滇西北剑湖沉积物钒空间分布特征和生态风险

李 波,喻庆国*,危 锋,张银烽,张 奇,王胜龙,李丽萍



滇西北剑湖沉积物钒空间分布特征和生态风险

李 波1,2,喻庆国1,2*,危 锋3,张银烽1,2,张 奇4,王胜龙1,2,李丽萍1,2

(1.西南林业大学湿地学院,云南 昆明 650224；2.国家高原湿地研究中心,云南 昆明 650224；3.西南林业大学生态与水土保持学院,云南 昆明 650224；4.贵州民族大学生态环境工程学院,贵州 贵阳 550025)

用电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES)测定剑湖表层及柱状沉积物钒(V)含量,采用改进BCR连续提取法提取V各形态,并对V空间分布特征和生态风险进行了分析,揭示了粒度对剑湖沉积物V及形态含量的影响.结果表明,剑湖表层沉积物和柱状沉积物颗粒均以粉砂粒和细砂为主,细颗粒V含量更高.表层沉积物V含量为(117.82±63.31)mg/kg,其水平空间分布差异较大.V可交换态、可还原态、可氧化态和残渣态含量分别为(8.91±8.91), (18.36±10.53), (7.67±7.67), (80.22±58.71)mg/kg,主要以残渣态形式存在,且黏粒和粉砂粒对V可还原态和残渣态影响较大.V垂直分布差异大,底层V含量高于表层,少部分区域受黏粒和粉砂粒影响.剑湖沉积物V污染程度小,大部分地区潜在生态风险较低,底层沉积物污染程度和潜在生态风险都高于表层.

钒；沉积物；粒度；空间分布；赋存形态；生态风险

沉积物作为湖泊生态系统的重要组成部分,显著影响着湖泊生物地球化学循环过程,既是重金属污染物的汇,同时又是对水质有潜在影响的次生污染源[1-2].目前云贵高原湖泊沉积物重金属研究主要针对铜(Cu)、镉(Cd)、铬(Cr)、铅(Pb)、锌(Zn)等常规重金属元素[3-5],对非常规重金属元素钒(V)研究较少.V是人体健康必需的微量元素,它在人体中的含量过多或缺乏时,都会严重威胁人体健康[6].环境中V主要来源于岩石风化、化石燃烧、矿业开采等[7],随着采矿业、钢铁、化学工业不断发展和人为排放等原因,造成V中毒的人数也在不断增加[8],同时V污染的水体对生态环境的毒性作用也十分明显[8-9].水环境中V主要富集在沉积物和悬浮物中[10],但近年来对云贵高原湖泊沉积物中V研究较少,而我国云贵高原地区土壤V含量明显偏高[11],湖泊沉积物V受区域地质背景、入出河流和人为活动等因素影响,其空间分布规律和生态风险都值得进一步研究.

滇西北地处青藏高原与云贵高原的过渡地带,是全球25个生物多样性“热点地区”之一及中国17个生物多样性重点保护“关键地区”的第1个[12-13],剑湖作为滇西北湖群组成之一,在该区域生物多样性保育和水生态安全维持中发挥着极其重要的作用.近年来对剑湖的研究主要关注植物群落分布格局[14]、沉积物营养元素污染[15]、湖泊演变过程及生态效应[16]等方面,对沉积物中V的研究尚未见公开报道.剑湖是云南高原湖泊重要湿地类型,水生动植物资源极为丰富[17],水生动植物死亡后会通过一系列物理和化学等方式使V进入水体[11],从而加剧天然水体中V含量,水体中大部分V会进入沉积物中[18].此外,剑湖周边分布有采石厂、煤矿厂、水泥加工厂等中小型企业,存在V污染的可能性.因此,本研究选取滇西北典型高原湖泊——剑湖为研究区,分析沉积物中V及形态含量空间分布特征,揭示沉积物粒径对V及形态含量的影响规律,同时采用地累积指数法和潜在生态风险指数法对沉积物中V污染程度和生态风险进行评价,以期为剑湖及类似湖泊沉积物V污染防治提供科学参考依据.

1 材料与方法

1.1 研究区概况

剑湖位于云南省大理白族自治州剑川县境内,湖区水域面积6.4km2,湖水以降水、河流和湖内地下泉涌补给为主,入湖河流有永丰河、金龙河、格美江等河流,湖水从海尾河流出后注入漾濞江再汇入澜沧江,是澜沧江上游重要支流之一.2006年剑湖被云南省人民政府列为省级湿地自然保护区,2016年被云南省人民政府列为第一批省级重要湿地,属于湿地生态类型自然保护区.剑湖周边有大面积居民聚居地和农耕区,没有污水收集和处理设施,且入湖河流上游分布有矿产开发、木雕生产、水泥加工、汽车维修、砖瓦厂等中小型企业.

1.2 采样点布设与样品采集

图1 剑湖沉积物采样点分布

为了恢复剑湖湿地,扩大剑湖面积,2016年上半年云南剑湖湿地省级自然保护区管理局在金龙河入湖三角洲实施了疏挖工程.除掌握金龙河入湖三角洲疏挖前剑湖V分布特征外,疏挖湖区V分布特征也值得关注.根据剑湖湖泊形状、入出湖河流状况、人为干扰、工农业分布等因素,在前人研究基础上[15]按照典型选样方式,使用ArcGIS 10.2软件布设了剑湖表层沉积物和柱状沉积物采样点(图1),并于2017年5月前往研究区采样,共采集38个表层沉积物和12个柱状沉积物样品.沉积物样品使用定深泥炭钻(Eijkelkamp 0423SA,荷兰)采集,表层沉积物采集深度为湖底沉积物表层10cm,为避免一个采样点仅采一个样品可能产生的随机误差,每个采样点都随机采集5个重复样,当场在塑料盆中用不锈钢勺充分混合均匀后重新取一个混合样品.柱状沉积物每个采样点采集一个75cm的柱状沉积物,由上至下分为15层,每5cm分为一层.

1.3 实验方法

沉积物V元素含量测定参照文献[19],采用HNO3-HCl-HF消解后用电感耦合等离子体发射光谱仪(ICPE-9820,日本)测定其含量.V形态提取方法采用改进的BCR连续提取法进行分级提取[20-21],提取的4种形态分别为可交换态、可还原态、可氧化态和残渣态,残渣态含量为重金属元素总含量减去可交换态、可还原态和可氧化态3种形态含量之和的差值.本研究中,随机选取10%样品做3次平行实验,每批消解样品均做一个空白,并插入一个标准物质(GBW07309)用于质量控制,所有样品和标准物质变异系数均小于15%.样品测试时随机选取5%样品溶液进行3次重复测定,重复测定结果显示变异系数均小于5%,表明仪器稳定性较好,结果符合要求.

沉积物粒度测定过程中有机质和碳酸盐对结果影响大[22],为了消除有机质和碳酸盐对沉积物粒度测定的影响,先用过氧化氢和稀盐酸去除有机质和碳酸盐,再离心洗盐,加入六偏磷酸钠作为分散剂,最后经超声震荡后用全自动激光粒度仪(HORIBA LA-960S,日本)测定其粒度分布.

1.4 生态风险评价方法

地累积指数可以评估沉积物是否被重金属污染,有效地解释沉积物环境质量[23],而且该方法不仅考虑了人为干扰因素,还考虑了地球化学背景值的影响,能够客观地评价其污染程度.其计算公式为:

式中:geo为地累积指数;C为元素在待测沉积物中的实际含量;B为当地沉积物元素的背景值,本文采用云南省A层土壤V算术平均值含量作为评价计算过程中的背景值[24];为成岩作用引起的背景值波动参数,本文取1.5[25].根据地累积指数大小,可对沉积物重金属污染程度进行分级,其分级标准见表1.

表1 地累积指数与污染程度分级

潜在生态风险指数法是Hakanson从沉积学角度提出来对沉积物中重金属生态风险进行评价的方法[29],该方法考虑了重金属毒性、污染对评价区域的敏感度和区域背景值差异.其计算公式为:

表2 潜在生态风险评价分级标准

1.5 数据处理方法

采用Excel 2016进行数据初步处理与分析,结合Surfer 11绘制剑湖表层沉积物V水平空间分布图,采用Origin 8.0绘制粒度、柱状沉积物V空间分布图和生态风险评价图,使用SPSS 19.0进行相关性分析,采样点分布图使用Arc GIS 10.2制作.

2 结果与讨论

2.1 粒度水平空间分布

剑湖表层沉积物粒度分布特征如图2,其粒度标准参照国际制土壤粒度分级[29].剑湖表层沉积物有黏粒、粉砂粒、细砂、粗砂、砾石五种类型,其所占比例平均值分别为5.86%、58.97%、27.60%、7.21%、0.38%,平均径和中值径平均值分别为67.22, 27.24mm,主要以粉砂粒和细砂为主,整体颗粒偏细,少部分地区有砾石.结合图1和图2来看,剑湖表层沉积物粒度在金龙河入湖口处附近中值粒径变化范围为25.86~358.54μm,平均径变化范围为45.73~ 711.07μm,其粒径明显偏大,这是因为金龙河上游有大量采石和采矿现象,水土流失严重[30],再加上金龙河是剑湖最大的入湖河流,水量较大,泥沙在河水的携带作用下进入剑湖,在湖口处由于湖泊水体对河流水体的阻挡作用,水动力条件减弱,使得大量砾石在此处沉积.此外,该区域为疏挖湖区,沉积物粒度也同时会受到其磁化率、古气候、粘土矿物和人为干扰等因素影响[31],其具体原因有待于进一步研究.其余湖区粒度分布相对均匀,这与其他入湖河流大颗粒泥沙输入少和水量小有关.同时,剑湖其余湖区水生植物分布较均匀[14],水生植物对沉积物颗粒的分选和拦截作用也会相对均匀.

图2 剑湖表层沉积物粒度水平空间分布

2.2 钒及形态含量水平空间分布

剑湖表层沉积物V含量水平空间分布如图3,V含量为(117.82±63.31)mg/kg.剑湖表层沉积物V水平空间变异系数为27.34%,其分布差异较大,这是因为剑湖是一个浅水湖泊,浅水湖泊沉积物-水界面是一个相对不稳定的区域,水动力和底栖生物扰动是造成该界面不稳定的主要因素[32],再加上河流携带污染源的位置和强度不同也会影响表层沉积物中V水平空间分布特征.V在金龙河入湖口处附近含量偏低,这主要是由于该地区是新增疏挖湖区,沉积物疏挖能有效降低重金属污染物含量[33].同时,水体中的重金属大部分会富集在悬浮物中随水流走[34],金龙河入湖口处沉积物疏挖工程结束距离采样时间只有1年,时间短,沉积量少.V在黄龙河入湖口东部地区含量较高,这与黄龙河流经了大面积居民区有关,该地区居民生活燃料以煤炭为主,再加上河流上游分布有以煤炭为主要燃料的砖瓦厂,煤炭等化石燃料的燃烧会造成V元素释放[35],通过大气沉降、河流输送等方式进入湖泊.结合图1和图3来看,在采样点21处附近V含量也偏高,这是因为该处位于湖泊疏挖之前金龙河入湖口处,金龙河上游采石、采煤现象严重,矿产开发导致V污染增加[6],河流携带泥沙进入湖泊,所以此处V含量较高.

沉积物粒径对其表面物理化学性质、比表面积和表面自由能等均有重要影响,进而影响其对污染物的吸附、解吸和迁移,是影响沉积物中污染物含量的重要控制参数[36].通过剑湖表层沉积物V含量和粒度的相关性分析可知(表3),V含量主要受黏粒、粉砂粒、细砂和砾石影响,较细颗粒(黏粒、粉砂粒、细砂)含量与V含量呈显著正相关,砾石含量与V含量呈显著负相关.较细颗粒因其具有较大的比表面积,对重金属元素吸附能力更强[37],剑湖表层沉积物细颗粒V含量更高,这也进一步验证了该结论,且该结果跟王云等[11]和吴俊峰等[38]的研究结果也具有一致性.

图3 剑湖表层沉积物V含量水平空间分布

水体重金属污染物主要富集在沉积物中,通过水-沉积物界面的交换反应在固液两相间相互迁移转化[39],而表层沉积物是水和沉积物间物质和能量交换最频繁、最迅速的区域[40].剑湖表层沉积物V形态含量水平空间分布如图4,V可交换态、可还原态、可氧化态和残渣态含量分别为(8.91±8.91), (18.36±10.53), (7.67±7.67), (80.22± 58.71)mg/kg.可交换态和可氧化态水平空间分布差异较大,且两者有显著相关性(=-0.481,<0.01),水平空间分布规律相反,说明剑湖表层沉积物V可交换态和可氧化态存在竞争吸附关系.结合图1和图4来看,可交换态含量在金龙河和永丰河入湖口处较高,这是因为永丰河和金龙河汇集了大量工农业废水和生活污水,而废水中有机垃圾在自热分解过程中产生的有机酸会降低水体的pH值[41],可交换态在pH值发生改变或酸性条件下容易释放[42].可交换态、可还原态和可氧化态合称为生物有效态,自然条件下,重金属迁移转化能力取决于生物有效态含量[43].V在新增疏挖湖区除可交换态之外,其余形态含量都比较低,说明疏挖湖区生物有效态含量低,这与毛志刚等[33]的研究结果一致.总体来说,剑湖表层沉积物V生物有效态含量低,残渣态所占比例平均值高达70.15%,主要以残渣态形式存在,这与王蕾等[10]的研究结果一致.残渣态主要来源于土壤母质,且不参与水-沉积物系统的再分配[44],所以剑湖表层沉积物V主要受区域地质背景影响,迁移转化能力弱.

由表3可知,剑湖表层沉积物V可交换态和可氧化态不受粒度影响,是因为可交换态和可氧化态主要受pH值和氧化还原条件影响[42,45].V可还原态和残渣态受粒度影响大,这两者都与黏粒和粉砂粒含量呈显著正相关,与砾石含量呈负相关,说明V可还原态和残渣态主要吸附在黏粒和粉砂粒上.V的4种形态与中值粒径和平均粒径均无相关性,不受这两者影响.

表3 剑湖表层沉积物V及形态含量和粒度的相关系数

注:表中“*”表示在0.05水平(双侧)上显著相关,“**”表示在0.01水平(双侧)上显著相关.

2.3 钒含量与粒度垂直空间分布

平均径和中值粒径是常用的粒度参数,也是评价沉积物颗粒大小的重要指标[22,44].剑湖柱状沉积物V和粒度垂直空间分布特征如图5,其V含量为(319.32±255.07)mg/kg,平均变异系数为34.08%.结合图1和图5来看,永丰河、新水河、狮河和格美江入湖口处附近沉积物表层(第1层:0~5cm)V平均含量为106.02mg/kg,底层(第15层:70~75cm)V平均含量为299.37mg/kg,除在局部地区有波动外,都呈现出底层高于表层的特征.同时,各入湖口柱状沉积物垂直分布差异都较大,表明各入湖河流污染源输入差异大,且入湖河流水动力扰动会影响沉积物V垂直空间分布.采样点C3处V垂直空间分布差异大,这可能与湖周浅水区分布有大量水生植物有关,剑湖水生植物对水质有净化作用[46],水质好的区域底栖生物丰富[47],对沉积物扰动大.采样点C4处V垂直空间变异系数为40.64%,分布差异明显,这是因为该处有地下河涌出,地下河流水涌出对沉积物扰动大.采样点C5、C7处V垂直空间变异系数分别为15.11%、10.12%,分布均匀,这是因为该地区水深较深,湖水扰动相对于浅水区干扰较小[36].采样点C9、C11处V垂直空间变异系数分别为40.03%、49.34%,分布差异大,这可能是受到疏挖湖区的影响,疏挖湖区沉积物受人为疏浚影响,干扰大.剑湖柱状沉积物V含量垂直分布特征各异,这跟剑湖是一个浅水湖泊有关,沉积物受入出湖河流水动力、水生动植物、人为活动等因素扰动大.

剑湖柱状沉积物中值粒径和平均径之间存在显著正相关(=0.845,<0.01),且所有柱状沉积物都以粉砂粒和细砂为主.沉积物粒度特征反映了水动力条件[48],剑湖是一个半封闭的浅水湖泊,处于相对封闭的地理环境[14],入湖河流水量小,更容易沉积细颗粒.采样点C2、C8和C10粒度垂直分布波动性较大,中值粒径和平均径变异系数均超过50%,其余采样点粒度垂直分布相对均匀.从剑湖柱状沉积物V含量和粒度的相关分析(表4)可知,永丰河和新水河入湖口处柱状沉积物V受黏粒和粉砂粒影响,主要吸附在较细的颗粒上,V含量与中值粒径呈显著负相关,格美江入湖口处柱状沉积物V含量与粉砂粒呈显著正相关,与平均径呈显著负相关.采样点C4和C5柱状沉积物颗粒偏大,有少部分砾石出现,其余柱状沉积物粒度相对较小.剑湖柱状沉积物粒度垂直分布波动较大,表明粒度不仅受水动力和人为活动影响,也可能受其他生物过程干扰[49].

a~l分别代表1~12号柱状沉积物采样点

2.4 生态风险评价

剑湖表层沉积物V地累积指数平均值为-1.09,且地累积指数均小于零,表明剑湖V污染程度属于清洁,没有出现较大的污染现象.结合图5来看,剑湖表层沉积物V有向底层富集的趋势,所以表层的污染程度低.剑湖表层沉积物单元素潜在生态风险指数如图6,其平均值为1.49.剑湖表层沉积物38个采样点中仅有10.53%的V潜在生态风险指数超过2,属于中等风险程度,其余部分潜在生态风险都属于轻微程度.结合图1和图6来看,黄龙河和狮河入湖口处附近V潜在生态风险指数较高,对该处的水生动植物危害较大,而剑湖水生动植物具有很高的保护价值[17],沉积物V较高的生态风险将会影响当地生态环境,降低生物多样性.

表4 剑湖柱状沉积物V含量和粒度的相关系数

注:“*”表示在0.05水平(双侧)上显著相关,“**”表示在0.01水平(双侧)上显著相关,“-”表示没有相关数据.

剑湖柱状沉积物V地累积指数和潜在生态风险评价结果见图7.剑湖柱状沉积物V地累积指数为(-0.27±1.58),12个柱状沉积物采样点中V地累积指数平均值有16.67%超过零,属于轻度污染,其余部分污染程度均属于清洁,表层沉积物(第1层:0~5cm)地累积指数平均值(-0.99)小于底层(第15层:70~75cm)沉积物(-0.29).剑湖柱状沉积物V潜在生态风险指数为(4.13±3.30),底层(第15层:70~75cm)沉积物潜在生态风险高出表层(第1层:0~5cm)0.87倍.永丰河、狮河和格美江入湖口处潜在生态风险指数均偏高,说明河流通过输送污染物,加剧了各入湖口处沉积物生态风险.同时,柱状沉积物在原金龙河入湖口处附近地累积指数和潜在生态风险指数均偏高,这与金龙河上游采石和采矿等工业活动有关,人为活动增加了V潜在生态风险.总体来说,剑湖柱状沉积物V大部分地区处于清洁程度,少部分区域有轻度污染,但局部地区潜在生态风险较高.沉积物能够稳定地记录人为和自然生态过程对于环境的影响历史[50],剑湖底层V污染程度和潜在生态风险都高于表层,说明剑湖沉积物V污染排放正在逐年减少,这与当地管理部门采取了保护和防治措施有关,如底泥疏挖、植物收割、减少矿产开发等.

图6 剑湖表层沉积物V潜在生态风险指数

a~l分别代表1~12号柱状沉积物采样点

3 结论

3.1 剑湖表层沉积物平均径和中值粒径平均值分别为67.22,27.24μm,主要以粉砂粒和细砂为主.V水平空间变异系数为27.34%,较细的沉积物颗粒V含量更高.

3.2 剑湖表层沉积物V可交换态、可还原态、可氧化态和残渣态水平空间分布规律各异,主要以残渣态形式存在,V可还原态和残渣态主要吸附在黏粒和粉砂粒上.

3.3 剑湖柱状沉积物V垂直空间平均变异系数为34.08%,其分布特征差异大,主要以粉砂粒和细砂为主,少部分区域V含量受黏粒和粉砂粒影响较大.

3.4 剑湖表层沉积物V污染程度小,目前未出现严重的污染现象.从垂直空间上看,底层沉积物潜在生态风险高出表层0.87倍.

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致谢：非常感谢西南林业大学国家高原湿地研究中心王行研究员对论文英文部分的修改！

Spatial distribution characteristics and ecological risks of vanadium in sediments from Jianhu Lake, Northwest Yunnan Province, China.

LI Bo1,2, YU Qing-guo1,2*, WEI Feng3, ZHANG Yin-feng1,2, ZHANG Qi4, WANG Sheng-long1,2, LI Li-ping1,2

(1.College of Wetlands, Southwest Forestry University, Kunming 650224, China；2.National Plateau Wetlands Research Center, Kunming 650224, China；3.College of Ecology and Soil and Water Conservation, Southwest Forestry University, Kunming 650224, China；4.College of Eco-Environmental Engineering, Guizhou Minzu University, Guiyang 550025, China)., 2019,39(5)：2219~2229

The inductively coupled plasma-optical emission spectrometer (ICP-OES) was used to determine the concentrations of vanadium in surface and columnar sediments from Jianhu Lake. The modified BCR sequential extraction method was used to extract the different fractions of vanadium, and then the characteristics of spatial distribution and ecological risks of vanadium were assessed, the effects of sediment particle size on the concentrations of vanadium and its fractions were also studied. The results showed that the sediment particles in surface and columnar sediments in Jianhu Lake were mainly composed of silt and fine sand, and the concentrations of vanadium in fine particles were higher. The concentration of vanadium in surface sediments from Jianhu Lake was (117.82±63.31)mg/kg, and its horizontal distribution varied substantially. The concentrations of vanadium in exchangeable, reducible, oxidizable, and residual fraction were (8.91±8.91), (18.36±10.53), (7.67±7.67), (80.22±58.71) mg/kg, respectively. This indicated that vanadium mainly presented in the form of residual fraction. Furthermore, the clay and silt in sediments had a great influence on the reducible and residual fractions of vanadium. The vertical distribution of vanadium also varied greatly, and the concentration of vanadium in bottom sediments was higher than that in surface layer. In addition, the concentrations of vanadium were affected by clay and silt in some areas of Jianhu Lake. The degree of vanadium pollution was mild in sediments from Jianhu Lake, and the potential ecological risks of vanadium were low in most areas. The contamination levels and the potential ecological risks of vanadium in the bottom sediments were higher than those in surface layer.

vanadium；sediment；granularity；spatial distribution；fraction；ecological risk

X131

A

1000-6923(2019)05-2219-11

李 波(1992-),男,重庆长寿人,西南林业大学硕士研究生,主要从事湿地沉积物和水体重金属污染研究.发表论文1篇.

2018-10-23

*责任作者, 教授, 1170548030@qq.com