全逆流混合澄清槽核临界安全计算分析

郭云 刁妍红

中核四○四有限公司第三分公司 甘肃兰州 730000

1 概述

乏燃料组件后处理工艺技术在我国属首次进行工程应用。在乏燃料的溶剂萃取循环中，由于含有可裂变物质235U，临界安全问题比较突出，除从浓度加以限制外，还必须采用几何良好的临界安全萃取设备。本工作是在设计输入工艺条件下，和超设计输入工艺条件下对所选择的萃取设备—全逆流混合澄清槽，开展核临界安全计算和分析。经过不断地研究，设计出了既能保证核临界安全又适用于乏燃料组件处理的全逆流混合澄清槽。经实验验证，该结构的混合澄清槽在确保了核临界安全的情况下运行稳定、传质和净化效率高、槽体密封良好，达到了工程应用的工艺技术指标并符合核临界安全要求[1]。

2 设备原理

混合澄清槽是一种箱式传质设备，由混合室和澄清室两部分组成。在混合室中，借助于搅拌作用，使有机相和水相充分混合，达到两相间传质目的。在澄清室中，利用有机相和水相的密度差，使来自混合室的混合液进行澄清分相。由这样一个混合室和一个澄清室所组成的单元称为一级，溶剂萃取分离工艺中使用的通常是由若干个单元连接在一起的多级混合澄清槽。

核燃料后处理过程中，用TBP-煤油作萃取剂从硝酸水溶液中萃取分离铀、钚和裂变产物时，混合澄清槽是一种较常用的萃取设备。全逆流混合澄清槽的研究始于上世纪70年代，主要用于稀土分离、抗生素提取、铀水冶及矿物中一些贵重金属的湿法冶金等溶剂萃取工艺，这种混合澄清槽相对较新颖，具有结构简单、两相在槽内完全逆流流动等特点[2]。

3 模型建立

混合澄清槽临界计算时，料液按三种情况考虑，一是有机相与水相体积比按1:2计算；二是全部按铀水均匀溶液计算；三是全部按含铀有机相均匀溶液计算。不考虑混合澄清槽周围管道及阀门，每级间设的挡油板、挡水板、隔板、挡流板、搅拌桨等。槽体材料与设备壁厚全部用料液代替。按槽体有效高度85mm；国外槽体有效高度75mm、60mm、45mm。料液浓度分别按正常料液浓度2．5g/L，超设计浓度50g/L进行计算。其中铀全部按235U计算，不考虑铀的其他同位素，在无水反射和全水反射状况下进行临界计算[3]。

4 计算方法

临界计算采用MCNP4C程序，此程序是美国Los Alamos实验室研制的一个大型的多功能蒙特卡罗中子、光子输运程序。配备的界面数据库覆盖了所有常用核素，并可作连续能量截面方式和多群截面方式的计算，可用于解决中子、光子或中子、光子耦合输运问题，计算次临界及超临界的本征值问题。MCNP程序特点：使用精细的点截面核数据库，对热中子可以选用自由气体模型和S（α，β）模型处理。程序提供了多种截面库，离散的中子截面库、光子点截面库、以及热中子点截面库等。几何描述功能非常强大，可以处理任意三维几何结构的问题，应用于复杂的可裂变物质的临界计算。本报告的临界计算通常计算1050代，每代投入计算的粒子数为1000个，抽样统计结果是满足MCNP4C程序要求的[4]。

表1 试验型混合澄清槽临界计算结果

表2 工程应用混合澄清槽临界计算结果

表3 国外混合澄清槽临界计算结果

5 临界计算结果

经过对不同尺寸混合澄清槽和料液状态的核临界安全计算，试验型混合澄清槽、工程应用型混合澄清槽及国外混合澄清槽计算结果见表1、表2、表3。

6 结论

（1）通过以上计算结果可以看出，试验型混合澄清槽和工程应用混合澄清槽在设计浓度下有效增殖因子（Keff）很小，均满足核临界安全接受准则Keff＜0．95设计要求。即使在异常状态下超出设计浓度，达到50g/L时依然能够保证临界安全。并且具有很大安全裕量，其处理能力还可以提升很多，比如适当增加有机相中TBP浓度，提高进料中的铀含量等措施。

（2）经实验验证，证明该结构的混合澄清槽在确保了核临界安全的情况下运行稳定、传质和净化效率高、槽体密封良好，达到了工程应用的工艺技术指标并符合核临界安全要求。

（3）无论混合澄清槽槽体尺寸、浓度、有机相/水相的比例多少，临界安全最不利的情况都是在全水反射，铀水均匀溶液状况下即全水相状态。

（4）国外混合澄清槽的临界安全研究较为深入，运用比较大胆，浓度控制接近临界浓度，但是临界安全裕量不足，控制不当容易引发核临界安全事故。