电流型碳化硅探测器

欧阳晓平，刘林月

(西北核技术研究院 强脉冲辐射环境模拟与效应国家重点实验室，陕西 西安 710024)

1949年美国贝尔实验室首先提出利用半导体来探测射线，并利用锗半导体点接触二极管成功探测到α粒子，此后，半导体辐射探测器开始在射线探测中发挥重要作用。常规的半导体探测器一般工作在计数模式下，可对少量粒子产生响应电信号，是测量核能谱、带电粒子能量和径迹等的理想选择。而当射线强度很高时，在当前的信号获取和处理能力下难以用传统的计数方法对每个粒子的行为特征进行探测和研究，半导体探测器则必须工作在电流型模式下，以便获取射线或粒子的群行为特征。电流型半导体探测器对核科学实验、激光惯性约束聚变、脉冲反应堆等强脉冲射线束的测量至关重要。

在20世纪60年代，美国洛斯阿拉莫斯国家实验室和劳伦斯利弗莫尔国家实验室最早研制了电流型硅探测器，包含PIN型和金硅面垒型两种结构，并将其成功用于中子、γ射线和X射线参数测量[1-5]。在20世纪七八十年代，北京综合仪器厂和中国原子能科学研究院均曾研制成功电流型金硅面垒型和PIN型硅探测器[6-8]，西北核技术研究院研制了φ90 mm的电流型硅探测器[9-10]。电流型硅探测器在强流射线探测中一直发挥着重要作用，但在实际应用中存在诸多问题：受制于硅材料抗电击穿性能不理想，大面积电流型硅探测器较厚，在混合场中子探测中受本底干扰强；硅探测器抗辐照性能不理想，对α粒子、裂变碎片和快中子的抗辐照上限分别为109、108和1012cm-2，难以在强放射性环境中长期工作；硅材料的耐高温性能不理想，对使用环境要求严格。

为此，随着半导体材料的发展和探测器制作工艺的进步，人们相继研究了多种新型电流型半导体探测器，如碲化镉[11]、砷化镓[12-13]、碲锌镉(CZT)[14-22]等多种化合物半导体探测器[23-24]和氮化镓(GaN)[25-35]、碳化硅(SiC)[36-48]、氧化锌(ZnO)[49]、金刚石[51-75]等多种宽禁带半导体探测器。化合物半导体探测器在X射线和γ射线探测及成像中优势明显：在带电粒子和中子探测中，基于高质量外延材料的SiC探测器发展较为成熟，普通金刚石和GaN、SiC、CZT、ZnO高阻衬底制作的探测器电荷收集效率低、器件性能不稳定，无法用于辐射绝对测量；少数高质量单晶金刚石探测器可获得高电荷收集效率，但面积太小(<0.25 cm2)、价格昂贵、难以大量获得，且在强辐射场测量中的极化效应问题至今无法解决；外延式高质量GaN材料不适合制作所需探测器，其外延厚度太薄(远低于α粒子和裂变碎片射程)、外延层缺陷密度高(位错密度104cm-2)且背景掺杂浓度难以控制；而高质量SiC单晶外延生长技术水平基本达到了研制大面积高性能探测器的要求，利用高质量SiC外延材料制作的电流型探测器有望同时获得低漏电流、大线性电流和高电荷收集效率。本文重点介绍电流型SiC探测器的设计制作、响应性能研究、抗辐照性能研究等内容，为电流型半导体探测器的研究和应用提供参考。

1 电流型半导体探测器结构和物理特性

1.1 探测器结构

强流辐射探测所用的电流型探测器通常为垂直结构器件，常见的电流型半导体探测器分3种结构：金属-半导体-金属(MSM)型、肖特基面垒型和PIN型(图1)。对于金刚石等高阻块状半导体材料，其电阻率较高且结器件工艺复杂，故通常选择MSM结构；对于本征掺杂浓度较低、缺陷少的高质量半导体外延材料，通常选择后两种结构。目前SiC等探测器，选择肖特基面垒型和PIN型结构；GaN等由于P型掺杂不易实现，故通常选择肖特基面垒型结构。

图1 3种常见的电流型半导体探测器结构Fig.1 Three kinds of common current mode semiconductor detector structures

1.2 结型半导体探测器的重要物理参数

1) 反偏耐压性能

探测器工作在电流型模式下时，通常需保持在较高的反向偏置电压下。最大理论输出电流值、最大线性输出范围均与反向偏压正相关，同时，探测器的耗尽区厚度、电荷收集时间等关键参数也与施加的偏压有关。硅探测器可耐受的最大电场强度约为4×104～105V/cm，即相当于把1 000 V加到厚度约为250～100 μm的耗尽区上，一般硅PIN探测器在50～100 V可实现全耗尽，故最大反偏耐压为探测器耗尽偏压的10～20倍。

2) 耗尽区

半导体探测器的耗尽区是探测器的灵敏区。耗尽区厚度D与材料的电阻率ρ和偏压V相关，即：

D=K(ρV)1/2

(1)

其中，K为常数，对P型和N型硅分别为0.32和0.53。当探测器完全耗尽后，继续增加偏压会在探测器耗尽区建立连续电场。对硅PIN探测器，其典型耗尽区厚度约为100～500 μm。

3) 等效电容

等效电容是探测器的重要参数之一，主要与探测器的噪声和输出脉冲的幅度及上升时间有关。在确定入射粒子的绝对能量时必须测定探测器的电容。另外，为了计算探测器最佳能量分辨也需知道探测器的电容。

Cd=εε0A/D

(2)

其中：Cd为等效电容；A为探测器面积，cm2；ε为Si的相对介电常数，ε=11.7；ε0为真空介电常数，ε0=8.85×10-12F/m。

4) 死层

半导体探测器均存在死层，这是由扩散工艺、电极工艺、介质钝化工艺等引入的，该区域不存在电场分布，对探测信号无贡献，同时会对重带电粒子和低能光子等穿透能力较差的辐射有明显衰减。故在探测器制作时应设法减小死层厚度，对硅PIN探测器，死层厚度可达1 μm甚至更低。

5) 载流子漂移速度和漂移长度

载流子在外电场作用下做漂移运动，电子、空穴的漂移速度Ve和Vh与电场E有关：

Ve=μeE

Vh=μhE

(3)

其中，μe和μh分别为电子和空穴的迁移率，表示单位电场强度作用下载流子的平均漂移速度，其与温度、电场强度、杂质浓度有关。

漂移长度L表示非平衡载流子在平均寿命τ内的漂移距离，则：

L=μτE

(4)

其中，μ为载流子迁移率。

漂移长度L必须大于探测器的灵敏区厚度才能保证由射线产生的非平衡载流子尽可能多地被收集，不致于复合或俘获而损失掉。一般情况下，收集非平衡载流子的时间约为10-7～10-8s。

6) 最大线性电流

探测器的最大线性电流是决定其是否能用于强流脉冲中子探测的关键参数。根据Lucovsky[76]提出的辐射激发的载流子在探测器中形成的空间电荷产生的电场应远小于外加电场的理论，可推导出完全贯穿辐射的线性电流不等式，估算出半导体探测器的线性电流。

(5)

7) 电荷收集效率

电荷收集效率描述了辐射激发出的载流子在半导体探测器中被收集的情况，是半导体探测器的重要响应参数之一，通常是外电路收集到的电荷信号与辐射在探测器中激发出的载流子电荷量之比。对材料缺陷较多、难以用于绝对测量的电流型探测器，可将利用电流型探测器得到的实验灵敏度S(E)与蒙特卡罗模拟获得的理论灵敏度SMC(E)相比得到电荷收集效率CCE，则：

CCE=S(E)/SMC(E)

(6)

对于器件性能较好、能用于绝对测量的半导体探测器，可通过计数型方式获得完整的带电粒子响应谱。在实验中常通过测量α粒子响应谱来刻度探测器的电荷收集效率。实验时，可选择一枚标准硅探测器来做标准探测器测量α粒子响应谱，硅探测器的电荷收集效率一般可达到100%，利用传统硅刻度信号记录系统，然后在同一系统上完成待测探测器的α粒子响应谱测试，通过对比硅探测器和待测探测器的α粒子响应峰的峰位获得电荷收集效率：

(7)

其中：ESi、ESiC为α粒子在硅和碳化硅探测器灵敏区内沉积的能量；ωSi、ωSiC分别为标准硅探测器和待测碳化硅探测器产生1对电子-空穴对平均所需的能量，分别为3.6 eV和7.8 eV；CNSi、CNSiC分别为标准硅探测器和待测碳化硅探测器测得的带电粒子响应峰的道数。

8) 时间响应

半导体探测器的时间响应，指在一个δ函数辐射脉冲激励下输出的脉冲电流波形，与半导体探测器的介电常数、载流子迁移率、电场强度及分布、探测器尺寸、耗尽区宽度、辐射类型等均有关。对于完全贯穿型辐射，如γ射线、高能电子和高能质子等，辐射能在探测器耗尽区内均匀产生电子-空穴对，同时由于电离密度不大，不考虑等离子体时间效应。Dickinson等[77]给出了此类辐射的时间响应计算公式。当探测器工作在电流型模式下时，耗尽区的电场强度较高，应在计算时考虑载流子迁移率随电场的变化。Dickinson的计算模型假定载流子全部被收集，未考虑载流子的俘获，即：

当0≤t≤te时：

(8)

当te

i(t)=μe(a(1-e-te/RC)-1)e-(t-te)/RC+

(9)

当t>th时：

i(t)=μe(a(1-e-te/RC)-1)e-(t-te)/RC+

μh(b(1-e-th/RC)-1)e-(t-th)/RC

(10)

其中：a=1+RC/te；b=1+RC/th；te为电子收集时间，s；th为空穴收集时间，s；μe、μh分别为电子、空穴迁移率，cm2·V-1·s-1；i(t)为探测器输出电流，A；R为负载电阻，脉冲测量电路等效阻抗为50 Ω。

对于穿透能力较差的重带电粒子，其射程很短，仅在探测器很薄的灵敏区内激发出电子-空穴对，同时在其径迹上电离密度很强，计算时必须考虑等离子体时间效应。对该类辐射的时间响应特性计算，可参考黄豹[78]提出的计算模型。半导体探测器的时间响应性能可通过估算探测系统的RC时间常数来大致估算。对于脉冲时间测量系统来说，电路等效阻抗为50 Ω，探测器的等效电容决定了其时间性能。

2 电流型碳化硅探测器制作技术

1) 碳化硅材料特性

SiC材料具有立方型(C)、六方型(H)和菱面六方形(R)3类晶型，170多种同素异构体。其中3C-SiC、4H-SiC、6H-SiC制作工艺比较成熟。随着高质量单晶材料制备技术的突破，6H-SiC和4H-SiC均被用于辐射探测器制作。表1列出了SiC与常见半导体材料的物理性能[79-85]。

表1 SiC与其他半导体材料的性能比较[79-85]Table 1 Performance comparison of SiC and other semiconductor materials[79-85]

与硅和锗等常规半导体材料相比，4H-SiC具有禁带宽度大、晶体原子离位能大、电子空穴迁移率高等优势。与GaAs、GaN相比，在高场强下，4H-SiC的电子漂移速度大，频率响应较好。与宽禁带材料金刚石、氮化镓相比，4H-SiC低掺杂外延材料生长技术较成熟，利用化学气相沉积法可制作大面积、一致性好、最大厚度达百μm的外延材料。

自苏联1973年研制了基于6H-SiC的二极管，人们开始了碳化硅探测器的研究。美国[86-90]、德国[91]、英国[92]、俄罗斯[93-94]、斯洛伐克[48]、意大利[38，95-96]、韩国[97]及中国[47,98-116]等均开展了相关研究，最有代表性的是美国Ruddy等[86-90,117-131]成功研制了小面积测谱用的计数型探测器——4H-SiC二极管探测器。国内中国工程物理研究院[99-102,105]、西安电子科技大学[103-104]和中国科学院高能物理研究所[132-133]等分别利用4H-SiC探测器研制了中子谱仪、紫外光探测器和γ射线探测器。2017年前国内外研制的SiC测谱型探测器最大灵敏面积为单片0.28 cm2[119]、拼接后0.81 cm2[47]，最优能量分辨率达0.3%[40,90]。西北核技术研究院针对强流辐射探测需求，于2017年成功研制了单片灵敏面积达1 cm2、拼接后灵敏面积4 cm2的肖特基型SiC探测器[110-112]。

2) 高质量碳化硅探测器制作

大面积电流型SiC探测器制作难度很大，要求高质量同质外延材料的表面质量高、背景掺杂浓度低、缺陷密度低。碳化硅外延材料的表面质量对制作肖特基二极管型器件至关重要。若表面质量差、平整度差、粗糙度高，则肖特基接触质量不好，进而会导致局部势垒降低、反向漏电流增大。外延层中的材料缺陷，可能会引起探测器的反向漏电流增大、甚至发生电击穿。探测器面积越大，则需外延材料的缺陷密度越低[106]。脉冲中子探测需要的探测器尺度为厘米尺度，要制作大面积辐射探测器，必须实现碳化硅外延层缺陷低密度。同时，要求外延材料背景掺杂浓度控制得极低(<1014cm-2)，确保探测器使用时灵敏区的全耗尽；选择使用台面型PIN结构工艺成功将反向漏电流抑制至nA水平(比同尺寸硅探测器低3～4个量级)。为进一步提高电流型SiC探测器的有效灵敏面积和最大线性输出范围，可采用多芯片并联结构，器件和管壳的连接可选择烧结封装工艺获得可靠的电信号输出。在器件制作中选择终端保护技术，有利于抑制探测器的反偏电流。

目前成功制作的电流型SiC探测器最大灵敏面积达4 cm2，灵敏区厚度约20～30 μm。所研制的电流型探测器包含肖特基势垒二极管(简称SBD)和PIN型二极管(简称PIN)两种结构，均属于结型探测器[106,111]。这类探测器的灵敏区为器件的势垒区，有效灵敏区厚度为结型器件的耗尽区厚度[105-106,134]，对于肖特基型器件，势垒区内建电势差约为1.6 V，PIN型器件电势差约为2.1 V。选用内建电势差1.6 V、外加偏压0～600 V时碳化硅探测器的耗尽区厚度和外加反向偏压的关系(图2)。掺杂浓度在1×1015cm-3以内时，探测器芯片在600 V时耗尽区厚度不小于20 μm；掺杂浓度在5×1014cm-3以内时，探测器芯片在600 V时耗尽区厚度不小于30 μm。

图2 耗尽区厚度和外加反向偏压的关系Fig.2 Relation between depletion zone thickness and external reverse bias

3 电流型碳化硅探测器辐射响应

电流型碳化硅探测器关注的性能主要为漏电水平(暗电流)、电荷收集效率、输出电流线性范围、时间响应、能量分辨本领、时间分辨、能量响应等。以下主要针对西北核技术研究院近年来研发的大面积肖特基和PIN型探测器开展辐射响应性能分析。

1) 暗电流

碳化硅结型探测器在使用时，常工作在反偏状态。用于强流脉冲辐射探测时，为获得较大线性输出探测器必须能承受较高的反向电压，为确保探测器在高偏压下能正常工作，必须考核探测器的反偏暗电流，通常要求探测器在反偏压400 V时，暗电流不超过1 μA，且越小越好。

经过材料和器件制作工艺的优化，大面积拼接探测器在600 V的反向漏电流可低至几十nA，这比常规的同尺寸电流型硅探测器低上百倍，对提高辐射探测的信噪比非常有利。图3为SiC探测器测得的暗电流。

图3 拼接式探测器的暗电流Fig.3 Dark current of spliced detector

2) 电荷收集效率

测试并分析了碳化硅肖特基型探测器(灵敏区尺寸：1 mm×5 mm×20 μm；死层：Ni/Au(50 nm/2 μm))和碳化硅PIN型探测器(灵敏区尺寸：20 mm×20 mm×30 μm；死层：P层/Ni/SiO2/Si3N4(300 nm/100 nm/50 nm/50 nm))的电荷收集效率。在不同外加反向偏压下测得的电荷收集效率如图4所示。在反向偏压达50 V以上时，两种探测器的电荷收集效率接近100%。利用外延碳化硅材料制作的探测器电荷收集效率很高，比其他宽带隙半导体材料(金刚石、氮化镓等)高得多，碳化硅探测器可用于辐射绝对测量。

3) 输出电流线性范围

选择贯穿的强流脉冲辐射源来完成最大线性电流测试。在西北核技术研究院的“晨光一号”加速器上开展了大面积SiC探测器的线性电流特性研究。该加速器可产生平均能量几MeV的贯穿型X射线。文献[106]给出了拼接式(20 mm×20 mm×30 μm)SiC探测器在“晨光一号”加速器上测得的响应波形和李萨茹图形，400 V时探测器的最大线性电流达到4.4 A。

图4 电荷收集效率与外加反向偏压的关系Fig.4 Relation between charge collection efficiency and external reverse bias

4) 时间响应

选用快脉冲射线源对探测器的时间响应特性进行研究，在西北核技术研究院的亚纳秒X射线源(X射线平均能量约100 keV，平均脉宽500 ps)和超快紫外激光源(EKSPLA PL2251C激光器，紫外激光波长355 nm，脉冲宽度30 ps，单脉冲最大光功率约20 mJ)上开展了SiC探测器的时间响应性能研究。射线源时间参数半宽小于1 ns，可视为δ源。表2所列为多种尺寸SiC探测器的时间参数。文献[111]给出了灵敏面积为4 cm2的拼接式大面积SiC探测器的时间响应波形，可知，对脉冲X射线和脉冲紫外激光的响应上升时间分别为9.4 ns 和8.0 ns，响应波形的半高宽均为84 ns。探测器对两种射线响应上升时间的不同可归因于X射线可在整个灵敏区内均匀激发出载流子，而紫外激光的入射深度很浅主要在靠近探测器表面附近激发出载流子。

5) 带电粒子的响应特性

对大面积SiC探测器开展了其对239Pu、243Am和244Cm α源的响应实验。碳化硅探测器能获得清晰的、无干扰的α粒子响应峰，探测器最优的能量分辨率约为3.22%[111]。

表2 SiC探测器的时间参数Table 2 Time parameter of SiC detector

在中国原子能科学研究院的HI-13串列加速器上开展了SiC探测器对氧粒子(16O)的响应实验。文献[109]给出了SiC探测器对能量为86 MeV的氧粒子响应谱，偏压大于100 V后，响应峰位变化不大，扣除电子学等展宽因素后，SiC探测器对氧粒子的最优能量分辨率为1.61%。

6) n/γ分辨

利用MCNP-4C模拟计算SiC探测器对1～14 MeV中子和1.25 MeV γ射线的响应性能，可获得探测器的n/γ分辨[106]。灵敏区20 μm的碳化硅探测器对14 MeV中子和1.25 MeV γ的分辨能力为126，比常见的灵敏区厚度约300 μm的电流型硅探测器和金刚石探测器分别高9倍和7倍。由于中子辐射环境中总是伴随有γ射线，且薄型碳化硅探测器具有极好的n/γ分辨，利于在中子探测中获得高信噪比，故在混合辐射场中子探测中表现出明显优势。

4 电流型碳化硅探测器抗中子辐照性能

在核反应堆中子源和氘氚聚变加速器中子源上开展了SBD和PIN型SiC探测器的抗中子辐照性能研究。对探测器和探测器芯片开展了裂变中子和氘氚聚变中子辐照，辐照中子总注量为1012～1016cm-2。对比辐照前后探测器的性能，研究了中子辐照引起的探测器电学性能退化、辐射响应性能退化，在辐照注量为1012～1014cm-2时对比了碳化硅和传统硅探测器的抗辐照性能。

文献[106]分别给出了SBD型和PIN型SiC探测器的中子辐照条件和器件测试结果。中子注量超过1014cm-2时，所有结型SiC器件的结均被破坏、结特性消失，器件丧失正向整流特性，电容-电压特性剧烈变化，反向偏压下暗电流下降(但光电流上升)，探测器在反偏时仍可用于辐射探测，但探测器对α粒子的响应谱中心显著向低道数移动，探测器的电荷收集效率显著降低，中子注量越高电荷收集效率降低的幅度越大[116]。

可利用文献[113]中公式及中子辐照前后样品的电荷收集效率，拟合获得SiC材料的μτ值。在中子注量为1.3×1014cm-2时，电子和空穴的μτ值分别为2.2×10-8cm2·V-1和1.7×10-8cm2·V-1；在中子注量为7.3×1014cm-2时，电子和空穴的μτ值分别为1.5×10-8cm2·V-1和1.1×10-8cm2·V-1；而辐照前碳化硅材料的μτ值可达1 000×10-8cm2·V-1。对比可知，中子辐照引入的辐照缺陷会显著降低材料中载流子的迁移率和载流子寿命，引起μτ值的下降，进而导致电荷收集效率的降低。这可能与在材料表征中发现的多种微观缺陷有关，这些缺陷可能是载流子的俘获中心，会减小载流子有效漂移距离，进而引起电荷收集效率的降低。

中子辐照后SiC探测器响应性能的退化可能与金属-半导体接触界面的退化和SiC外延材料层辐照缺陷的增多有关。金属与半导体接触界面的退化，在辐照后肖特基型探测器的金属-半导体接触界面附近的透射电镜相中可直接观察到[116]，可见镍电极和SiC外延材料的分层、脱开，这可能与高注量中子辐照引起的热效应有关。中子辐照在SiC外延材料内引入了大量缺陷，引起低温PL谱中SiC带边特征峰在辐照后的淬灭，引起83 K下低能宽峰强度的衰减和12 K下460～480 nm处缺陷峰的出现[115-116]。低温PL峰的上述变化，可能与辐照在SiC外延层内引起的有效载流子浓度的降低和空位类缺陷的增多有关[116,135-143]。

5 结论

本文从电流型半导体探测器的起源、传统电流型探测器在应用中的问题出发，论述了国内外在新型半导体探测器研制和电流型半导体探测器的研究现状，其中，基于4H型SiC材料的电流型SiC探测器发展较为迅速、器件成熟度较高。针对该类探测器，本文详述了如何解决高质量、低缺陷密度材料生长和甄选、可靠电接触工艺技术、漏电抑制等难题，研制成功了高电荷收集效率、大线性电流、低漏电流的大面积电流型探测器，对其辐射响应性能研究现状和抗辐照性能研究情况进行了介绍。本文相关内容可为电流型半导体探测器的研究和应用提供参考。