中国科学院低碳转化科学与工程重点实验室的CO2加氢催化剂开发获进展

近日，由中国科学院低碳转化科学与工程重点实验室暨中国科学院上海高等研究院与上海科技大学低碳能源联合实验室组成的研究团队在CO2催化加氢催化剂研究中取得进展，实现了更高性能氧化铟催化剂的理性设计与合成，相关研究成果发表在《科学进展》期刊上。

太阳能、风能、生物质等可再生能源耦合CO2催化加氢反应，是甲醇、汽油等液体燃料的绿色可持续合成途径，也是循环经济包括“液态阳光”和“甲醇经济”的重要一环，并可用于其他基础化学品的合成，如烯烃、芳烃等。氧化物催化体系在该反应中具有优势，受到国内外研究者的关注，但需进一步提升此类催化剂的反应性能，才有望在CO2加氢领域工业应用。

该研究团队探究了立方相氧化铟{110}晶面催化CO2加氢反应机制，通过密度泛函理论计算发现该表面可形成两个截然不同的二氧化碳吸附结构，且分别对应于目标产物甲醇和副产物一氧化碳的生成路径。为了快速搜索更有利于甲醇生成的氧化铟催化剂，研究人员扩大了计算范围，考察了氧化铟主要晶相及其相对稳定的晶面，并根据理论计算得到的反应路径建立了定性的催化性能预测模型。

根据理论模型预测，一种热力学亚稳定的六方相氧化铟的{104}晶面会在CO2加氢反应中表现出更高的活性和甲醇选择性。该研究团队采用简单的合成方法制备出具有不同晶相和形貌的氧化铟材料，同时进行结构分析和波谱表征，考察其在CO2加氢反应中的催化性能，建立氧化铟催化剂的构效关系。一种暴露了{104}晶面的六方相氧化铟纳米材料在反应中表现出最高的催化活性和甲醇选择性。

另外，该材料即使在360 ℃的高温反应条件下，仍保持极高的甲醇选择性(>70%)，此时，甲醇的时空产率达到10.9 mmol/(g·h)，高于之前报道的催化剂，包括传统氧化铟催化剂及铜基催化剂。

该研究结果展示了计算科学应用于工业催化剂辅助设计的潜力，其所发现的高性能氧化铟催化剂有望被用于CO2加氢制甲醇的工业过程，也将推动CO2加氢制低碳烯烃、汽油及芳烃等高碳烃的氧化物/分子筛双功能催化剂的研发与工业应用。