测量放射性气体氙同位素的Si-PIN β探测器研制

贾怀茂，李 奇，王世联，张新军，樊元庆，赵允刚

(禁核试北京国家数据中心和北京放射性核素实验室，北京 100085)

在全面禁止核试验条约[1](CTBT)规定的4种核爆炸监测技术中，放射性核素监测在判定可疑事件是否为核爆炸方面具有决定性作用。核爆炸产生的惰性气体裂变产物131Xem、133Xem、133Xe和135Xe等被认为最有可能通过地下、水下等方式进行的核试验泄漏到大气中，4种放射性氙同位素作为核爆炸识别特征核素，能通过它们之间的核素比判别可疑核事件的性质及推断零时，因此全面禁止核试验条约组织(CTBTO)将放射性氙同位素作为监测的重点之一[2]，提高放射性氙同位素的探测灵敏度和测量准确度成为目前CTBT监测领域研究的前沿课题。

大气中氙同位素监测属于低水平放射性测量，通常采用HPGe γ能谱法或β-γ符合法。131Xem、133Xem、133Xe和135Xe发射的主要γ射线能量范围为81～250 keV，其中131Xem的163.9 keV γ射线发射概率较小，仅为1.96%[3]，133Xem的233.2 keV γ射线发射概率也只有10.3%[3]，而4种氙同位素发射的主要X射线能量均约为30 keV，在此能量范围，γ射线康普顿散射和环境本底的影响很大。采用HPGe γ能谱法测量放射性氙同位素时，由于131Xem、133Xemγ射线的发射概率较小，所以这两种核素的最小可探测活度(MDA)较大。利用β-γ符合法测量放射性氙同位素时，4种氙同位素的内转换电子和各自的X射线均有符合关系，而它们的X射线能量均为30 keV左右，导致符合能谱重叠在一起，计算131Xem、133Xem活度时必须从重叠的符合能谱中进行剥离扣除，所以β探测器的性能将直接影响131Xem和133Xem的测量分析。

目前，β探测器普遍采用塑料闪烁体，其是一种有机闪烁体，具有光传输性能好、衰减时间短、性能稳定、易于加工成各种形状、机械强度高、不潮解、耐辐射性能好等优点，但塑料闪烁体软化温度较低，不能在高温条件下使用，易溶于芳香族及酮类溶剂，能量分辨率差，如圣戈班公司生产的BC404型塑料闪烁体，对131Xem的129 keV内转换电子的能量分辨率为25%，氙的记忆效应为3%[4]，北京高能科迪科技有限公司生产的HND-S2型塑料闪烁体，对131Xem的129 keV内转换电子的能量分辨率为30%，氙的记忆效应为7%。塑料闪烁体较差的能量分辨率，使131Xem的129 keV内转换电子、133Xem的199 keV内转换电子和135Xe的214 keV内转换电子的能谱峰分不开，重叠在一起，这将在测量氙样品时影响对131Xem和133Xem的识别与定量分析。为克服塑料闪烁体的缺点，国外许多实验室都在研发性能更加优越的β探测器以取代塑料闪烁体，如无机闪烁晶体铝酸钇(YAP)[5]、Si-PIN探测器[6]、硅漂移探测器(SDD)[7]等。其中，Si-PIN是一种结型半导体探测器，采用半导体钝化离子注入新工艺生产，其结构简单、灵敏度高、线性响应好、时间响应快、漏电流小、能量分辨率较好、使用时不需要高压、无需密封，主要用于带电粒子的探测，也可通过射线与探测器灵敏介质或辐射转换靶的相互作用产生次级带电粒子而实现对脉冲中子、γ射线和X射线的探测。本工作拟采用Si-PIN半导体研制一种测量放射性气体氙同位素的β探测器，并对其性能进行详细测试。

1 测量氙同位素的β-γ符合法

β-γ符合法是一种常用的放射性核素测量方法，利用β-γ符合法测量氙同位素能有效降低环境放射性本底和干扰核素的影响，探测灵敏度较高。131Xem、133Xem、133Xe和135Xe的衰变参数列于表1[3]，存在符合关系的射线分别为：131Xem的129 keV内转换电子和30.4 keV的X射线；133Xem的199 keV内转换电子和30.4 keV的X射线；133Xe的最大能量为346 keV的β射线和81.0 keV的γ射线，最大能量为346 keV的β射线和31.6 keV的X射线，以及45 keV内转换电子和31.6 keV的X射线；135Xe的最大能量为910 keV的β射线和249.8 keV的γ射线，最大能量为910 keV的β射线和31.6 keV的X射线，以及214 keV内转换电子和31.6 keV的X射线。

β-γ符合法测量放射性氙同位素活度A的计算公式[8]为：

(1)

MDA是衡量测量设备性能的一个重要指标，β-γ符合法测量放射性氙同位素的MDA计算公式[8]为：

表1 放射性氙同位素衰变参数Table 1 Decay parameter for radioactive xenon isotope

(2)

式中，μB为ROI符合本底计数。

由式(2)可看出，MDA与探测效率呈反比，与FWHM的平方根近似呈正比，即：

(3)

所以，为得到理想的MDA，应选取探测效率高且能量分辨率好的探测器。

2 Si-PIN β探测器研制

Si-PIN的能量分辨率远优于塑料闪烁体，更有利于放射性氙同位素的测量。为获得较高的探测效率，测量氙样品的探测器还需有良好的结构设计。图1[9]为电子在Si中的射程与能量的关系，133Xe的β射线最大能量为346 keV，135Xe的β射线最大能量为910 keV，4种放射性氙同位素中内转换电子最大能量为214 keV，可见当Si-PIN的厚度为200 μm时，内转换电子的能量可全部沉积在Si中，由于β射线的能量是连续的，所以为兼顾β射线测量，Si-PIN厚度选择在400 μm左右较为理想。

图1 电子在Si中的射程Fig.1 Electron range in silicon

采用Si-PIN制作测量放射性氙同位素的β探测器时，探测器同时也是氙样品的容纳器，所以对探测器的密封和耐压性能都有一定要求。为使β探测效率尽量高，将探测器的形状设计成圆柱体形(图2)，上下两面为圆形Si-PIN半导体(直径50 mm、厚度500 μm)，侧面为铝制支撑体，高度为10 mm，探测器容积为29 mL，支撑体侧壁开一直径为1.8 mm的通孔，用半径为1.6 mm不锈钢管作为气体出入通道。为减小对X射线和γ射线的吸收，选用塑料印刷电路板(PCB)作为Si-PIN衬底，Si-PIN和PCB用导电胶粘贴(图3)，PCB厚度为1.5 mm，可承受压强大于1×105Pa。

图2 Si-PIN半导体β探测器Fig.2 β detector made of Si-PIN semiconductor

图3 粘贴PCB的Si-PIN半导体Fig.3 Si-PIN semiconductor adhered to PCB

3 探测器性能测试

对研制的Si-PIN β探测器进行性能测试，包括PCB对X和γ射线的吸收性能、氙的记忆效应、能量分辨率和探测效率。

利用133Ba点源测量PCB对X、γ射线的吸收性能。133Ba半衰期为10.51 a[3]，发射31、35 keV的X射线和81、356 keV的γ射线，基本涵盖了4种放射性氙同位素发射的X射线和γ射线能量范围。实验采用HPGe探测器测量放置PCB前后133Ba的计数率，从而计算得到PCB对X射线和γ射线的吸收率，结果列于表2。PCB对31 keV X射线的吸收率为57%，对能量大于80 keV的γ射线吸收较少，基本小于10%。

利用131Xem测量Si-PIN β探测器的氙记忆效应、能量分辨率和探测效率。131Xem样品是由131I衰变获取的，131I半衰期为8.02 d[3]，主要发射能量为364.5 keV的γ射线，发射概率为81.7%[3]。样品中初始时刻131Xem的含量为99%，131I的含量为1%，先将Si-PIN β探测器抽真空，再用Hamilton针管将样品注入探测器中。

表2 PCB的γ射线吸收性能Table 2 γ-ray absorption performance of PCB

图4为Si-PIN β探测器的氙记忆效应测量流程。实验采用ORTEC 8530型碳窗平面HPGe γ探测器进行测量，先用HPGe γ谱仪测量Si-PIN β探测器中的131Xem样品，再用氦气冲洗Si-PIN β探测器，最后用HPGe γ谱仪测量Si-PIN β探测器中残留的131Xem。

图4 Si-PIN β探测器氙记忆效应测量流程Fig.4 Measurement procedure for xenon memory effect of Si-PIN β detector

Si-PIN β探测器的氙记忆效应测量结果列于表3。由表3可看出，氙记忆效应小于0.1%，使用氦气冲洗能有效减小氙样品在探测器中的残留。

将Si-PIN β探测器与ORTEC 8530型碳窗平面HPGe γ探测器组建成β(Si-PIN)-γ(HPGe)符合测量系统，测量Si-PIN β探测器的能量分辨率和探测效率。图5为β(Si-PIN)-γ(HPGe)符合测量系统的电子学示意图。能量分辨率η、β探测效率εβ的计算公式[9]分别为：

(4)

(5)

式中：Ee为电子能量；FWHM为峰半高宽；Nc为符合计数率；Nγ为γ射线计数率。

表3 Si-PIN β探测器氙记忆效应测量结果Table 3 Xenon memory effect result of Si-PIN β detector

图5 β(Si-PIN)-γ(HPGe)符合测量系统电子学示意图Fig.5 Schematic figure of β(Si-PIN)-γ(HPGe) coincidence system electronics

131Xem衰变过程中发射129 keV和159 keV的内转换电子。图6为Si-PIN β探测器测量131Xem样品的能谱。Si-PIN β探测器对129 keV和159 keV内转换电子的能量分辨率分别为11.2%和7.4%，远优于塑料闪烁体的电子能量分辨率。

图6 131Xem样品的Si-PIN β探测器测量能谱Fig.6 Si-PIN β spectrum of 131Xem sample

图7、8分别为测量获取的样品γ(HPGe)能谱和β(Si-PIN)门控γ(HPGe)符合能谱。根据式(5)计算得到Si-PIN β探测器对129 keV内转换电子的探测效率为57.0%。

将本底测量数值代入式(2)，可得β(Si-PIN)-γ(HPGe)符合系统对133Xe的MDA(24 h)为2.1 mBq。而实验室β(塑闪)-γ(NaI)符合系统(SAUNAⅡ-Lab)对133Xe的MDA(24 h)为1.8 mBq[10]。可见，β(Si-PIN)-γ(HPGe)符合系统探测灵敏度与SAUNAⅡ-Lab相当，但Si-PIN β探测器的能量分辨率和氙记忆效应远优于塑料闪烁体探测器，所以研制的Si-PIN β探测器能提高放射性氙同位素的测量分析能力。

图7 131Xem样品的HPGe γ测量能谱Fig.7 HPGe γ spectrum of 131Xem sample

图8 131Xem样品β(Si-PIN)门控γ(HPGe)符合测量能谱Fig.8 β(Si-PIN)-gated γ(HPGe) coincidence spectrum of 131Xem sample

4 结论

研制的Si-PIN β探测器性能优良，其对131Xem的129 keV内转换电子能量分辨率达11.2%，远优于塑料闪烁体的能量分辨率；β探测效率达57.0%；氙记忆效应非常小，仅为0.08%。Si-PIN β探测器的优异性能将提高氙样品测量分析的核素识别能力(尤其是131Xem及133Xem)和测量准确度。