电四极矩对高次谐波产生的贡献

陈加幸， 乔豪学

(武汉大学 物理科学与技术学院， 武汉 430072)

1 引 言

随着激光技术的快速发展，激光与粒子间的非线性相互[1, 2]作用引起了研究者们越来越多的关注[3, 4]. 高次谐波的产生作为强场物理与原子相互作用下所揭示的最有趣的物理现象之一[5, 6]，已经取得了许多重要的前所未有的应用[7-9]，如：相干性强的短脉冲辐射源，阿秒激光等，这对促进自然科学的发展进步提供了具有实践意义的指引.

研究强激光与原子的非线性相互作用的基础是求解原子体系下的含时薛定谔方程，目前已经发展起来了多种成熟的数值计算方法，其中包括Floquet方法、直接积分法、时间演化法等.由于Floquet 方法在针对短脉冲激光很难得到准确的计算结果，直接积分法对积分网格点的的精密度有很高的要求，一旦选取不合适就无法得到相对高的精确度. 因此为了提高精度，在三维体系简化后的二维简单体系中[17]，我们采用了波函数的时间演化法结合拟谱法求解含时薛定谔方程的方法.

对高次谐波的产生及应用的研究已经进入了相对成熟的阶段. 然而，在已有的成果中出现的更多的是偶极矩对高次谐波产生的影响、更高阶奇次谐波产生条件等的研究，所用的驱动激光强度的数量级一般在1013W/cm2以内，对选用更强激光场作为驱动场的研究还需较深入的探索.在最新的对强场物理的研究中[18-20]，对于控制激光场的强度或者改变某一势场来作用单原子或多原子体系发射奇、偶谐波已形式了一个新的研究方向[21]，单纯的奇阶谐波或者偶阶谐波投入到应用中对激光技术的发展也有着重要的作用.

本文运用了传统的拟谱--分裂算符法研究了三维体系下的高次谐波发射过程及机制. 我们以氢原子为研究体系. 研究结果表明，在强激光场的作用下偶极矩对应发射的是奇次谐波(在弱一些的强激光场的作用下偶极矩在频谱空间对应的谐波也是奇次谐波)，而引入的电四极矩对高次谐波产生的贡献是发射偶次谐波. 通过对频谱空间的谐波能谱图及对应的时域空间产生的时频分析图进行对比，对偶次谐波的产生机制和原因进行了理论分析.

2 理论模型和计算方法

在本文的计算中(全采用原子单位制)，强激光场与单电子原子的非线性相互作用过程用球坐标系下的定态含时薛定谔方程来体现：

(1)

(2)

(3)

(3)式中E(t)为激光场的脉冲形式：

(4)

上式中E0为电场强度振幅，τp为脉冲持续时间，ω0是激光场的角频率，φ是激光场的相位值.

在运用拟谱法完成薛定谔方程的数值求解得到初始波函数和演化矩阵后运用分裂算符法对初始波函数进行时间演化：

(5)

线偏振光下，系统的角动量分量的Z分量是好量子数m，在对初始波函数的演化过程中取m=0. 在电动力学中偶极矩和电四极矩可表示为：

(6)

(7)

式中ea=1.

本文采用的激光场为线偏振光，且偏振方向沿Z轴，则电子偶极矩和电四极矩用长度形式表示为：

dL(t)=〈ψ(r,θ,t)|d|ψ(r,θ,t)〉

(8)

(9)

在一个体系中的总辐射为：

(10)

上式中的第一项为偶极辐射，第二项为四极辐射，第三项是磁偶极辐射.

偶极矩对应的辐射强度为：

Idω∝ω4|dω|2

(11)

dω是偶极矩长度形式的傅里叶变换：

(12)

用同样的计算方法可以求得电四极矩的辐射强度为：

(13)

3 结果与分析

通过对方程(8)(9)(11)(13)式进行编程计算后的数值进行画图分析.图1和图2分别是氢原子在强激光场中的电偶极矩和电四极矩的长度形式. 在计算过程中选取的电场强度振幅为0.1 a.u.(对应的激光场强度为3.51×1014W/cm2)，激光频率为0.0429 a.u.(对应的波长是1064 nm). 计算发现图1与用电场强度振幅较弱的激光脉冲作用下得到的氢原子产生高次谐波过程中偶极矩长度形式的结构相似.

图1 氢原子在强激光场中偶极矩的长度形式.(激光场的强度为 3.51×1014 W/cm2)Fig. 1 Length form of dipole moment in the intensity laser field. (The intensity of laser is 3.51×1014 W/cm2)

图2 氢原子在强激光场中电四极矩长度形式.(激光场的强度为3.51×1014 W/cm2)Fig. 2 Length form of electron quadrupole moment in the intensity laser field. (The intensity of laser is 3.51×1014 W/cm2)

图3 氢原子在强激光场中发生偶极辐射的高次谐波谱.在低阶谐波处的谐波强度较强且快速衰减，峰值处对应的谐波阶数是奇次谐波.Fig. 3 High order harmonic spectrum of dipole radiation of hydrogen atom in the intensity laser field. The harmonic intensity at the low-order harmonic is strong and the harmonic attenuation is fast, and the harmonic order corresponding to the peak is odd harmonic.

图3和图4分别是氢原子在强激光场作用下的电偶极辐射和电四极矩辐射的高次谐波谱图. 从两图中观测到的谐波谱的结构特征是符合半经典“三步模型”对高次谐波发射的物理图像的解释的，通过计算得到的图形中的截止位置符合半经典解释的计算结果. 因为原子能级之间的跃迁需满足辐射跃迁的选择定则，而通常情况下电四极矩辐射比电偶极辐射要弱得多，这在谐波谱中也有体现，图中对应的谐波强度值电四极辐射比电偶极辐射大约弱6个数量级，从而导致电四极辐射的低阶谐波的下降区很明显，平台区较短，截止区很长.根据辐射跃迁的选择定则和宇称关系，可以认为在发生偶极跃迁时，电子吸收奇数个光子电离，在重俘获时发射奇次谐波，而发生电四极跃迁时电子吸收偶数个光子电离，在重俘获时发射偶次谐波.在图5是图3和图4中的低阶高强度谐波的奇偶情况的说明.

图4 氢原子在强激光场中电四极辐射的高次谐波谱. 低阶谐波的强度较弱且也是快速衰减，峰值处对应的谐波阶数是偶次谐波.Fig. 4 High order harmonic spectrum of electric quadrupole radiation of hydrogen atoms in the intensity laser field. The harmonic intensity at the low-order harmonic is weak and the harmonic attenuation is fast, and the harmonic order corresponding to the peak is even harmonic.

图5 电偶极矩电四极矩产生高次谐波图在低阶位置处对应的谐波阶数的奇偶情况对比. 上部分是电偶极矩对应的奇次高次谐波，下部分是电四极矩对应的偶次高次谐波.Fig. 5 Comparison of the harmonic order corresponding to the high order harmonic graph generated by the electric dipole moment and the electric quadrupole moment at the lower order position. The upper is the odd order harmonic corresponding to the electric dipole moment and the lower is the even higher order harmonic corresponding to the electric quadrupole moment.

为了能够进一步的探究高次谐波的产生过程和发射机制，我们运用Morlet 小波变换方法计算了两种情况下产生谐波的20个激光周期的时频分析图像，如图6和图7，从图中可以看出电四极矩情况下的时频分析图的强度相对较弱，但两种情况下出现的峰的情况是一致的，因此可以认为两者对高次谐波产生的贡献的方式是相同的，两者产生高次谐波的机制是一致的.

图6 氢原子在强激光场中偶极长度形式的高次谐波谱对应的时频分析.Fig. 6 Time-frequency analysis of high order harmonic spectrum corresponding to the length form of dipole moment of hydrogen atom in high intensity laser field.

图7 氢原子在强激光场中电四极矩长度形式的高次谐波能谱对应的时频分析.Fig. 7 Time-frequency analysis of the high-order harmonic spectrum corresponding to the length form of the electric quadrupole moment of hydrogen atoms in high intensity laser field.

4 结 论

通过数值求解简化的三维含时薛定谔方程，研究了强激光场与氢原子相互作用产生偶阶高次谐波的过程. 发现在激光场足够强时，电四极矩对高次谐波的贡献是发射偶次谐波，且谐波的强度很弱.四极辐射谐波谱与偶极辐射谐波谱具有相似的结构. 用半经典“三步模型”能够很好的解释偶次谐波的产生机制.并用时频分析进行了验证.