盘锦市夏冬季PM2.5中碳组分污染特征及来源分析

国纪良,姬亚芹,马 妍,王士宝,张 蕾,李越洋,赵静琦

盘锦市夏冬季PM2.5中碳组分污染特征及来源分析

国纪良,姬亚芹*,马 妍,王士宝,张 蕾,李越洋,赵静琦

(南开大学环境科学与工程学院,天津 300350)

于2016年7月和2017年1月采集盘锦市3个点位的PM2.5样品,研究盘锦市夏冬季节PM2.5中碳组分的特征与来源.结果表明:盘锦市夏季PM2.5、有机碳(OC)和元素碳(EC)日均浓度分别为(46.14±12.70),(8.58±2.82)和(2.89±1.54)μg/m3;冬季分别为(91.01±43.51),(24.50±15.51)和(7.31±5.00)μg/m3.夏季开发区和第二中学2个采样点的OC与EC之间不具有线性相关性;冬季3个采样点OC、EC高度相关.采用最小相关系数法(MRS)估算SOC浓度,得到夏季SOC的浓度为4.65μg/m3,占OC总量的54.19%;冬季SOC浓度为8.42μg/m3,占OC总量的34.36%.通过比值分析和主成分分析得出盘锦市夏季PM2.5中碳组分主要来源为汽油车尾气和燃煤排放;冬季PM2.5中碳组分主要来源为机动车尾气、燃煤排放和生物质燃烧.

盘锦市；PM2.5；碳组分；来源解析

PM2.5中碳组分主要包括有机碳(OC)、元素碳(EC)和碳酸盐碳(CC)[1].其中,CC所占的比例很低(<5%)[2],可忽略不计.OC的来源复杂,按其形成过程分为由污染源直接排放的一次有机碳(POC)和气态前体物通过光化学反应产生的二次有机碳(SOC)[3]; EC主要来自石油燃料和生物质的不完全燃烧,由污染源直接排放[4],性质稳定,不易发生反应.OC中包含了多种类型的化合物,其中有些物质具有致畸致癌效应,对人体危害极大[5],OC还可作为氧化剂参与大气光化学反应,同时具有光散射作用[6].EC表面有很强的吸附活性,能富集半挥发性物质,促进化学反应过程,同时强烈吸收红外光,是导致温室效应的主要物质之一.因此,大气颗粒物中碳质成分是大气研究的一个重要课题.

目前,关于中国城市大气颗粒物含碳组分的研究大部分集中于京津地区[7-9]和西北、南方等城市[10-14],鲜有关于盘锦大气颗粒物含碳组分的研究.盘锦市地处辽河三角洲的中心地带,是辽宁省重要的石油化工城市和沿海对外开放城市.近些年随着盘锦市经济快速增长的同时,其环境空气污染问题依然存在.盘锦市环境质量公报显示,2017年盘锦市PM2.5年均值超过国家环境空气质量二级标准(35μg/m3)0.14倍,PM2.5污染问题仍需解决.

本研究以盘锦市夏冬两季PM2.5中碳组分为研究对象,采集2016年7月和2017年1月PM2.5样品,研究PM2.5中碳组分污染特征和来源,以期为盘锦市科学制定大气污染控制对策提供参考.

1 研究方法

1.1 样品采集

2016-7-11~2016-7-17和2017-1-4~2017-1-17,在盘锦市内设置开发区、文化公园、第二中学3个采样点(图1)采集PM2.5样品.采样仪器为TH-150中流量颗粒物采样器,选用石英滤膜.采集时间为每日8:00~次日8:00,采样时长24h.采样前对流量进行校准,采样时每日在文化公园采集一组空白膜.采样后将滤膜于4℃下保存.除去仪器故障造成的停止采样,夏季和冬季采集的有效滤膜共84张.

图1 盘锦市采样点位

1.2 样品分析

采用美国沙漠研究所(DRI)研发的DRI Model 2001A热光碳分析仪对滤膜中的碳组分进行测定,OC和EC的最低检测限分别为0.82和0.20μg/ cm2.采用IMPROVE程序升温法,升温过程分2个阶段:第1阶段,在纯氦气无氧环境下,于140,280,480和580℃条件下加热滤膜,分别得到OC的4个组分(OC1、OC2、OC3、OC4);第2阶段,在含2%氧气的氦气环境下,于580,740,840℃条件下加热滤膜,得到EC的3个组分(EC1、EC2、EC3).不同温度下产生的CO2在还原炉中被还原成CH4,通过火焰离子化检测器定量检测.用633nm激光全程照射样品,测定裂解碳(OPC)的生成量.根据IMPROVE分析协议将OC定义为OC=OC1+OC2+OC3+OC4+OPC,EC定义为EC=EC1+EC2+EC3-OPC.

1.3 质量控制与保证

采样前将空白滤膜在马弗炉中600℃下烘2h,去除滤膜中残留碳和其他杂质.采样前后分别将滤膜放入恒温恒湿的天平室中平衡72h以降低温度、湿度等对称重的影响.连续2次称量结果之差不大于0.005mg,取平均值为称重值.样品分析前后均采用CH4/CO2标准气体对仪器进行校正.

2 结果讨论

2.1 PM2.5和OC、EC浓度的季节变化特征

如图2所示,夏季期间各采样点PM2.5浓度范围为30.14~77.72μg/m3,日均值为(46.14±12.70)μg/m3.冬季期间各采样点PM2.5浓度范围为29.59~ 217.76μg/m3,日均值为(91.01±43.51)μg/m3.冬季PM2.5日均值是夏季的1.97倍.以《环境空气质量标准》规定的PM2.5浓度二级标准(75μg/m3)为基准,盘锦市冬季PM2.5日均浓度和日均浓度最大值分别是标准的1.21和2.90倍,超标率为64.3%.

夏季PM2.5中OC、EC浓度范围分别是3.74~ 15.20和0.03~5.72μg/m3,日均值分别为(8.58±2.82)和(2.89±1.54)μg/m3;冬季PM2.5中OC、EC浓度范围分别是6.32~77.1和2.38~32.67μg/m3,日均值分别为(24.50±15.51)和(7.31±5.00)μg/m3.

盘锦市冬季采暖期间较夏季非采暖期间颗粒物污染严重,这是由于夏季大气稳定性低,降水多,污染物易扩散.冬季气温低,逆温多发,静稳天气多,对颗粒物扩散有不利影响,同时,冬季燃煤量增加致使煤烟尘颗粒物排放量大,从而导致PM2.5及其中碳组分浓度较夏季高.

图2 3个采样点PM2.5、OC和EC的浓度

表1表明,夏季采样期间,盘锦市PM2.5浓度仅略高于上海,低于北京、天津等城市,说明盘锦市夏季细颗粒物污染相对较轻,受海风影响较大;OC浓度高于天津、上海、鞍山,这与盘锦市是典型的石化城市有关;EC浓度高于北京、鞍山.冬季采样期间PM2.5浓度高于北京、上海、广州,低于其他城市;OC浓度低于广州、西安、贵阳,这与盘锦市冬季温度低,静风天气多,不利于污染物扩散有关;EC浓度低于天津、广州、贵阳,相比其他城市浓度略高,说明盘锦市冬季采用燃煤采暖对空气中EC浓度影响较大.另外,盘锦市冬季低温下机动车的冷启动也增加了机动车尾气的排放量,一定程度上增加了OC、EC的浓度[15].

表1 盘锦市与其他城市PM2.5中碳组分的比较

注:-为无数据.

图3为3个采样点夏冬季节OC、EC浓度.其中,夏季期间开发区的OC、EC浓度最高分别为(10.58±2.53)和(3.31±1.73)μg/m3;冬季期间开发区OC浓度最高为(26.35±16.34)μg/m3,文化公园EC浓度最高为(7.47±7.30)μg/m3.由于附近的工业源排放相对较多,综合看开发区点位的OC、EC浓度水平最高.

同一季节不同采样点的OC、EC浓度差距不大,可能原因是各采样点附近污染源类型大致相同;同一采样点不同季节的OC、EC浓度差距较大,可能原因是采样点附近污染源排放强度呈季节性差异,同时也有天气原因带来的影响.

2.2 夏冬季节OC、EC的相关性分析

OC、EC的相关性可以相对反映大气细颗粒污染来源,通过相关性分析可初步判断OC、EC来源的一致性.Turpin等[19]认为,若OC、EC的相关性好,说明两者可能具有相似的一次来源;若相关性差,说明可能来源差异较大或具有二次污染.一般认为,³0.8时为高度相关,0.5£<0.8时为中度相关,0.3£<0.5时为弱相关.

采样期间3个采样点OC、EC相关性如表2所示,夏季采样期间开发区和第二中学采样点值均大于0.05,二者不具有线性相关性.文化公园值为0.003(<0.05),为0.929,二者高度相关,可能具有相似的一次来源;冬季采样期间3个采样点OC、EC均为高度相关,二者可能具有相似的一次来源.夏季采样期间OC、EC相关性弱,与冬季相比,OC、EC的来源差异性较大,可能是由于夏季大气稳定性较低、二次有机气溶胶生成较多以及采样时间较短导致.

表2 夏冬季节3个采样点OC、EC的相关性分析

2.3 OC、EC的比值分析与SOC估算

OC、EC的比值可以初步分析PM2.5中碳质组分的来源.OC/EC的值为1.0~4.2表示OC和EC主要来自汽油和柴油车的尾气排放[20-21],2.5~10.5表示来自燃煤排放[22],16.8~40.0表示来自生物质燃烧[23], 32.9~81.6表示来自餐饮油烟[24].

夏季采样期间3个采样点OC/EC值分布范围为2.0~4.5,这表明在采样期间3个采样点大气PM2.5中的碳组分主要来源为机动车尾气排放和燃煤排放;冬季采样期间3个采样点OC/EC值主要分布范围为2.0~5.0,表明冬季期间采样点大气PM2.5中碳组分的主要来源为机动车尾气排放和燃煤排放.冬季3个采样点都有部分样品OC/EC的值超过5.0,可以推测,相对于夏季,冬季燃煤排放对大气细颗粒物中碳组分的贡献有所增加.

2个季节OC/EC比值均较高,可能原因是由于夏季气温高,光照时间长且光照强度高,有利于SOC的生成;而冬季盘锦市采用燃煤取暖,燃煤排放量大幅度增加,导致OC/EC的比值上升.

目前还无直接区分气溶胶中一次有机物和二次有机物的技术,常用的SOC的计算方法有EC示踪法(包括排放源清单OC/EC法、最小OC/EC比值法)、化学模型迁移法、非反应模型法等.Turpin等最先提出将EC作为POC的示踪物,进而推算SOC的浓度.提出的经验公式如下:

SOC=OC-EC×(OC/EC)pri(1)

式中:SOC为二次有机碳的质量浓度, μg/m3;OC和EC分别表示采样期间OC和EC的日均质量浓度, μg/m3;(OC/EC)pri指一次排放到大气中的OC/EC比值.

EC示踪法的关键是确定(OC/EC)pri的值,目前常用的方法是将采样期间观测到的OC/EC最小值作为(OC/EC)pri.由于污染物在大气中不断经历老化过程,(OC/EC)min有时不能很好的替代 (OC/EC)pri,造成SOC的计算结果与实际值相差较大.Millet D B等[25]提出了最小相关系数法(MRS)来确定示踪法中一次比值,Ji Dongsheng等[26]运用此方法估算了2017年京津冀地区的SOC浓度.

利用Wu Cheng等[27]开发的MRS软件计算盘锦市夏冬季节(OC/EC)pri的值,结果如图4所示.

根据拟合结果得到夏季的(OC/EC)pri的值为1.36;冬季(OC/EC)pri的值为2.20.代入式(1)计算,夏季SOC浓度为4.65μg/m3,占OC总量的54.19%;冬季SOC浓度为8.42μg/m3,占OC总量的34.36%.

2.4 碳组分来源解析

研究表明,OC1主要来源为生物质燃烧[28],OC2主要来源为燃煤[29],OC3、OC4、EC1主要来源于汽油车尾气排放[29-20],EC2、EC3主要来源于柴油车尾气排放[31],OPC是大气中水溶性极性化合物的主要成分.

利用SPSS 16.0软件分别对盘锦市夏冬季节PM2.5样品中的8种碳组分进行主成分分析,2个季节的Bartlett's球状检验结果均为0.00<0.05,可进行主成分分析,分析结果如表3所示.夏季提取2个因子,累计方差贡献率为73.06%;因子1的高荷载组分为OC4;因子2的高荷载组分为OC2.冬季提取2个因子,累计方差贡献率为81.39%;因子1的高荷载组分为OC1、OC2、OC3和EC1;因子2的高荷载组分为EC2.根据上文提取的特征组分可知,盘锦市夏季PM2.5中碳组分主要来源为汽油车尾气排放和燃煤排放;冬季PM2.5中碳组分的主要来源为生物质燃烧、燃煤排放和机动车尾气排放.将主成分分析结果与前文通过OC/EC初步分析碳质气溶胶来源的结论进行比较,结果表明2种分析方法有较好的一致性.

表3 旋转后的因子载荷矩阵

3 结论

3.1 盘锦市夏季PM2.5平均浓度为(46.14±12.70) μg/m3,其中OC和EC平均浓度分别为(8.58±2.82)和(2.89±1.54)μg/m3;冬季PM2.5浓度为(91.01±43.51) μg/m3,其中OC和EC浓度分别为(24.50±15.51)和(7.31±5.00) μg/m3.

3.2 对OC、EC的浓度进行spearman相关性分析,结果表明夏季采样期间开发区和第二中学OC、EC不具有相关性,二者来源差异性大;冬季采样期间3个采样点OC、EC均高度相关,二者可能具有相同的一次来源.

3.3 采用最小相关系数法估算SOC浓度,得到夏季SOC的浓度为4.65μg/m3,占OC总量的54.19%;冬季SOC浓度为8.42μg/m3,占OC总量的34.36%.

3.4 通过比值分析和主成分分析对PM2.5中碳组分来源进行解析,得到盘锦市夏季PM2.5中碳组分主要来源于汽油车尾气和燃煤排放;冬季PM2.5中碳组分主要来源于燃煤、机动车尾气和生物质燃烧.

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Pollution characteristics and sources of carbon components in PM2.5during summer and winter in Panjin city.

GUO Ji-liang, JI Ya-qin*, MA Yan, WANG Shi-bao, ZHANG Lei, LI Yue-yang, ZHAO Jing-qi

(College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300350, China)., 2019,39(8)：3201~3206

In order to study the characteristics and sources of carbon components in PM2.5during summer and winter in Panjin City, PM2.5samples were collected from three sites in July 2016 and January 2017. The results showed that the average concentrations of PM2.5, Organic Carbon (OC) and Element Carbon (EC) were (46.14±12.70), (8.58±2.82) and (2.89±1.54) μg/m3in summer, and (91.01±43.51), (24.50±15.51) and (7.31±5.00) μg/m3in winter, respectively. The correlations between OC and EC in development zone and NO.2 middle school were not significant in summer while OC was strongly correlated with EC at all sampling sites in winter. The SOC concentrations were calculated based on the Minimum R Squired method, which were 4.65μg/m3in summer and 8.42μg/m3in winter, accounting for 54.19% and 34.36% of the total OC, respectively. By means of ratio analysis and principal component analysis, the main sources of carbon components were gasoline vehicle exhaust and coal-fired emissions in summer, and vehicle exhaust, coal-fired emissions and biomass burning in winter.

Panjin city；PM2.5；carbon component；source apportionment

X513

A

1000-6923(2019)08-3201-06

国纪良(1996-),男,吉林省吉林市人,硕士研究生,主要研究方向为大气颗粒物污染控制.

2019-01-06

* 责任作者, 副教授, jiyaqin@nankai.edu.cn