中国抗中子辐照钢的抗辐照设计与验证

黄群英，凤麟团队

(中国科学院 核能安全技术研究所 中子输运理论与辐射安全重点实验室，安徽 合肥 230031)

随着社会的发展，人类对能源的需求日益增长，可靠、可持续、环境友好的核能成为人类开发利用的重要能源。核聚变的原料来源非常丰富，反应后不会产生长寿命高放核废物，被认为有望“一劳永逸”地解决人类对清洁能源的需求问题[1-2]。堆内构件服役结构完整性是确保核反应堆安全的前提，聚变堆包层结构材料寿期内将承受14.1 MeV高能中子辐照产生的累计高达数百dpa的离位损伤，同时高能中子与材料原子核发生(n，α)、(n，p)反应，产生大量的氢氦等嬗变核素，将进一步加剧材料性能的退化。另外，等离子体中的高能离子可能会引起材料表面的溅射损伤，而溅射生成的材料粒子又会形成杂质，进而可能会干扰和影响等离子体的长期稳定运行。

聚变堆苛刻的工况环境(包括高温、强流高能中子辐照、高嬗变气体产率等)，对材料提出了巨大挑战，传统成熟的核电材料无法满足聚变堆等先进核能系统对材料的耐高温、抗辐照、耐腐蚀等要求，迫切需要发展先进核能所需的材料技术和工艺。20世纪80年代，国外开始了聚变堆包层结构材料——低活化铁素体/马氏体钢(RAFM钢)的研发，包括欧洲的Eurofer97、日本的F82H和JLF-1、美国的9Cr-2WVTa等[3]。RAFM钢具有抗辐照肿胀、良好的低活化性和液态金属相容性，以及相对成熟的工业技术基础，被普遍认为是国际热核聚变实验堆(ITER)、未来聚变示范堆和第一座聚变电站的首选结构材料[1]。

为适应我国核电快速发展对核心材料自主化的需求，中国科学院核能安全技术研究所·凤麟团队自2001年开始了RAFM钢的中国自主化研发，牵头联合国内外40多家单位研发了中国抗中子辐照钢——CLAM钢[3-5]。经过近20年持续的成分设计优化、制备工艺探索及性能测试评估，目前已实现了工业规模制备，其性能与国际同类材料相当，成为世界三大抗辐照低活化钢之一[6-7]，是FDS系列聚变堆锂铅包层、中国聚变工程实验堆(CFETR)包层和ITER中国氦冷固态增殖包层模块(ITER-TBM)的候选结构材料[5]。

反应堆结构材料需经过严格的接近真实服役工况环境的中子辐照考验，以验证核能系统服役期间材料结构和性能的稳定性，以及不会对反应堆运行带来安全隐患，以最终获得在核能系统中的使用许可。目前聚变堆技术仍处于研发阶段，为验证CLAM钢的抗辐照设计并推进其工程应用，利用国内外中子、离子、电子及等离子体辐照设施开展了系列辐照考验研究，通过辐照前后微观结构和宏观性能的测试表征及与国际同类材料在相近工况下性能的对比分析，多角度评价了材料的抗辐照性能[4-5]。本文首先介绍聚变堆结构材料面临的挑战，并阐述在CLAM钢抗辐照成分设计与优化方面的主要考虑，之后针对CLAM钢抗辐照考验方面开展的主要工作和阶段进展进行分析和总结。

1 聚变堆结构材料面临的挑战

氘-氚聚变反应产生能量为14.1 MeV的中子，这些中子在包层中通过与材料碰撞、散射或嬗变反应而将能量以热量形式沉积，并通过冷却剂(如氦气、水或液态金属等)将热量提取出来。然而，这些载能中子作用到材料上，会引起材料中原子移位，使聚变堆包层第一壁等材料产生高至20 dpa/a的辐照损伤，并伴随着嬗变气体(如氢和氦)和嬗变固体的产生，导致材料性能降低[8-10]。聚变堆结构材料的服役环境涉及强流高能中子辐照、高机械载荷、高温、高热流和冷却剂腐蚀等，聚变能技术及经济可行性要求结构材料在约5年包层设计寿期内在不发生较大尺寸变化的同时，能保持良好的机械性能[9]。

RTNS，美国劳伦斯利弗莫尔国家实验室的旋转靶中子源； IFMIF，氘锂国际聚变材料辐照装置； MTS，美国洛斯阿拉莫斯国家实验室的材料测试站散裂源； SNS，美国橡树岭国家实验室的散裂中子源； SINQ，瑞士保罗·谢尔研究所的散裂中子源图1 不同中子辐照装置在RAFM钢中产生的 氦浓度与辐照剂量的关系[11]Fig.1 Helium concentration and irradiation dose generated by different neutron irradiation facilities in RAFMs[11]

聚变能的总体目标是生产无长寿命高放射性废物且有经济竞争力的能源，其经济性、安全性和环境友好性依赖于高性能抗辐照低活化材料的发展[8,11]。聚变堆相对裂变堆具有潜在的环境安全和核安全保障优势：一方面，氚燃料在线生产，免去了反应堆初始启动后敏感材料的运输；另一方面，氘-氚聚变反应不产生长寿命放射性产物，而聚变堆系统可通过采用低活化结构材料使其放射性降低至最小[1,11-12]。低活化是选择聚变堆材料时需考虑的主要因素，元素周期表中有少数元素满足可接受的短期挥发性和长寿命放射性的要求[13-14]。然而，最大限度地减轻快中子辐照对材料结构的损伤是一巨大挑战[10]。图1为不同中子辐照装置在RAFM钢中产生的氦浓度与辐照剂量的关系[11]。在相同中子辐照损伤剂量条件下，聚变堆中子在材料中产生的嬗变氦浓度较裂变堆中子高2个数量级左右，伴随离位损伤同时产生的氢氦嬗变气体将显著影响材料微结构，进而引起材料性能变化，产生更为严重的材料损伤。

不同温度和辐照剂量下，辐照引起的结构材料性能退化主要包括5类现象[10-11]，即低温(<0.4TM，TM为材料熔点)辐照硬化、中温((0.3～0.6)TM)辐照肿胀、中温辐照蠕变、中温辐照诱导的相失稳以及高温(>0.5TM)氦脆。低温辐照硬化和高温氦脆通常决定了反应堆结构材料可使用的工作窗口温度限值，而中温对应的辐照肿胀、辐照蠕变和相失稳通常决定了材料能承受的最大辐照损伤剂量。可引发高温晶界氦脆的典型氦浓度通常需超过10～100 appm，对应中子辐照剂量约为1～100 dpa(取决于材料和中子能谱)[10]。此外，聚变中子产生的嬗变氢氦气体也将影响聚变堆材料性能。然而，由于目前缺少合适的聚变中子辐照装置，其影响尚无法准确进行定量化分析[15-18]。

针对目前聚变堆材料面临的挑战，一方面是在材料设计中需考虑低活化，同时需兼顾和提高结构的抗辐照性，另一方面需对材料进行尽可能接近其实际服役工况条件下的辐照性能考验。通过分析材料在辐照下结构和性能的变化，并经过与材料设计和制备、性能评估的反复迭代，以获得优化的材料成分和性能。

2 CLAM钢的抗辐照设计

先进核能系统用抗辐照合金的开发思路主要是通过成分与微观组织的优化设计，实现低的残余放射性，并有效控制微结构演化及缺陷累积，以减轻辐照引起的材料性能退化。在总结国外RAFM钢发展经验和研究成果的基础上，考虑聚变堆运行工况对材料的要求，基于中子学活化分析及高数密度纳米界面强化思路，提出了具有高数密度纳米相弥散组织特点的CLAM钢设计方案[3-4,19]。表1列出了CLAM钢和其他国际上典型RAFM钢的主要设计成分[19]。

2.1 低活化成分设计

材料经中子辐照后将会生成很多具有不同半衰期的核素，从而产生一定的放射性，这一过程被称为材料的活化。低活化的含义是材料经过若干年辐照后，其放射性主要来自于短寿命或中等寿命的放射性核素[19]。某一个元素与中子反应产生的放射性核素种类是确定的，因此要实现低活化的目标，在进行材料成分设计时需选择不产生长寿命放射性核素的元素成分，同时严格控制可产生长寿命放射性核素的杂质元素含量。借鉴国外低活化钢研发经验，在CLAM钢成分设计中，考虑使用W、V、Ta和Mn等辐照后活性相对低的合金元素替换商用铁素体/马氏体(F/M)钢中的Mo、Ni和Nb等高活性元素[3,19]。基于自主开发的中子学软件进行的活化计算分析[3]表明，由于辐照后W的活性较V、Ta、Cr的高，因此在材料成分中W含量不易过高。根据合金的低活化放射性要求，对Mo、Co、Nb、Al、Cu等活化水平较高的杂质元素在不同中子能谱下的辐照活化进行了精确的计算分析，确定了钢中24个元素的低活化含量限值，满足了聚变堆包层结构材料低活化设计需求[19]。

表1 CLAM钢和国际上其他典型RAFM钢的主要设计成分Table 1 Main chemical compositions of CLAM steel and other typical RAFM steel

2.2 主成分设计

1) Cr。Cr能提高材料强度、硬度、耐蚀性，但伴随着发生塑性和韧性的降低。辐照后9%Cr的韧脆转变温度(DBTT)最低，因此从确保辐照后材料具有较小DBTT变化的角度考虑，7%～9%是Cr含量的较优选择[20]。同时，基于面心立方(FCC)晶体结构的金属表现出较体心立方(BCC)结构和密排六方(HCP)结构略高的缺陷产率[21-23]。由于HCP结构的材料辐照后产生各向异性生长，会诱导微裂纹等现象发生，因此在核结构材料中通常不采用HCP结构。FCC结构304L奥氏体不锈钢与BCC结构9%～12%Cr F/M钢在400～500 ℃下的快中子辐照实验研究[24-25]表明，前者单位辐照剂量下的肿胀率约为后者的50倍，且较高辐照剂量时前者的稳态肿胀率约为后者的5倍。因此，CLAM钢选择Cr含量为9%的BCC抗辐照结构。国际上研发的RAFM钢中，除日本F82H的Cr含量为8%外，欧洲Eurofer97、美国9Cr-2WVTa、日本JLF-1等其他RAFM钢的Cr含量均为9%。

2) W。W的熔点高、比重大，是影响RAFM钢强度和DBTT的重要因素。有研究显示，2%W的RAFM钢在550 ℃下有Laves脆性相析出，从而影响部件的安全性[20,26]。另外，1%W的RAFM钢其DBTT较低，但强度较小[26]。CLAM钢的W含量设计为1.5%，使其具有较高强度和较小DBTT的同时减少高温下Laves相的析出。

3) V和Ta。V可细化晶粒，提高材料强度和韧性，有利于改善材料的抗辐照性能。CLAM钢的V含量设计为0.2%，略低于9Cr-2WVTa中的V含量，与其余几种RAFM钢中的V含量相同。Ta和V的作用相近，有益于材料抗辐照性能的提高。CLAM钢中设计了较高的Ta含量(0.15%)，通过热机械处理使得大部分Ta以Ta(C，N)纳米相弥散的形式存在，提供高数密度的辐照点缺陷沉积势阱，从而提高抗辐照性能。同时，Ta的添加可稳定基体中的Cr，减缓富Cr的M23C6相析出。随着Ta含量增加，晶粒尺寸逐渐减小，但减小幅度变缓[27]。F82H中Ta含量低于0.06%，JLF-1、Eurofer97和9Cr-2WVTa中Ta含量均为0.07%。

4) Mn。Mn能提高材料的强度和低温冲击韧性，并改善钢的热加工性能，但Mn含量过高时，钢的抗腐蚀能力会减弱，通常增加少量Mn对材料性能是有益的，其作用与Ni类似，RAFM钢中通常用Mn替代Ni，有利于满足低活化要求，提高抗辐照性能的同时改善与液态金属的相容性[19]。CLAM钢中Mn含量设计为0.4%，较F82H中Mn含量略高，较JLF-1中Mn含量略低，与Eurofer97和9Cr-2WVTa中Mn含量相近。

2.3 微观组织设计

中子辐照在材料中产生的点缺陷(空位和自间隙原子)迁移、扩散、聚集和湮灭引起材料微结构变化，进而导致材料性能下降。同时，中子与材料原子核发生核反应生成的氢、氦嬗变气体与辐照微缺陷相互作用，会进一步加剧材料的辐照损伤[10]。促进点缺陷的复合并抑制嬗变气体聚集形成大的气泡，是提高材料抗辐照性能的有效途径[8]。CLAM钢组织设计中，充分利用了较高Ta含量的优势，设计了高数密度纳米尺度MX相的弥散析出，获得了大量的微尺度析出相/基体界面作为辐照点缺陷复合及嬗变气体吸附势阱。同时，基于国际上析出相辐照研究的结果[8]，通过多步骤热机械处理，选择性析出辐照稳定性高的纳米Ta(C，N)，同时抑制热及辐照条件下易长大的M23C6及VN相，在相同C含量条件下，显著提高Ta(C，N)的体积分数，进一步优化了抗辐照微观组织[28]。细化晶粒会提高晶界的体积分数，促进辐照点缺陷复合及迁移。通过细化原奥氏体晶粒、减小马氏体板条宽度、大幅提高纳米Ta(C，N)的数密度，综合优化微观组织，以提高CLAM钢的抗辐照性能[19]。得到的CLAM钢马氏体板条平均宽度约为0.3 μm[29]，原奥氏体晶粒平均尺寸约为6.0 μm[29]，M23C6析出物平均尺寸约为0.10 μm[30]。而Eurofer97的马氏体板条平均宽度约为0.5 μm[31]，原奥氏体晶粒平均尺寸约为8.3 μm[32]，M23C6析出物平均尺寸约为0.15 μm[32]。因此，CLAM钢的晶粒、板条、析出物等微结构特征相对于Eurofer97具有较小的尺寸。

3 CLAM钢的抗辐照性能验证

为评估CLAM钢抗辐照设计的合理性，针对低活化设计，通过计算机模拟分析了其在聚变中子辐照下的活化特性[33]；针对抗辐照性能，利用国内外超高压电镜、离子加速器、裂变反应堆、散裂中子源等不同种类辐照设施，开展了CLAM钢的电子[34-36]、离子[37-39]、等离子体[19,40-41]、中子[42-48]等多类别辐照考验。通过辐照前后微观缺陷和宏观性能的表征，并与处于领先水平的其他RAFM钢对比分析，多角度评价了CLAM钢的抗辐照性能。

3.1 聚变中子辐照活化特性模拟

为验证CLAM钢的低活化设计，基于中子活化理论，采用蒙特卡罗方法模拟分析了CLAM钢和其他RAFM钢在相同聚变工况下服役后的活化特性，得到了活度、余热和衰变γ剂量率随冷却时间的变化规律[33]。结果显示：冷却时间较短时，由于短期内的活化水平主要取决于材料主成分的短寿命活化核素，不同RAFM钢的总活度几乎无差别；冷却时间较长时，活化水平取决于杂质成分产生的长寿命活化核素，使得不同RAFM钢的总活度差别变大。

图2 CLAM钢与其他RAFM钢聚变中子辐照后 衰变γ剂量率随冷却时间的变化趋势[33]Fig.2 Decay γ dose rate of CLAM steel and other RAFM as a function of cooling time after fusion neutron irradiation[33]

图2为RAFM钢衰变γ剂量率随冷却时间的变化趋势[33]。在10 000 a的冷却时间内，几种RAFM钢均难以满足可手工处置的放射性水平。如果进行远程操作，则CLAM钢和Eurofer97需冷却约67 a，F82H和JLF-1需冷却约50 a，而9Cr-2WVTa则需超过100 a的冷却时间。因此，除9Cr-2WVTa，CLAM钢和其他RAFM钢的低活化设计满足100 a内达到可远程操作的低活化要求。

3.2 电子辐照

通常采用高压电子显微镜(HVEM)进行材料的电子辐照损伤研究。虽然电子辐照仅产生弗仑克尔对(Frenkel pair)缺陷，没有级联过程，但可原位观察辐照产生的初始点缺陷变化，有助于理解辐照损伤机理。电子辐照下CLAM钢中点缺陷和析出物演化原位观察[34]表明：450 ℃电子辐照CLAM钢，在其晶粒中引入了位错环，且随着辐照剂量从0.53 dpa逐渐增加到1.59 dpa时，密度逐渐增大；550 ℃电子辐照下，辐照剂量增加到2.12 dpa时，CLAM钢中M6C析出物形貌和结构未发生改变。

CLAM钢单束电子和电子与氦离子双束辐照肿胀行为研究[35]表明：450 ℃单束电子辐照下，约4.8 dpa时出现空洞，尺寸和数密度随辐照剂量的增加而增大，增大速度在剂量达到约8 dpa后逐渐变缓，剂量达到约12 dpa时趋于饱和，12 dpa时的肿胀率约为0.5%；400 ℃和450 ℃电子与氦离子双束辐照时，孔泡(孔洞和氦泡等)的平均尺寸和数密度随辐照剂量的增加而增大，约10 dpa后增大速度变缓，13～14 dpa时趋于饱和，400 ℃/14 dpa辐照后孔泡平均直径约为20 nm、肿胀率约为1.5%，高于450 ℃辐照后的孔泡尺寸和肿胀率。辐照温度对CLAM钢空洞肿胀的影响研究[36]表明：450、500、550 ℃辐照后的空洞肿胀速率分别为0.022、0.006、0.004 %/dpa；450 ℃的肿胀速率最大，13.8 dpa辐照后的肿胀率为0.3%。

综上表明，CLAM钢在电子辐照下具有良好的抗辐照肿胀能力[36]，归因于材料内部高的点缺陷重组速度，以及晶界、位错的强点缺陷阱作用。

3.3 离子辐照

离子辐照产生的损伤速率高，且样品辐照后几乎没有残余放射性，辐照温度、损伤速率和辐照损伤剂量等辐照参数易于控制且可进行辐照损伤的原位观察，适合研究温度、剂量率、剂量等单一辐照参数对材料损伤的影响，通常用于快速评价材料的抗辐照性能。

离子辐照产生缺陷及退火行为的慢正电子束研究[37]表明，5×1016cm-2室温离子辐照在CLAM钢中产生了空位型缺陷，200 ℃退火后空位型缺陷发生了回复但未完全消失，400 ℃退火后空位型缺陷完全回复，说明此条件下CLAM钢中辐照产生的空位型缺陷主要是空位或小空位团，未产生空洞、鼓泡等较大缺陷。这一现象归因于CLAM钢内存在的大量位错成为空位消失的尾闾，使得在退火迁移过程中空位趋向于回复而不是聚集，表明CLAM钢有良好的辐照抗性。

CLAM钢0～700 ℃/15 dpa重离子辐照损伤研究[38]表明，15 dpa重离子辐照产生的空位团尺寸随辐照温度的增加先增大后减小，500 ℃时出现峰值，此时空位团包含平均直径为0.59 nm的9个空位。另外，室温/0～85 dpa重离子辐照损伤研究[38]表明，空位团尺寸随辐照剂量的增加逐渐增大，且增大速度逐渐变缓，85 dpa时趋于饱和，此时空位团包含平均直径为0.6 nm的9个空位。尽管空位团尺寸随剂量和温度的增加均出现峰值，但绝对值很小，相对于其他不锈钢可忽略，展现出CLAM钢良好的辐照抗性。

CLAM钢与F82H和T91在相同条件(10 dpa)下的离子辐照性能对比研究[39]表明，离子辐照后F82H中的空位团尺寸最大，CLAM钢中的空位团尺寸最小，说明CLAM钢的抗辐照性能优于F82H和T91。

3.4 等离子体辐照

聚变堆中面向等离子体材料除了要求低活化、抗辐照外，还需耐高热负荷冲击、抗溅射、高热导率等特性。为考察RAFM钢作为面向等离子体材料的可行性，利用HT-7托卡马克装置开展了CLAM钢和Eurofer97对比测试[40]。分析结果显示：离子注量率6.80×1022m-2·s-1和电子注量率3.87×1024m-2·s-1的等离子体辐照后，两种RAFM钢表面均出现了起泡现象，浮泡密集，大部分直径小于1 μm，有沿线分布的趋势，且在Eurofer97表面相对明显；离子注量率1.68×1022m-2·s-1和电子注量率0.96×1024m-2·s-1的等离子体辐照后，两种RAFM钢表面未产生明显的起泡、烧蚀痕等现象。大样品的等离子体辐照实验[19]显示，样品表面大部分区域辐照后保持了原始形貌，但出现了尺寸和密度都很小的起泡现象，离子侧方向起泡密度较大，样品中部的气泡密度相对较低，而电子侧方向未观察到起泡现象；另外，两种RAFM钢样品表面的局部均出现了融化和溅射斑。

CLAM钢在HT-7中受到712 s/897炮高参数等离子体作用后[41]，样品表面无明显损伤，扫描电子显微镜下观察到起泡、熔化、溅射、沉积等轻微损伤，表明在高参数等离子体作用下只出现了缓慢的微观损伤，显示出CLAM钢具有较好的热稳定性和抗等离子体辐照性能。

3.5 裂变堆中子辐照

反应堆相对于其他辐照设施有辐照空间大、布置灵活、适应性强等优势，在其中进行中子辐照考验是核材料获得核电工程应用许可的必要前提。自2005年起，凤麟团队与国内外拥有反应堆的知名核能研究机构建立了长期友好合作关系。已开展CLAM钢面向核工程应用的系列反应堆中子辐照考验，获得了辐照参数为250～480 ℃/0.02～3 dpa下CLAM钢的中子辐照性能[4]，其中3 dpa为RAFM钢在ITER中服役的寿期累计总剂量。

中子辐照后，材料通常会出现辐照硬化和辐照脆化现象，图3为CLAM钢和其他RAFM钢的中子辐照硬化和脆化对比[42-46]。从屈服强度增量随辐照剂量的变化可看出，剂量低于3 dpa时，辐照导致Eurofer97和F82H的屈服强度变化显著，而辐照引起的CLAM钢屈服强度变化相对较小。从DBTT增量随辐照剂量的变化可看出，250～500 ℃中子辐照后，300 ℃时的DBTT变化最大，说明300 ℃是RAFM钢辐照脆化相对显著的温度点。对比不同RAFM钢的辐照脆化情况，300 ℃下CLAM钢和其他RAFM钢的辐照脆化水平相当，其他温度下CLAM钢的DBTT变化相对较小。

3.6 散裂中子辐照

散裂中子源的有效中子通量高、中子能谱宽且能产生高额的嬗变气体，是目前较适合研究结构材料聚变中子辐照损伤行为的实验装置。为评价CLAM钢在聚变堆中服役时氢氦嬗变气体与中子协同作用对材料的损伤行为，自2005年起，凤麟团队与瑞士保罗·谢尔研究所(PSI)建立了长期合作关系，利用瑞士散裂中子源SINQ，开展了CLAM钢的系列散裂中子辐照考验研究，辐照剂量达到聚变工程示范堆年辐照剂量水平(20 dpa)，已初步获得系列辐照参数下散裂中子辐照后的宏观力学性能和微结构特征、材料内部嬗变元素形成的氦泡特征及其对材料性能的影响[4]。

图4为CLAM钢和其他RAFM钢经散裂中子辐照后的屈服强度增量和延伸率随辐照剂量的变化规律[47]。对于屈服强度增量变化，较低辐照温度下，不同RAFM钢由散裂中子辐照引起的屈服强度增量变化呈现相似的趋势，随辐照剂量的升高而增加；当达到一定辐照温度时，屈服强度增量达到最大，这一硬化转变温度点针对不同的RAFM钢略有差别，CLAM钢和Optimax-A的硬化转变温度分别约为314 ℃和300 ℃；Eurofer97和Optifer在分别为345 ℃和300 ℃的最高研究温度时尚未达到硬化转变温度，而F82H出现多个硬化转变温度。虽然出现了硬化转变温度，但不同RAFM钢在研究辐照参数下均出现持续显著的辐照硬化现象。对于延伸率变化，当辐照温度低于314 ℃时，均匀延伸率和总延伸率分布在两条对应的趋势带中，不同RAFM钢的延伸率随辐照剂量呈现一致的趋势，即辐照温度对这一趋势的影响不明显。当辐照温度高于314 ℃时，CLAM钢的3个数据点和F82H的1个数据点出现延伸率回复，表明辐照硬化引起的脆化效应在高温下有所减弱。考虑不同辐照实验温度计算可能会存在一定的误差，CLAM钢和其他RAFM钢由散裂中子辐照导致的屈服强度增量和延伸率呈现相近的变化趋势。

图3 CLAM钢与其他RAFM钢裂变堆中子辐照硬化和脆化随辐照剂量的变化Fig.3 Irradiation hardening and embrittlement of CLAM steel and other RAFMs as a function of irradiation dose after fission reactor neutron irradiation

图4 CLAM钢与其他RAFM钢散裂中子辐照后屈服强度增量和延伸率随辐照剂量的变化[47]Fig.4 Yield increments and elongations of CLAM steel and other RAFMs as a function of irradiation dose after spallation neutron irradiation[47]

从散裂中子辐照后微结构缺陷及氦泡的统计分析[47]得到，CLAM钢中缺陷的尺寸为3～20 nm、数密度约为1022m-3，氦泡的尺寸为0.5～1.5 nm、数密度约为1024m-3。结合硬度和屈服强度数据，利用Friedel-Kroupa-Hirsch理论模型，得出缺陷和氦泡的位错阻挡因子分别约为0.7和0.15，表明辐照硬化主要来源于辐照缺陷，尺寸小但密度高的氦泡也对辐照硬化有一定的贡献。图5为散裂中子辐照后CLAM钢与F82H中氦泡平均尺寸和密度随辐照剂量的变化[47]，其中CLAM钢和F82H的散裂中子辐照参数分别为56～328 ℃/5.4～21 dpa和150～400 ℃/10～20 dpa。随着辐照剂量的升高，两种RAFM钢中氦泡的平均尺寸和数密度变化规律一致。

图6为CLAM钢与F/M钢散裂中子辐照后的平均正电子寿命(MLT)随辐照剂量和辐照温度的变化[48]，相关数据来自于瑞士散裂中子源SINQ的不同辐照计划(STIP)。从MLT随辐照剂量的变化可看出，CLAM钢辐照后的MLT随辐照剂量的增加先减小后增大，与F82H、Eurofer97等同类RAFM钢的MLT变化趋势相同。从MLT随辐照温度的变化可看出，CLAM钢和其他F/M钢的MLT随辐照温度的增加呈现三阶段变化趋势。第1阶段，80～150 ℃低温辐照下MLT随辐照温度的升高逐渐减小，在150 ℃左右出现最小值；第2阶段，150～300 ℃中间温度辐照下MLT随辐照温度的升高快速增加；第3阶段，300 ℃以上高温辐照下MLT随辐照温度升高继续增加但增速减缓。空位团簇或气泡中的氢氦与空位的比率随辐照温度升高而变化，这是导致MLT三阶段变化的主要原因。

图5 散裂中子辐照后CLAM钢与F82H中 氦泡平均尺寸和密度随辐照剂量的变化[47]Fig.5 Mean size and density of helium bubble in CLAM steel and F82H as a function of irradiation dose after spallation neutron irradiation[47]

图6 CLAM钢与相关F/M钢散裂中子辐照后的平均正电子寿命随辐照剂量和辐照温度的变化[48]Fig.6 Positron mean lifetime for CLAM steel and related F/M steels as a function of irradiation dose and temperature after spallation neutron irradiation[48]

散裂中子辐照导致CLAM钢的宏观性能和微结构发生变化，通过与其他RAFM钢在相近条件下的辐照损伤对比分析可看出，CLAM钢与其他RAFM钢的散裂中子辐照损伤行为相似。

3.7 聚变中子辐照

聚变堆材料在服役过程中将受到高流强14.1 MeV聚变中子辐照。裂变堆中子和散裂中子都无法真实反映材料在聚变中子辐照下的损伤行为。为确保材料在聚变堆工程中应用的安全性，迫切需要真实聚变中子辐照装置。凤麟团队已建成强流氘-氚中子源实验装置HINEG-Ⅰ[18]，目前其最高中子源强为6.4×1012s-1，处于同类装置在运世界第一水平。同时正在进行源强为1015～1016s-1的HINEG-Ⅱ的建造，届时将能满足聚变堆等先进核能系统中子能谱下的材料辐照验证[18]。为进一步评估CLAM钢在真实聚变中子辐照下的损伤行为，结合HINEG的辐照条件，正在进行辐照管、控温系统等辐照系统设计、材料辐照后检验条件的搭建、辐照实验方案的制定，以便在将来开展CLAM钢等先进核材料的聚变中子辐照验证。

4 总结与展望

为适应未来先进核能技术发展的需要，凤麟团队牵头研发了具有我国自主知识产权的中国抗中子辐照钢——CLAM钢。在总结国外RAFM钢发展经验和研究成果的基础上，结合聚变堆运行工况对材料提出的挑战，综合考虑抗辐照结构、低活化成分、抗辐照成分等诸多因素，提出了具有纳米相弥散组织特征的CLAM钢抗辐照设计方案。针对材料的抗辐照性能，利用国内外中子、离子、电子及等离子体辐照设施开展了系列辐照验证与测试研究，多角度表征了辐照前后材料的微观结构和宏观性能，并与国际同类材料在相近或相同条件下的辐照性能进行了对比分析，相关结果表明CLAM钢具有良好的抗辐照性能。

在CLAM钢近20年的研发过程中，经过上百个铸锭的制备，通过常规性能、辐照性能、腐蚀性能等全方位测试评估，与材料的成分设计和制备工艺不断反复迭代与优化，目前CLAM钢达到单铸锭6.4 t规模，建立了包含辐照性能和腐蚀性能专题库的核反应堆材料数据库，同时也正在开展材料认证工作。另外，在中国国际核聚变能源计划执行中心的支持下，编制了我国抗中子辐照钢标准《聚变堆用抗辐照低活化马氏体结构钢板》(HJB1016—2018)，并于2018年9月9日正式颁布施行，为CLAM钢的工业化生产和应用奠定了基础，助力于我国先进核能系统的发展。

未来，随着辐照实验技术，特别是聚变中子辐照技术的发展，将会开展真实聚变中子辐照下的CLAM钢抗辐照性能考验。同时，根据研究的进一步深入和不同应用工况对材料的具体需求，将会持续进行CLAM钢的成分及制备工艺优化研究。

感谢国内外合作单位和合作人员在CLAM钢研发过程中给予的支持与合作。