蜜饯中铝残留量的结果分析及健康风险评估

宋美英，乐丽华，罗钰珊，陈泽锋，谢超炀

广东省食品检验所-广东省酒类检测中心（广州 510000）

铝是一种人体非必需的金属元素，研究发现铝对发育和认知有毒性作用[1]，长期过量摄入铝会危害人体健康，如铝有神经毒性，日常高铝含量食物的摄入使发生阿尔茨海默病的危险度明显增高[2]，高剂量铝还可抑制人胚成骨细胞的生长发育并对其产生一定毒性作用[3]，以及遗传毒性、生殖毒性、免疫系统毒性等[4]，铝的摄入开始得到重视。造成人体铝含量超标的原因，除服用含铝药物和职业暴露外，膳食铝暴露是主要的原因，膳食铝暴露的食品主要有生湿面制品、发酵面制品、油炸食品、膨化食品、粉丝粉条、蜜饯等。蜜饯是广东的传统零食，除作为零食食用外，还可放于蛋糕、饼干等点心上作为装饰品点缀，虽然蜜饯食用量较小，对居民铝膳食暴露量贡献率较低，但蜜饯中铝残留量情况较为普遍，且个别产品中铝的残留量高达上千毫克每千克，因此了解广东蜜饯中铝的残留量状况及其对人体健康风险具有重要意义。

1 材料与方法

1.1 材料

2015—2018年在广东省21个地市的超市、商场、批发市场、小食杂店、成品库等场所随机抽取代表性的蜜饯食品1 968批次。

1.2 仪器设备与试剂

电感耦合等离子体质谱仪（安捷伦，7700X）；分析天平（梅特勒，MS201S）；微波消解仪（意大利，TTHOSUP）；干燥箱（上海实验仪器厂，101AIE）；超纯水机（西安优普仪器设备有限公司，UPI-I-30）。

硝酸（UP级，苏州晶瑞化学有限公司）；双氧水（GR级，广州广联津化工有限公司）；Al标准溶液GBWE080219（中国计量科学研究院）。

1.3 方法

1.3.1 检验方法

采用电感耦合等离子体质谱法，按GB 23374—2009《食品中铝的测定电感耦合等离子体质谱法》测定蜜饯中铝的残留量，方法检出限为0.03 mg/kg，定量限为0.1 mg/kg；2018年抽取的样品按GB 5009.268—2016《食品安全国家标准 食品中多元素的测定》中第一法 电感耦合等离子体质谱法测定铝的残留量，方法检出限为0.5 mg/kg，定量限为2 mg/kg。

1.3.2 数据处理方法

对于污染物数据库中低于检出限的数据以1/2 LOD计算[5]。蜜饯中铝的残留量大于方法定量限视为检出，≥40 mg/kg视为超过参考值。数据由EXCEL、SPSS 19.0进行统计分析。

1.3.3 健康风险评估方法

采用世界粮农组织/世界卫生组织食品添加剂联合专家委员会（JECFA）2011年制定的食品中铝的暂定每周耐受摄入量（PTWI）2 mg/（kg·bw）作为暴露评估标准[6]。采用颜姜瑜等[7]计算的各年龄段人群蜜饯的消费量数据作为暴露评估参数。参照《食品安全风险分析-化学危害评估》[8]中的点评估方法进行评估。根据蜜饯在人群中每人每天的消费量和蜜饯中铝的残留量，计算蜜饯中铝的暴露量。

式中：ADD表示铝残留量日均暴露量，mg/（kg·d）；C表示蜜饯食品中铝残留含量，mg/kg；IR表示每人每天蜜饯允许摄入量，kg/d；BW表示人的平均体重，kg；ADI表示每日允许摄入量，mg/（kg·d）；HQ表示风险系数。

2 结果与分析

2.1 不同年份蜜饯中铝的残留量情况

2015—2018年共检测蜜饯1 968批次，铝的残留量平均含量为32.25 mg/kg，总检出率为92.7%，总超标率为16.7%。2015—2018年抽检蜜饯产品中铝的残留量平均值均未超过4 mg/kg，4年间超标率依次为16.2%，16.9%，19.1%和14.1%。经统计学检验，各年份抽检蜜饯产品中铝的残留量无显著性差异（X2=6.011，p＞0.05）。蜜饯中铝的残留量从P90位数已全部超过40 mg/kg限量值，具体结果见表1。

表1 2015—2018年蜜饯中铝的残留量情况

2.2 不同类别蜜饯中铝的残留量情况

依据GB/T 10782—2006《蜜饯通则》分类标准并结合产品标签标注，将蜜饯产品分为话化类、凉果类、果糕类、果脯类、糖霜类、糖渍类[9]。

1 968份蜜饯产品中铝的残留量平均值为32.25 mg/kg，其中话化类的平均值最高，为64.56 mg/kg，大于40 mg/kg；其次为凉果类，平均值为23.50 mg/kg，6类蜜饯中铝的残留量结果与陈瑞敏等[10]分析的蜜饯中铝的残留量结果相似。6类蜜饯产品中超标最严重的为话化类，超标率达34.1%，其次为糖霜类和凉果类，经统计学检验，不同类别蜜饯中铝的残留量有显著性差异（X2=171.958，p＜0.05）。

表2 不同类别蜜饯中铝的残留量情况

2.3 各组人群对蜜饯中铝的残留量暴露水平

参考各年龄段人群平均体重数据[11-12]，铝的暂定每周耐受摄入量PTWI分别计算各组人群对来源于蜜饯中铝的残留量的每日最大允许摄入量。根据唐静等[13]调查问卷结果，2～60岁人群对梅干、杏干类蜜饯食品的喜爱程度最大，每天消费量在0.01～0.15 kg。从表3可以得知，用蜜饯中铝残留量的平均值、P50、P75百分位得出的各年龄组每日最大允许摄入量均大于0.15 kg，风险较小，对于P90高百分位计算得出的每日最大允许摄入量只有13岁以上的人群高于0.15 kg，13岁以下少年儿童摄入风险较高。由表3可知，年龄越大，对蜜饯的每日最大允许摄入量越大，且男性大于女性。

2.4 各组人群对蜜饯中铝的残留量的健康风险评估

将蜜饯中铝残留量的ADD与食品中铝残留量的ADI做比较来评估潜在的健康风险，按照美国环保署的标准方法，慢性毒性物质作用的风险以暴露于一定场所媒体的剂量与被认为安全剂量的比值来表示，这个比值被称为HQ，当HQ＞1时，表明相关暴露人群有健康风险，数值越大，风险越大；当HQ＜1时，表明没有明显健康风险，而且数值越小，风险越小[14]。试验中对铝的残留量每日最大摄入量为0.29 mg/（kg·d），对蜜饯的每日消费量采用唐静的调查研究中数据来计算HQ。

从表4的健康风险评估结果得出，低于13岁的少年儿童对蜜饯中铝的摄入量的健康风险HQ值大于其他年龄段，从蜜饯中铝的残留量的均值、P50、P75、P90百分位数计算健康风险值均未大于1，说明来源于蜜饯中的铝对少年儿童的健康风险较高，但在标准允许范围内。由表4结果也得出，蜜饯中铝的残留量对女性的健康风险大于男性。女性和少年儿童应减少蜜饯类食品的摄入。

3 结论与讨论

从2015—2018年蜜饯食品中铝残留量的超标率结果显示，超标率均在10%～20%之间，从不同类别蜜饯中铝的残留量超标率看，话化类蜜饯中铝的超标率达到34.1%。果坯是制造话化类蜜饯的半成品[15]，在果坯制造过程中，原料的保脆和硬化、着色等过程会不同程度地使用明矾，后期处理不当很容易造成果坯中铝残留量高[10]。因此，话化类蜜饯中的铝主要是从果坯中带入的，国家明确规定明矾不允许用于蜜饯中，但国家对生产蜜饯的原料并未实行生产许可管理，并且部分蜜饯半成品果坯来自农户，建议监管部门加强这方面的监督。

从各年龄段人群对蜜饯中铝的残留量暴露水平分析结果显示，年龄越大，对蜜饯的每日最大允许摄入量越大，且男性大于女性，13岁以下少年儿童从蜜饯中摄入铝的风险最高。13岁以下少年儿童喜爱颜色鲜艳的蜜饯类食品，蜜饯类食品也是成年女性喜爱的零食，少年儿童和女性对蜜饯的消费量较大，结果显示少年儿童和成年女性对蜜饯中铝的暴露风险较高，少年儿童神经系统尚未完善，而成年女性需要孕育下一代，这两类人群更容易受到铝的毒性影响。进一步从各组人群对蜜饯中铝的健康风险评估结果也显示，少年儿童和成年女性的健康风险较其他人群高。因此更应该加强对少年儿童和成年女性的关注，控制铝残留量较高的食物的摄入。

此次试验存在一定不确定性，人体体重数据采用各年龄段人群的平均体重，在计算健康风险及暴露水平时会因人而异，存在一定偏差；造成人体铝含量超标的原因较多，试验只考虑蜜饯中铝含量的暴露水平，未考虑通过其他膳食途径暴露的水平，这些不确定因素均会给研究结果和结论带来一定影响。

表3 各组人群对来源于蜜饯中铝的残留量的暴露水平

表4 各组人群对来源于蜜饯中铝的残留量的健康风险