得：

(4)

(5)

(6)

联立式(5)和式(6)，消去λ可得：

(7)

将式(7)代入式(4)可得：

(8)

其中：L1和L2分别为3He正比计数管和二维位置灵敏探测器与斩波器间的距离，m；σ1和σ2分别为两高斯峰的标准偏差，s[18]。

2 漏计数对波长分辨率测量影响的规律

探测器测得时间谱可近似为高斯分布。若l(m)为探测器到斩波器的距离，波长λ的中子飞行距离l对应的时间t=l/v=λl/3 956。若l固定，t与λ呈正比。波长分辨率可表达为Δλ(FWHM)/λ=Δt(FWHM)/t。高斯分布的峰可表达为：

(9)

假定n为高斯峰位计数率，则高斯峰的计数率分布可表达为：

(10)

由于数据获取系统存在死时间，漏计数率可表达为α=1-exp(-mτ)，实测计数率可表达为me-mτ，m为计数率真实值，τ为死时间[19]。因此，高斯峰实测计数率分布可表达为：

(11)

若x/σ设定为x′，则式(11)可表达为：

y′=ne-x′2/2e-nτe-x′2/2

(12)

图4 峰位计数率对Δt(FWHM)测量的影响Fig.4 Influence of peak count rate on Δt(FWHM)

Δt(FWHM)的变化率可表达为(Δt(FWHM)实测值-Δt(FWHM)真实值)/Δt(FWHM)真实值，本文的实测值是考虑漏计数影响的计算值。由式(11)和(12)可知，Δt(FWHM)的变化率与σ无关(Δt(FWHM)实测值、真实值与σ呈正比)。为研究高斯峰位计数率n对Δt(FWHM)变化率的影响，死时间τ固定为25 μs。由于式(12)无解析解，令σ=1，利用式(12)可绘出不同高斯峰位计数率下实测计数率分布曲线，归一化后如图4所示。高斯峰随n的增大变宽，当n=100 000 s-1时，高斯峰劈裂为两个峰。从图4获得的Δt(FWHM)变化率列于表1。由于漏计数，高斯峰实测计数减少，不同高斯峰位计数率下高斯峰实测计数与真实计数之比亦列于表1。当死时间τ固定为10 μs，实测计数率分布曲线和Δt(FWHM)变化率在死时间τ与高斯峰位计数率n乘积不变条件下保持不变(由式(12)也可得出该结论)。Δλ(FWHM)/λ的测量误差决定于Δt(FWHM)的测量误差，因此，Δλ(FWHM)/λ的测量误差决定于死时间与高斯峰位计数率乘积，在死时间不变条件下Δλ(FWHM)/λ的测量误差随高斯峰位计数率的增加而增大。

表1 Δt(FWHM)变化率随死时间与高斯峰位计数率乘积的变化Table 1 Change rate of Δt(FWHM) versus product of dead time and peak count rate

3 机械速度选择器标定实验

3.1 实验结果及讨论

如图1a所示，机械斩波器置于样品台前，机械斩波器圆盘距导管出口3 m，3He正比计数管紧贴机械斩波器，距机械斩波器圆盘5.1 cm，二维位置灵敏探测器距机械斩波器圆盘4.5 m。准直系统第2个光阑距第1个光阑2.5 m，开口与导管截面相同，均为50 mm×50 mm。斩波器转速3 000 rpm(周期20 ms)。MCS-PCI道宽5 μs，道数3 600，周期18 ms，周期起始由斩波器的光电开关触发(图2)。实验时，中国先进研究堆功率30 MW，冷源未启动，准直系统及16 m探测器腔未抽真空。

在机械速度选择器6 016、5 015、4 525、3 823、3 001 rpm等5个不同转速下，分别使用3He正比计数管和二维位置灵敏探测器测得飞行时间谱，如图5～7所示。图5中测量周期数已归一化，50 000个测量周期对应测量时间50 000×20 ms=1 000 s。图6中5 000 000个测量周期对应测量时间5 000 000×20 ms=100 000 s=27.8 h，为提升可比性，6 016 rpm图示计数率降为实际计数率的1/3。图7为提升可比性，正比计数管测量周期数降至二维位置灵敏探测器的1/20，分别为50 000和1 000 000，图7所示同一转速(5 015 rpm)下两个探测器(正比计数管与二维位置灵敏探测器)测得飞行时间谱叠加与图3所示飞行时间谱十分一致。机械速度选择器不同转速下3He正比计数管与二维位置灵敏探测器测得飞行时间谱半高宽列于表2，从表2可知，二维位置灵敏探测器Δt2(FWHM)随转速减小显著增加，而3He正比计数管Δt1(FWHM)随转速减小略有增加，几乎不变。

图5 正比计数管测得飞行时间谱Fig.5 Time-of-flight spectra measured by proportional counter tube

图6 二维位置灵敏探测器测得飞行时间谱Fig.6 Time-of-flight spectra measured by two-dimensional position-sensitive detector

图7 5 015 rpm测得正比计数管与二维位置灵敏探测器的飞行时间谱Fig.7 Time-of-flight spectra measured by proportional counter tube and two-dimensional position-sensitive detector at 5 015 rpm

表2 机械速度选择器不同转速下飞行时间谱半高宽Table 2 Δt1(FWHM) and Δt2(FWHM) at different speeds of neutron velocity selector

利用式(1)和式(8)计算得出机械速度选择器在不同转速下波长、波长分辨率的实验值列于表3，由于波长λ与转速ω(rpm)的倒数1/ω呈正比，利用线性拟合，可得：

(13)

由表3可知，波长分辨率随波长的增加而增加，近似呈线性关系。

波长λ与波长分辨率Δλ(FWHM)/λ的理论计算值取决于机械速度选择器的物理设计参数，小角中子散射谱仪机械速度选择器波长λ表达为：

(14)

(15)

其中：L为速度选择器长度，为420 mm；R为中子窗中心与圆心距离，为175 mm；α为转子螺旋角，为17°；δ为速度选择器水平偏转角，本实验为0°。代入参数具体值，可得：

(16)

波长分辨率Δλ(FWHM)/λ表达为：

(17)

其中，β为窗孔径张角，为2.25°。代入参数具体值，可得Δλ(FWHM)/λ=13.2%。

波长λ理论计算表达式(式(16))与实验拟合表达式(式(13))非常接近，从表3可看出，理论计算值与实验值差异很小。波长分辨率计算值Δλ(FWHM)/λ=13.2%，波长分辨率实验值随波长的增加而增加，与波长分辨率计算值有一定差距，这些变化和差距源自束流发散。导管镀层反射波长越大临界角αλ(α为临界角系数，取决于镀层)越大，导管出口处该波长中子束流发散越大，而先前的研究表明，波长分辨率和束流发散是关联的，发散越大波长分辨率越大，因此波长分辨率会随波长的增加而增加。而波长分辨率计算值不考虑束流发散，只考虑中子的平行入射(发散角为0°)，因此较波长分辨率实验值小[13]。

表3 机械速度选择器不同转速下波长、波长分辨率的实验值及波长理论计算值Table 3 Experimental values of wavelength and wavelength resolution rate and calculated values of wavelength at different speeds of neutron velocity selector

从测得的中子飞行时间谱易计算出峰位计数率，速度选择器不同转速下3He正比计数管及二维位置灵敏探测器峰位计数率列于表4。相较于表1，3He正比计数管峰位最大计数率8 159.9 s-1，略大于7 788.0 s-1，波长分辨率Δλ(FWHM)/λ展宽略大于10%；二维位置灵敏探测器峰位最大计数率367.55 s-1，小于2 438.3 s-1接近249.4 s-1，波长分辨率Δλ(FWHM)/λ展宽小于0.9%接近0.08%。

表4 实测峰位计数率及样品位置中子通量密度推算值Table 4 Measured peak count rates and deduced neutron flux density at sample position

3.2 样品位置中子通量密度上限

图8 机械斩波器狭缝通过限束圆孔示意图Fig.8 Diagram of chopper slit passing limit pinhole

由表2可知，3He正比计数管[Δt1(FWHM)]2远小于二维位置灵敏探测器[Δt2(FWHM)]2。由式(8)可知，σ1(Δt1(FWHM))的测量误差稍大些不会影响Δλ(FWHM)/λ的测量精度。为保证Δλ(FWHM)/λ测量误差小于0.9%，二维位置灵敏探测器高斯峰位计数率上限设定为2 500 s-1(表1)；3He正比计数管高斯峰位计数率上限设定为1 000 s-1，这不会增大Δλ(FWHM)/λ测量误差但非常有利于缩短测量时间。

若令φ为入射机械斩波器的连续中子束中子通量密度(即限束圆孔处中子通量密度)，机械斩波器狭缝每通过限束圆孔放出的中子数为：

(18)

其中r=0.1 cm，为限束圆孔半径。若不考虑漏计数(全峰最大漏计数略大于16%)，且对于长波长中子，高气压3He探测器探测效率接近100%，利用3He正比计数管高斯峰单周期计数和式(18)求出φ，列于表4。

对于3He正比计数管，高斯峰位计数率设为m1；对于二维位置灵敏探测器，高斯峰位计数率设为m2。机械斩波器每旋转1周，3He正比计数管探测中子数可计算为：

4.44m1×10-5

(19)

二维位置灵敏探测器探测中子数可计算为：

10-6=1.60λm2×10-4

(20)

理想条件下，机械斩波器每旋转1周，机械斩波器狭缝通过限束圆孔放出的中子数与探测器探测中子数相等。因此，对于3He正比计数管φ=N1，由于m1≤10 000 s-1，代入式(18)和式(19)可得φ<2.66×105cm-2·s-1。对于二维位置灵敏探测器φ=N2，由于m2≤2 500 s-1，代入式(18)和式(20)可得φ<2.40λ×105cm-2·s-1。

表4中3He正比计数管峰位计数率8 159.9 s-1略大于7 788.0 s-1，样品位置中子通量密度应略大于2.66×105cm-2·s-1，但计算出的中子通量密度2.354×105cm-2·s-1还略小些，主要是反推时没有扣除漏计数和探测器探测效率的影响。

3.3 VITESS模拟样品位置中子通量密度及二维可调狭缝调束效果

机械速度选择器标定实验中，仅在转速6 016 rpm时，3He正比计数管测量时入射机械斩波器的连续中子束中子通量密度才略超上限2.66×105cm-2·s-1，而此次实验冷源未启动，准直系统及16 m探测器腔未抽真空。在冷源启动及真空恢复后，对于长波长中子样品位置中子通量密度会有大幅提升，在机械速度选择器转速4 500 rpm(对应0.59 nm)时，曾利用小角中子散射谱仪二维位置灵敏探测器测得中子通量密度增益在15倍以上。为进一步验证机械速度选择器标定设备设计并为标定实验提供必要的依据和参考数据，利用VITESS软件模拟了机械速度选择器单色不同波长样品位置中子通量密度，结果列于表5[20-23]。如前文所述，3He正比计数管中子通量密度上限2.66×105cm-2·s-1，二维位置灵敏探测器中子通量密度上限2.40λ×105cm-2·s-1。由表5可知，所列中子通量密度均超过了两个探测器中子通量密度上限或3He正比计数管中子通量密度上限，需二维可调狭缝调节。此外，表5中波长分辨率Δλ(FWHM)/λ随波长增加而增加，与表3实验数据趋势一致。

表5 机械速度选择器单色不同波长下波长分辨率、样品位置中子通量密度及该波长二维位置灵敏探测器中子通量密度限值Table 5 Wavelength resolution rate, neutron flux density at sample position and neutron flux density limit for two-dimensional position-sensitive detector at different wavelengths

为验证二维可调狭缝调节中子通量密度的效果，选择0.400、1.189 nm波长，利用VITESS软件模拟通过调节狭缝尺寸将样品位置超过探测器中子通量密度上限的中子通量密度调节至探测器中子通量密度上限附近，结果列于表6。由表6可知，二维可调狭缝能准确将超过探测器中子通量密度上限的中子通量密度调节至探测器中子通量密度上限，且调节后样品位置中子波长和波长分辨率不变。

4 结论

本文详尽探讨了探测器漏计数对机械速度选择器标定实验的影响，提出了相应的理论及应对方法，开展了机械速度选择器标定实验。标定设备设计、漏计数对波长分辨率测量影响规律、标定实验及VITESS软件模拟辅助实验等相关研究发展和丰富了机械速度选择器标定技术及中子飞行时间方法在反应堆上的应用。待冷源投入运行后再次开展机械速度选择器标定实验，从实验方面研究漏计数对波长分辨率测量精度影响规律，同时继续拓展中子飞行时间方法在反应堆上的应用。

表6 0.400、1.189 nm波长二维可调狭缝中子通量密度调节效果Table 6 Demonstration of two-dimensional changeable slit on neutron flux density adjustment at wavelengthsof 0.400 and 1.189 nm