东江下游大气降水氢氧同位素特征及水汽来源*

谢林环，江涛，曹英杰，黎坤，唐常源,

(1.中山大学地理科学与规划学院，广东 广州 510275;2.中山大学环境科学与工程学院，广东 广州 510275;3.广东省环境污染控制与修复技术重点实验室， 广东 广州 510275)

存在于自然水体中的环境同位素D和18O在水的相变过程中，其含量会相应发生变化，称为同位素分馏。基于此原理，18O和D被广泛应用于水循环过程的示踪研究[1-3]。大气降水是全球水循环系统的主要输入源，其同位素组成对环境变化极其敏感[4-5]，通常将大气降水中同位素组成与环境要素间的相关关系称为环境同位素效应[6]。通过分析降水同位素组成，可揭示水汽来源及局地、区域乃至全球的水循环特征[7]。

影响降水稳定同位素组成的因素较多，如温度、降水量等[8]。云团冷凝服从瑞利条件，氢、氧同位素组成与分馏系数α有关，α是冷凝温度的函数，故同位素值随温度的变化而改变。由于云层冷凝温度难以直接测量，地面温度与冷凝温度在一定程度上有对应关系，故常用地面温度替代[9]。章新平[10]基于国际原子能机构(IAEA)和世界气象组织(WMO)监测网数据24个站点资料，按照年际、月和天气三个时间尺度，分析了降水稳定同位素与温度间相关关系，得到月尺度下温度效应主要分布在中高纬度、年际尺度下δ18O与年均温度间也存在一定程度的正相关关系的结论。陈中笑等[11]指出，影响大气降水同位素组成的大陆效应、高度效应、纬度效应等，本质上都是受温度控制。但是在低纬度沿海地区或季风区，温度效应会受到一定程度的抑制，降水量效应显著[12-13]，即稳定同位素比率与降水量之间存在反相关关系。

卫克勤等[9]通过研究我国降水18O和D同位素发现，受季风气候影响的地区夏季降水同位素组成偏负，但跟当地降水量并不都直接相关，降水气团的来源和性质等气候环境背景也是决定降水同位素组成的重要因素。不同的水汽蒸发源地和输送路径，雨滴氢、氧同位素动力分馏程度不同，从而造成局地降水同位素组成的差异，利用该特征可示踪大气降水的水汽来源，为大气环流及气候变化提供重要的参考信息[14-16]。庞洪喜等[17]基于IAEA全球降水同位素观测网(GNIP)中新德里和香港两站同位素资料确定的季风降水的水汽源区，与基本大气环流背景相吻合。柳鉴容等[18]利用中国大气降水同位素网络(CHNIP)南部7个站点，于2005年7月收集并分析月大气降水样品，发现降水中氧同位素对夏季南部地区3条主要水汽通道(西南、南海和东南水汽通道)有很好的指示作用。

东江流域地处我国珠江三角洲，季风环流为区域降水的发生提供了充沛的水汽条件，同时通过影响水汽输送场的分布控制降水的时空分配[18]。本文通过采集分析东江下游2017年逐日降水样品中氢、氧同位素组成特征，探讨其与气温、降水量等气象要素之间的关系，并利用HYSPLIT(Hybrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory)后向轨迹模式，模拟研究区域大气降水气团的历史轨迹，进一步验证氢、氧稳定同位素对于指示区域降水水汽来源及输送状况的作用，为区域降水成因及机理研究提供理论依据。

1 材料与方法

1.1 研究区域概况

东江是广东省四大水系之一，发源于江西省寻邬县桠髻钵山，上游称寻乌水，在广东省的龙川县合河坝与安远水汇合后称东江，地理位置介于113°52′～115°52′E，22°38′～25°14′N。东江干流全长562 km，河床平均坡降为0.39‰[19]，在广东省境内自东北向西南流经河源、惠州、东莞等市后注入狮子洋(图1)。流域面积35 340 km2，其中广东省境内31 840 km2，占流域总面积的90%[20]。东江流域属亚热带季风性湿润气候，高温多雨，多年平均气温20.4 ℃，多年平均降雨量为1 750 mm[21]。

图1 东江流域范围及采样点分布Fig.1 Location of the Dongjiang River Basin and sampling site

1.2 采样与分析方法

在东江下游东莞市桥头镇设置采样点(114°6′24″E、23°2′26″N)，收集2017年逐日(当日上午8：00～次日上午8：00)降水样品，并记录每日降水量，个别样品由于降水量较小(<1 mm)未进行收集，共收集样品81个。采集的样品装于聚乙烯瓶中，瓶口用封口膜密封后置于4 ℃恒温环境下保存；经0.22 μm滤膜过滤后，用Picarro L2130-i激光水汽同位素分析仪进行测定，氢、氧同位素的分析精度分别为0.1‰和0.02‰。氢、氧稳定同位素组成以维也纳标准平均海水(VSMOW)为基准表示(δ，‰)[22]，计算公式如下：

δD=[(D/H)样品/(D/H)VSMOW-1]×1 000‰

(1)

δ18O=[(18O/16O)样品/(18O/16O)VSMOW-1]×1 000‰

(2)

式中，D/H、18O/16O为同位素丰度比。

气温资料使用临近研究区的东莞站(编号：59289)作为代表，数据由中国气象局网站(www.cma.gov.cn)共享资料中心提供。

1.3 HYSPLIT后向轨迹模式及模拟方法

本文利用Wang等[23]开发的TrajStat软件计算气团轨迹，模拟研究区域大气降水气团的来源。该软件气团轨迹计算使用美国国家海洋和大气管理局NOAA和澳大利亚气象局联合开发的HYSPLIT后向轨迹模式，在计算轨迹或空气团的平移和扩散采用运动参考系，空气中粒子运动轨迹为时间t和空间位置矢量V的积分，最终位置由初始位置L(t)和第一猜测位置L′(t+△t)的三维平均速率得到，速度矢量在时空上都是线性插值的，其计算公式为[24]：

L′(t+△t)=L(t)+V(L,t)△t

+V(L′,t+△t)]△t

(3)

式中，△t为时间步长，本文选取1 h。

此次模拟以全球数据同化系统GDAS的输出资料作为驱动，选取1 500 m作为初始高度，代表低层环流中垂直气柱水汽通量最大的高度层[25]，以采样点为起始位置，后向追踪采集降水样品当天空气粒子120 h的轨迹，每隔6 h输出一条轨迹，每小时输出一次轨迹点位置及相应的温度、高度、气压和相对湿度等物理属性。由于轨迹数量较多，为了直观看出轨迹分布，利用TrajStat软件中聚类分析模块，基于欧氏距离对每个月的轨迹簇进行聚类归并，得到各月主要的水汽通道。各通道输送水汽贡献率计算参考江志红等[26]的方法，计算公式为：

(4)

式中，Qs表示某一通道水汽贡献率，qlast表示通道最终位置的比湿，m表示通道包含的轨迹数，n表示轨迹总数。

2 结果与讨论

2.1 局地大气降水线

大气降水中δD的变化范围为-105.10‰～+9.98‰，雨量加权平均值为-57.88‰；δ18O的变化范围为-14.80‰～-0.55‰，雨量加权平均值为-8.61‰。δD和δ18O均落在中国大气降水氢、氧同位素组成范围内δD：-229.6‰～+45.4‰，δ18O：-29.47‰～+9.15‰[27]。

同位素分馏使δD、δ18O之间存在一定线性关系，Craig[28]通过研究全球不同地区的400多个降水样品，提出全球大气降水线(GMWL)：δD=8δ18O+10‰。其中斜率代表蒸发、凝结等相变过程，截距则受海气相互作用的影响[29]。由于局地环流系统的差异[22]，不同区域得到的降水δD-δ18O关系线相比GMWL会有所偏离，称为局地大气降水线(LMWL)。利用采样点降水氢、氧同位素的月雨量加权平均值，通过最小二乘法得到东江下游地区大气降水线：

δD=8.60δ18O+16.15,R2=0.99

(5)

该大气降水线斜率与截距均高于GMWL和郭政昇等[30]得到的珠江流域大气降水线δD=8.084δ18O+10.998，与Xie等[31]得到的广州大气降水线δD=(8.46±0.13)δ18O+(15.0±0.9)相近。利用GNIP中香港站1985-2015年月δD、δ18O长序列历史资料，得到香港的大气降水线δD=8.14δ18O+11.61(R2=0.97)，相比东江下游地区大气降水线，该线斜率和截距略小。

2.2 δ18O与温度和降水量的关系

图2为东江下游地区大气降水δD、δ18O月加权平均值与月均气温T、月降水量P的变化情况。由于2017年11～12月降水量较小，未收集到雨水样品，故不参与分析。其中δD和δ18O变化趋势较为一致，以δ18O分析为主。不同月份间δ18O差异明显，最高值出现在1月份(-3.47‰)，最低值出现在8月份(-10.17‰)。

图2 2017年各月降水量、气温、δ18O和δDFig.2 Monthly preicipitation amount, air temperature and δ18O, δD in precipitation in 2017

气温T在1～6月份总体呈现上升趋势，6～9月份在28～30 ℃附近波动，之后呈下降趋势。氢氧同位素组成变化则与T相反，且增减变化基本同步。对月雨量加权平均δ18O与T进行线性回归分析(图3a)：

δ18O=-0.51T+5.40,R2=0.89

(6)

δ18O随T增加而减小，表现“反温度效应”，这可能与研究区位于低纬度季风区有关。东江下游地区年内平均气温变化较小，降水量集中于汛期，受海洋季风影响，空气湿度较大，降水过程中雨滴再蒸发使氢、氧同位素值增加的作用不明显，因而降水量效应可能掩盖温度效应[16, 32]。

图3 δ18O与气温和降水量的相关关系Fig.3 Correlations between monthly δ18O and temperature, precipitation

降水量在1～7月份逐月增加，于7月份达到最大值而后逐月减少，年内降水主要集中在汛期5～9月份。对月雨量加权平均δ18O与P进行线性回归分析(图3b):

δ18O=-0.02P-4.27，R2=0.66

(7)

δ18O随P的增加而逐渐降低，遵循“降水量效应”。研究区域位于沿海季风区，季风环流让降水气象条件复杂化[9,33-34]。非汛期主要受湿度低、蒸发性强的大陆性气团控制，大气降水量少，δ18O、δD值较高。汛期降水量大且集中，δ18O、δD值相对偏低或贫化，主要是因为该阶段盛行夏季风，以海洋暖湿气团为主，云层厚度大，对流强烈。随着高度增加，气团内温度降低，水汽同位素随高度呈指数型减小[35]。强上升气流快速凝结，凝结物碰并增大到一定程度后下落，此时的凝结物已是形成于不同高度的经过强冷却过程的凝结综合体，具有较低的同位素值[36]。同位素值与冷却程度呈反比，降水量与冷却程度呈正比，所以降水量与同位素值呈反比[37]。而且来自热带、副热带海洋的气团具有湿度大、降水量大的特征，根据瑞利模型，降水同位素值与残留湿气团比例f呈正比，伴随降水过程的发生，气团从海洋运移到沿海地区登陆，f越来越小，同位素值也越来贫化[38-39]。由图2还可以看出，降水量最大的7月，对应的降水δ18O、δD值并不是年内最小，即其变化对降雨量响应有滞后，说明降水量并不是决定氢、氧同位素组成的根本性因素，可能还与水汽源地及到达研究区域前的分馏过程有关[26,39]。

2.3 水汽来源模拟及分析

2.3.1 春季水汽来源与降水氢、氧同位素组成的关系 图4为春季各月水汽通道模拟结果，由图可知，2017年3月进入研究区的水汽分为3支，其中69%的降水气团显示来自中国东南南海附近海域，带来72%的降水水汽贡献比例。Ⅰ～Ⅲ水汽通道对应的降水δ18O、δD雨量加权平均值分别为-4.25‰、-18.10‰；-0.92‰、+3.92‰和-4.49‰、-22.16‰，降水同位素组成随着水汽源的改变而改变，海洋气团氢氧同位素组成明显较陆地气团贫化，揭示了水汽源的控制作用。

4月份石马河流域开始受夏季风影响，雨带从南海北迁。该月总降水量明显增加。降水气团主要来自两条水汽通道，23%的轨迹显示来自印度北部的气团，直接西行进入我国西南边境，带来17%的水汽；77%的气团来自中南半岛中部，沿东偏北方向进入研究区，带来83%的水汽，水汽贡献率较前者通道高。Ⅰ～Ⅱ水汽通道对应的降水δ18O、δD雨量加权平均值分别为-6.32‰、-40.96‰和-4.21‰、-23.40‰。Ⅰ通道水汽团运移路径较长，同位素贫化较明显。

5月份降水量明显高于4月份，有3条主要的水汽通道：第一条为中国南海附近海域，第二条从华北地区南下，第三条经泰国-老挝-越南，而后进入我国南部地区。该月降水水汽以第一条水汽通道为主，占79%。Ⅰ～Ⅲ水汽通道对应的降水δ18O、δD雨量加权平均值分别为-6.67‰、-41.25‰；-7.53‰、-49.42‰和-4.28‰、-21.11‰。

图4 2017年春季影响东江流域降水的主要水汽通道图中红线代表水汽通道，“轨迹数比例”“水汽贡献率”分别为该月隶属于某一通道的轨迹数百分比和水汽贡献百分比Fig.4 Main water vapor channels in springThe red lines denote the vapor channels. The numbers denote the percentage of trajectory amount and the contribution to the moisture supply of each channel.

2.3.2 夏季水汽来源与降水氢、氧同位素组成的关系 研究区夏季雨热同期，夏季风强盛，同时也是热带气旋的活跃期，各月水汽通道模拟结果如图5所示，孟加拉湾和南海为主要的海洋水汽源。

图5 2017年夏季影响东江流域降水的主要水汽通道图中红线代表水汽通道，“轨迹数比例”“水汽贡献率”分别为该月隶属于某一通道的轨迹数百分比和水汽贡献百分比Fig.5 Main water vapor channels in summerThe red lines denote the vapor channels. The numbers denote the percentage of trajectory amount and the contribution to the moisture supply of each channel.

2017年6月来自孟加拉湾-中南半岛和南海的水汽给研究区带来降水，轨迹数比例分别为70%和30%。Ⅰ～Ⅱ水汽通道对应的降水δ18O、δD雨量加权值平均分别为-7.40‰、-50.63‰和-10.21‰、-72.67‰，来自孟加拉湾的支气流在输送途中可能增加了部分来自中南半岛的水汽，同位素值偏正。

7月份研究区降水气团主要来自孟加拉湾和南海，其中来自孟加拉湾的降水δ18O、δD雨量加权值平均为-7.60‰、-49.72‰。而来自南海的两支水汽，一支从赤道附近南海西南端北折插入，一支从菲律宾以西海域流经南海进入。前者水汽通道对应的降水δ18O、δD雨量加权平均值为-12.70‰、-88.62‰，后者为-11.20‰、-75.99‰，前者水汽运输距离较远，移动过程中可能受到较强的衰减或分馏作用的影响，所以氢氧同位素值偏负。

8月份主要水汽通道与6月份类似，主要是来自印度洋和南海的两支水汽。Ⅰ和Ⅱ水汽通道分别对应的降水δ18O、δD雨量加权平均值为-6.67‰、-46.75‰和-12.91‰、-90.92‰。而且Ⅱ通道的δ18O、δD为季节最低值，可能是南海水汽团在运移过程中剧烈“淋洗”作用造成的。

2.3.3 秋季水汽来源与降水氢、氧同位素组成的关系 夏季风在9月份开始减弱，逐渐受西北太平洋副热带高压的影响，研究区域秋季气温仍较高，但降水量明显减少，图6为秋季各月水汽通道模拟结果，降水水汽主要来自中国南海和西太平洋。

2017年9月水汽主要有2支，一支沿中国东南沿海到达研究区，另一支由中南半岛南端流经中国南海北部后进入研究区，南海为主要海洋水汽源。Ⅰ～Ⅱ水汽通道对应的降水δ18O、δD雨量加权平均值分别为-8.07‰、-53.91‰和-10.13‰、-69.46‰，南海的水汽通道海洋气团特征更明显，δ18O、δD较中国沿海的贫化。

10月份水汽来源由印度洋过渡到南海、西太平洋。其中，一支来自中国台湾南端海域，另一支来自西太平洋。对应的降水δ18O、δD雨量加权平均值分别为-8.03‰、-52.70‰和-5.54‰、-36.0‰，来自西太平洋水汽较南海富集。谭明等[40]对具有太平洋、印度洋复合水汽源的中国季风区进行研究后提出“降水同位素环流效应”，指出太平洋水汽带来的降水同位素值偏高，印度洋水汽降水同位素值偏低。10月份来自西太平洋的降水相比夏季来自印度洋的降水，δ18O、δD明显富集，符合“降水同位素环流效应”。

2.3.4 冬季水汽来源与降水氢、氧同位素组成的关系 1月、2月和12月冬季风活动较强，冷空气南下，温度明显降低，降水量年内最少。冬季各月水汽通道模拟结果(图7)显示冬季降水水汽通道基本呈顺时针，来自南半球的越赤道气流显著削弱、消失，东亚南支偏西风水汽支逐渐形成，主要水汽来自中国近海海洋和青藏高原南侧。

图6 2017年秋季影响东江流域降水的主要水汽通道图中红线代表水汽通道，“轨迹数比例”“水汽贡献率”分别为该月隶属于某一通道的轨迹数百分比和水汽贡献百分比Fig.6 Main water vapor channels in autumnThe red lines denote the vapor channels. The numbers denote the percentage of trajectory amount and the contribution to the moisture supply of each channel.

2017年1月降水气团均来自20°～30°N的东海海域，Ⅰ～Ⅱ水汽通道对应的降水δ18O、δD雨量加权平均值分别为-3.47‰、-12.31‰和-3.46‰、-11.66‰，同位素组成明显较其他季节富集。而且两条水汽通道δ18O、δD较接近，显示水汽来源对氢氧同位素组成的控制作用。

2月份大部分气团轨迹(85%)显示来自东海台湾海峡，少部分(15%)来自印度-缅甸-中国西南地区，来自陆地的气团水汽贡献率仅为10%。两个水汽通道对应的降水δ18O、δD雨量加权平均值分别为-4.61‰、-21.21‰和-0.73‰、+2.26‰，海洋气团明显较大陆气团贫化，体现了两种气团不同的同位素组成特征。

图7 2017年冬季影响东江流域降水的主要水汽通道图中红线代表水汽通道，“轨迹数比例”“水汽贡献率”分别为该月隶属于某一通道的轨迹数百分比和水汽贡献百分比Fig.7 Main water vapor channels in winterThe red lines denote the vapor channels. The numbers denote the percentage of trajectory amount and the contribution to the moisture supply of each channel.

3 结 论

1)东江下游地区大气降水中δD、δ18O的变化范围分别为-105.10‰～+9.98‰和-14.80‰～-0.55‰，局地大气降水线为δD=8.60δ18O+16.15(R2=0.99)。月尺度下，降水氢、氧同位素组成与气温、降水量呈显著负相关关系，表现出“反温度效应”和“降水量效应”，这主要与我国季风气候的影响有关。

2)在具有太平洋、印度洋复合水汽源的东江下游地区，存在显著“降水同位素环流效应”。秋、冬两季太平洋水汽带来的降水δ18O、δD偏高，夏季印度洋孟加拉湾水汽带来的降水δ18O、δD偏低。而来自南海降水的气团，降水中δ18O、δD则随季节的不同而改变，总体表现为夏季<秋季<春季，夏、秋两季明显比春季贫化。