兰州市叶面尘磁性与黑碳特征对大气污染的响应

王 博,陈 红,夏敦胜,李 刚,马 珊,刘 慧

兰州市叶面尘磁性与黑碳特征对大气污染的响应

王 博1*,陈 红2,夏敦胜2,李 刚3,马 珊2,刘 慧2

(1.浙江师范大学地理与环境科学学院,浙江 金华 321004；2.兰州大学资源环境学院西部环境教育部重点实验室,甘肃 兰州 730000；3.中国气象局兰州干旱气象研究所/甘肃省干旱气候变化与减灾重点实验室/中国气象局干旱气候变化与减灾重点开放实验室,甘肃 兰州 730020)

通过采集兰州市不同功能区小叶黄杨和刺柏叶片样品,对叶片表面滞尘量、叶表颗粒物磁性特征和黑碳(EC)浓度进行系统分析,探究其对周围大气污染的响应.结果显示,小叶黄杨和刺柏叶表颗粒物磁性特征以低矫顽力的亚铁磁性矿物为主导,磁晶体粒径以假单畴(PSD)颗粒为主.交通区小叶黄杨和刺柏饱和等温剩磁(SIRM)(489.40×10-6A,290.73×10-5A·m2/kg)显著高于公园(99.56×10-6A,74.00×10-5A·m2/kg)和生活区(61.91×10-6A,209.79× 10-5A·m2/kg),表明SIRM明显受到周围环境中污染物浓度的影响.小叶黄杨和刺柏叶表颗粒物亚铁磁性矿物浓度与黑碳浓度的高值分布区域在空间上具有一致性,并且二者高度相关(=0.94,0.94;<0.0001),表明二者来源具有一致性.同时,不同采样高度不同树种叶片磁性对叶表颗粒物中黑碳浓度均有稳定的指示性,进一步表明叶表颗粒物SIRM可以作为指示叶表颗粒物黑碳污染的重要磁学参数.以城市绿化植物叶片为载体的环境磁学研究可实现颗粒物污染高空间分辨率的环境友好型监测.

叶面尘；黑碳；磁学特征；大气污染；兰州市

在特定的时间和地点,由于颗粒物分布和浓度受到固定源和移动源等人为因素以及地形和气象等自然因素的影响,城市大气污染在城市内部表现出复杂多变的特征,传统站点监测方法能够获得高时间分辨率的连续监测数据,但是由于监测站点的建设和监测仪器的运行需要耗费大量资源,并且维护费用较高,难以实现在城市范围内大面积高密度布点监测的目标,这为掌握城市小环境内部颗粒物污染变化规律增加了难度.城市植物叶片由于在生长季节内长期定点暴露在污染环境中,大气颗粒物通过干湿沉降的方式在叶片表面累积,一定时间段内,叶表颗粒物在不断累积与失去的过程中达到动态平衡,因此,植物叶片表面滞留的颗粒物含量能够有效反映周围大气颗粒物的阶段性累积状况[1-4].近年来,国内外学者在植物滞尘机理、滞尘特点和滞尘能力等方面开展了大量研究[1,5-8],发现空气中的颗粒物主要通过沉降、扩散、撞击和截留的方式降落到叶片表面,因此,城市绿化植物是大气颗粒物的优良天然接收器.叶片表面约96%的颗粒物为细颗粒物[5],且多积聚于叶片表面褶皱区、绒毛或者气孔周围等粗糙位置.受到交通、工业以及地面扬尘等活动影响强烈的颗粒物中往往携带大量磁性颗粒物质,这些磁性颗粒物质通常记录了人为活动施加的信号[9-11].污染物来源和强度显著影响叶片磁性,前人对比利时根特[12-14]、安特卫普[15]以及欧洲28个城市[16]悬铃木磁性特征及叶表颗粒物粒径、质量、含铁粒子等指标的分析表明,叶表颗粒物的数量和大小主要取决于区域背景颗粒物的浓度,而含铁颗粒物的比例则是大部分城市交通污染的一个明显标志,相比于校园清洁区的叶片,交通区尤其是十字路口叶片表现出较高的磁性矿物浓度[17];胡守云等[18]的研究结果表明树叶磁性受到工业排放影响显著,与工业区距离增加,植物叶片样品磁性呈减弱趋势;此外,污染物来源、城市微地形、采样高度、叶片特征(如是否有绒毛、气孔密度、叶片亲水性)、降水[19-21]等因素均会影响叶片磁性,但是当叶面颗粒物累积达到动态平衡的时候,叶片SIRM可以作为环境中PM浓度的定量代用指标[10].因此,通过对叶表颗粒物磁性特征的测量有利于识别和判定叶表颗粒物的来源和污染程度[13-14],实现城市PM来源的解析.

已有研究结果表明表土黑碳浓度与磁化率[22]以及重金属元素[23]之间显著相关,表明黑碳与磁性颗粒物可能存在共同的物质来源.叶表颗粒物作为大气颗粒物的一个潜在汇,可能同时承载和汇集黑碳粒子、重金属元素和磁性颗粒物质,但是叶表颗粒物的磁性特征是否可以有效指示黑碳浓度变化,进而反映颗粒物来源的研究鲜见报道.本研究小组通过对兰州市25种阔叶树种和6种针叶树单位叶面积滞尘量的分析[24]显示,小叶黄杨和刺柏分别为0.5m和1.5m高度上的优势滞尘树种.因此,本文选取中国西北典型的干旱半干旱城市—兰州市作为研究区域,采集不同功能区的小叶黄杨和刺柏叶片,对叶面滞尘量、叶面颗粒物磁性和黑碳特征的空间分布及内在联系进行研究,探究叶面磁性特征与周围大气污染之间的关系,以期为城市大气颗粒物污染监测提供可靠参考.

1 材料与方法

1.1 研究区概况

兰州市是典型的河谷城市,位于青藏高原、内蒙古高原和黄土高原的交汇处,南北群山环绕,平均海拔大约1500m;年均降水量少,约为327mm.截至2016年底[25-27],兰州市汽车保有量达到89.88万辆,同比增长11.71%,机动车已经成为兰州市主要的污染来源之一,且由于兰州市独特的河谷地形和常年静风天气,污染物质难以向外扩散.

1.2 样品采集

图1 采样点位置

2016年8月,在兰州市交通区(路边和路中)、生活区(小区、学校和医院)和公园等不同功能区共采集灌木小叶黄杨叶片样品70个(交通区:54个,生活区:11个,公园:5个),采样高度距离地面0.5m,针叶树种刺柏叶片样品35个(交通区:23个,生活区:8个,公园:4个),采样高度距离地面1.5m(图1).样品采集前半个月内区域无降水,采样期间天气晴朗无风,无沙尘事件发生.随后,在树冠外围选取15片大小一致的成熟小叶黄杨叶片,用保鲜膜裹实后装入8cm3磁学样品盒,刺柏样品选取适量,可装满样品盒即可,用于叶片表面颗粒物理化性质分析和岩石磁学测量,所有样品在5℃冷藏箱中保存和运输.

1.3 实验方法

叶片表面颗粒物收集采用洗脱-抽滤法[24],用直径为47mm的石英滤膜(英国:whatman)收集洗脱后的叶面颗粒物,并测量清洗前后样品的饱和等温剩磁(SIRM),小叶黄杨磁学结果进行面积(m2)归一化,刺柏磁学结果进行质量(kg)归一化.每个样品设置三个平行样.具体实验步骤如下:

1.3.1 叶表滞尘量分析 滞尘量表示单位面积(或质量)植物叶片表面滞留颗粒物的质量,其计算公式如下:

小叶黄杨滞尘量(g/m2)=样品叶面滞尘质量/

样品叶片总面积 (1)

刺柏滞尘量(g/kg)=样品叶面滞尘质量/

样品针叶质量 (2)

具体步骤如下:将测量过饱和等温剩磁的植物叶片样品置于烧杯中,用去离子水冲洗叶片,并用软毛刷刷掉叶片表面残留的附着物,然后使用KQ- 500DE型数控超声波清洗器振荡20min,最后用镊子将叶片小心取出.使用连接真空泵的抽滤装置,将清洗液用已烘干称重(1)的石英滤纸(whatman, 1851- 047)过滤,将滤纸于50℃下烘24h,再用1/10000天平称重(2),2次质量之差即为采集的植物叶片样品上所附着颗粒物的质量.

清洗后的小叶黄杨叶片置于50℃恒温箱中烘干表面水分,使用扫描仪(CanoScan LiDE120)和坐标纸获取叶片形状,采用Image J软件计算单片叶片面积,样品总叶片面积()等于单片叶片面积相加;(21)/即为小叶黄杨叶片的滞尘量(g/m2),刺柏样品用1/10000天平称重();(21)/即为针叶树种植物叶片的滞尘量(g/kg).

1.3.2 磁学分析 所有植物叶片样品分别于清洗前后在脉冲强磁仪MMPM10上获得剩磁,用高速旋转磁力仪JR-6A测量其饱和等温剩磁(SIRM),小叶黄杨饱和等温剩磁特征值采用叶片面积(m2)归一化,刺柏饱和等温剩磁特征值采用针叶质量(kg)归一化,清洗前样品的饱和等温剩磁特征值记为SIRMpre(分别为×10-6A和×10-5Am2/kg),代表植物叶片样品总的磁学信号(包括植物叶片表面、内部滞尘及叶片本身),清洗后样品的饱和等温剩磁特征值记为SIRMaft(分别为×10-6A和×10-5Am2/kg),代表叶片本身及内部滞留的颗粒物磁学信号,SIRMpre-SIRMaft值记为SIRM,代表叶片表面滞留的颗粒物磁学信号,前期研究结果表明[24],清洗前后叶片的饱和等温剩磁之差可以很好地表征叶片表面滞留颗粒物的磁学信号,所以本文中的SIRM是指叶表滞留颗粒物的磁学特征.

选取代表样品(小叶黄杨:XYHY49,刺柏:CB25),采用VFTB居里秤进行磁滞回线参数(包括饱和剩余磁化强度M、饱和磁化强度M、矫顽力B;最大磁场为1T)和一阶反转曲线FORC(First-Order Reversal Curve)测量.

1.3.3 黑碳浓度分析 叶面尘中EC浓度的测量采用美国沙漠研究所(DRI)研制的DRI-2001A热/光碳分析仪,采用IMPROVE_A协议的热光反射法(TOR)进行检测,叶面尘中EC浓度计算如下:

小叶黄杨单位面积EC浓度(μg/cm2)=

刺柏单位质量EC浓度(g/kg)=

2 结果与分析

2.1 植物叶面滞尘量和碳组分含量及空间分布特征

图2 各功能区植物叶表滞尘量和EC含量

如图2所示,小叶黄杨滞尘量为0.55~37.10g/ m2,平均值为6.36g/m2,略高于北京市小叶黄杨平均滞尘量(6.10g/m2)[28];EC含量1.39~134.88µg/ cm2,平均值为20.06µg/cm2.二者在各功能区之间差异显著,均表现为交通区>公园>生活区.刺柏滞尘量为1.63~158.02g/kg,平均值为35.95g/kg;EC含量范围为0.08~4.99g/kg,平均值为1.08g/kg,二者在各功能区之间差异显著,表现为交通区>生活区>公园,这种差异主要由环境颗背景颗粒物浓度差异造成,这与北京市区刺柏滞尘量显著高于郊区的结果一致[29].

小叶黄杨和刺柏叶面滞尘量、SIRM和EC含量在空间上的高值区主要集中于城关区中部东岗西路附近、兰东建材市场东部,城关区-七里河区中部西关十字以西的狭窄路段、七里河区中部东西大通道沿线(G312)以及西固区北部G109国道地区.低值区分布较为分散,主要在城关区东北部、西固区中部部分地区(图3).

图3 小叶黄杨和刺柏叶表滞尘量、SIRM和EC浓度空间分布Fig.3 The spatial distribution of weight of leaf deposited particles, SIRM and concentration of EC

2.2 叶表颗粒物SIRM特征

图4 各功能区叶面尘SIRM

小叶黄杨叶表颗粒物SIRM范围为19.24~ 2777.07×10-6A(图4),平均值为394.38×10-6A,空间上表现为交通区(489.40×10-6A)(=54)显著大于生活区(61.91×10-6A)(=11)和公园(99.56×10-6A)(=5),生活区和公园差异不大.刺柏叶表颗粒物SIRM范围为4.55×10-5-869.10×10-5Am2/kg,平均值为247.46× 10-5Am2/kg,空间上表现为交通区(290.73×10-5Am2/ kg)(=23)最高,其次为生活区(209.79×10-5Am2/kg) (=8),且这2个功能区SIRM值显著大于公园(74.00×10-5Am2/kg)(=4);SIRM空间分布特征与滞尘量、黑碳较为一致(图3).

2.3 叶表颗粒物岩石磁学分析

分别选取小叶黄杨(XYHY49)和刺柏(CB25)叶面颗粒物样品进行岩石磁学特征分析,结果显示,典型样品磁滞回线在250mT内闭合,样品磁滞回线呈瘦高型,主要以亚铁磁性矿物为主,包含少量的顺磁性矿物(图5b,d);2个样品在Day图上的投影均落于PSD范围之内(图5a);结合FORC图分析(图5c,e),结果显示样品FORC图等值线沿着纵轴具有大开口的特征,内部等值线差异较小,但在纵轴中心轴线两侧分布不对称,显示了PSD颗粒的特征,中心矫顽力大约为20mT.由此可见,叶表颗粒物磁性特征以低矫顽力的亚铁磁性矿物为主导,与张俊辉等[17]的研究结果一致.

图5 典型样品叶面尘磁性特征Fig.5 Magnetic characteristic of typical samples

3 讨论

3.1 叶面颗粒物磁性及黑碳特征对周围大气污染的响应

研究表明,黑碳粒子直径约为0.1~1μm,主要富集在PM2.5中[30],而叶片表面滞留颗粒物一般在50μm以内,针叶树种叶表颗粒物粒径甚至小于10μm[31],因此,沉降在叶片表面的颗粒物质同时是黑碳粒子一个良好的汇.本研究均在小叶黄杨和刺柏树种内部对比叶面EC浓度变化,消除了树种滞尘差异带来的影响,叶表颗粒物中EC浓度主要受控于大气背景环境污染浓度.因此,叶片磁性以及黑碳浓度呈现出显著的空间分布差异.从功能区来看,受试植物叶片表面颗粒物中黑碳含量主要表现为交通区显著高于公园和生活区,并且在交通区不同路段,叶片磁性也呈现出明显的区域差异.其中,城关区东岗路及东部建材市场附近和G109国道等交通要道由于车流量大,交通活动中柴油和汽油等化石燃料燃烧等过程会产生大量磁性颗粒[19-20]和黑碳粒子[32].导致磁性矿物和黑碳浓度均呈现显著高值;西关十字附近因其特殊的狭窄地形,东西来往车辆在此汇集,并且容易发生交通拥堵,车辆频繁刹车和启动的过程亦会增加磁性颗粒物和黑碳粒子排放,先前的研究表明附近狭长路段表土也表现出较高的磁性特征[33-34].此外,车辆扰动会带动路面尘土并向外扩散,再悬浮颗粒物在扩散和沉降过程中易于附着到叶片表面,这些细颗粒物质容易被叶片表面滞留,磁性颗粒物和黑碳粒子随之在叶表累积,加剧叶片表面污染程度,导致交通区叶表滞尘量、叶片磁性及黑碳浓度明显增大,说明交通活动是导致叶片磁性增强[17]和叶面尘中黑碳累积[35]的重要影响因素之一.公园和生活区一般远离交通和其他污染源,叶面颗粒物主要来源于自然降尘和路面清扫等过程产生的二次扬尘,磁性较弱,且公园和生活区内部植被覆盖度较高,植被本身对周围环境中的污染物有稀释和净化作用,所以叶片表面颗粒物中磁性矿物浓度和黑碳浓度均显著低于交通区.

3.2 叶面颗粒物磁性特征对黑碳的指示

图6 SIRM与滞尘量和EC浓度回归分析Fig.6 Regression analysis of SIRM and weight of foliar dust and EC concentration

岩石磁学分析结果表明,兰州市叶表颗粒物主要以亚铁磁性矿物为主导,因此可采用SIRM作为指示样品中亚铁磁性矿物富集程度的磁学参数.研究结果显示,受试植物叶片表面颗粒物SIRM也表现出交通区高于公园和生活区的变化趋势,并且叶表滞尘量与SIRM之间均具有良好的相关性,线性回归结果显示(图6),小叶黄杨滞尘量与SIRM线性拟合时=0.93,回归方程式为=1.07+1.69;刺柏滞尘量与SIRM线性拟合时=0.95,回归方程式为=1.17+0.55.由于沉降在叶片表面的颗粒物中同时包含了大量磁性矿物,导致叶片磁性增强[15,35-37],而植物叶片本身磁性较小,几乎可以忽略不计,因此,可以通过对叶片磁性的测量,根据其空间变化趋势,评估植物生长点周围阶段内大气环境质量状况.

同时,黑碳作为大气颗粒物的重要组成部分,在叶面尘中的累积浓度同样受到大气背景环境的主导,赵月等[38]的研究结果显示,南京市工业区、交通区叶面尘中黑碳浓度远高于生活区和旅游区,进一步表明交通、工业等人为活动显著影响叶面尘中黑碳浓度.在本研究中,受试树种叶面颗粒物SIRM与EC浓度之间具有良好的相关性,回归分析结果显示(图6),小叶黄杨SIRM与EC线性拟合时=0.89,回归方程式为=1.05+1.16;刺柏SIRM与EC线性拟合时=0.84,回归方程式为=1.04+2.32,回归方程式中,小叶黄杨和刺柏斜率极为接近,可见,叶片磁学对叶表颗粒物中黑碳浓度的指示较为稳定,不同采样高度以及不同树种间的差异对此影响较小,更进一步证明了叶片SIRM可以指示叶表颗粒物黑碳浓度.

此外,先前的研究表明,兰州市土壤中黑碳的主要来源分为两类[23],一类是交通、工业化石燃料燃烧,另一类是工业粉尘沉积.在本研究中,黑碳高值主要分布在交通要道沿线,表明交通活动是叶表颗粒物中黑碳的主要贡献源,同时,叶片磁性与黑碳高值分布区域在空间上具有一致性,且二者高度相关,表明植物叶表颗粒物磁性颗粒也主要来自于交通源.由此可见,化石燃料燃烧同时释放大量亚铁磁性矿物和黑碳粒子,二者来源具有一致性,故而叶表颗粒物磁性特征可以有效指示样品中黑碳浓度.

综上所述,周围环境中污染物来源和浓度差异影响叶表颗粒物特性,以SIRM为基础的环境磁学技术可在更高空间分辨率上有效指示叶片表面滞尘量及叶面尘中黑碳分布状况,通过对叶片表面颗粒物记录的环境信息的解读,进而明确人为活动对周围环境产生的影响,利用普遍存在的城市绿化植物叶片作为研究载体,可以为城市大气污染监测提供更大范围内的阶段性监测数据.

4 结论

4.1 兰州市小叶黄杨和刺柏叶表颗粒物磁性特征以较粗的假单畴(PSD)亚铁磁性矿物为主导.

4.2 叶表颗粒物亚铁磁性矿物含量在不同功能区存在显著差异,主要表现为交通区大于公园和生活区,交通活动显著影响叶表颗粒物中磁性颗粒的累积.

4.3 小叶黄杨和刺柏叶表颗粒物亚铁磁性矿物浓度与黑碳浓度的高值分布区域在空间上具有一致性,并且二者高度相关,表明二者来源一致.此外,不同采样高度不同树种叶片磁性对叶表颗粒物中黑碳浓度均有稳定的指示性,SIRM可以作为指示叶表颗粒物黑碳污染的重要磁学参数.

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On the magnetic characteristic of leaf-deposited particles and element carbon and its response to air pollution.

WANG Bo1*, CHEN Hong2, XIA Dun-sheng2, LI Gang3, MA Shan2, LIU Hui2

(1.College of Geography and Environmental Sciences, Zhejiang Normal University, Jinhua 321004, China；2.Key Laboratory of Western China's Environmental Systems (Ministry of Education), College of Earth and Environmental Sciences, Lanzhou University, Lanzhou 730000, China；3.Institute of Arid Meteorology of China, Key Laboratory of Arid Climatic Change and Reducing Disaster of Gansu Province, Key Open Laboratory of Arid Climate Change and Disaster Reduction of China Meterological Administration, Lanzhou 730020, China)., 2019,39(8)：3178~3185

In order to explore the characteristic of magnetic and element carbon (EC) of the particles on the surface of leaf and their response to ambient atmospheric pollution, the weight of leaf deposited particles, magnetism and concentration of particles on the surface of leaf were measured which collected fromandin different functional areas of Lanzhou city. The results of magnetic parameters suggested that the magnetic characteristics of leaf deposited particles in traffic area were dominated by ferrimagnetic minerals with low coercivity, and the grain size was dominated by pseudo single domain (PSD) particles. The SIRM ofandin traffic area (489.40×10-6A, 290.73×10-5A·m2/kg, respectively) are higher than that in park (99.56×10-6A, 74.00×10-5A·m2/kg, respectively) and residential area (61.91×10-6A, 209.79×10-5A·m2/kg). and the spatial distribution of EC in line with SIRM,showed that SIRM were significantly influenced by the sources and concentration of pollutants in ambient environment. A significant correlation(=0.94,0.94;<0.0001) was observed between SIRM and EC, indicated that SIRM can effectively respond to the dust retention and element carbon concentration of particles on the leaf surface, and it can be used as an effective magnetic parameter to indicate the particulate pollution on the surface of leaf and then reflect the ambient atmospheric pollution. Environmental magnetic research with urban green plant leaves as the carrier can achieve environmental- friendly monitoring with high spatial resolution of particulate pollution

leaf deposited particles；element carbon；magnetic characteristics；atmospheric pollution；Lanzhou City

X513

A

1000-6923(2019)08-

王 博(1986-),女,新疆石河子人,讲师,博士,从事城市污染与环境磁学研究.发表论文20余篇.

2018-12-27

国家自然科学基金青年基金资助项目(41504056);甘肃省科技支撑计划项目(1604FKCA096);中国博士后科学基金资助项目(2015M580892,2017T100785)

* 责任作者, 博士, bowang@zjnu.edu.cn