上海市湖泊沉积物重金属的空间分布

杨 静,刘 敏*,陈 玲,黄燕平,张亚洲



上海市湖泊沉积物重金属的空间分布

杨 静1,刘 敏1*,陈 玲2,黄燕平1,张亚洲1

(1.华东师范大学地理科学学院,教育部地理信息科学重点实验室,上海 200241；2.同济大学环境科学与工程学院,上海 200092)

上海快速城市化发展导致公园湖泊表层沉积物中重金属Cd、Hg、Cu、Pb和Zn含量出现富集,其最大值已超出各自土壤背景值3.8~5.8倍.这5种重金属的污染热点主要出现在核心城区的人口和交通密集区、浦西沿江老工业区以及郊区新兴工业区附近.基于土地利用类型、交通变量、人口密度和工业点源等预测变量构建了高精度的土地利用回归模型,推测沉积物中Cd和Pb浓度分别主要受路网密度和商业用地影响,Hg和Cu主要受商业用地和工业点源数影响,Zn主要受居住用地和工业点源数影响.

湖泊沉积物；重金属；空间分布；土地利用回归模型；上海

近现代快速城市化进程导致了深刻的地域变革,尤其是城市不透水面的快速增长已对城市源(如工业、交通活动等)重金属的环境行为及归趋产生严重干扰,从而对区域生态环境和人群健康带来潜在危害[1-3].因此,越来越多的研究者开始关注重金属在城市环境系统中的扩散、沉降、分布和演变[1-5],拟将重金属城市环境地球化学的研究成果运用到城市规划和管理中,以期保护人群健康及促进城市可持续发展.

城市诸多人工湖泊用于接收城市径流以减轻暴雨影响,然而经过城市不透水面(如屋顶、街道等)的暴雨径流会携带各种重金属污染物进入人工湖泊[6-7].此外,重金属还可通过大气干湿沉降及污水直排等途径进入城市湖泊,绝大部分先吸附在水体悬浮颗粒物上,之后转移至底部沉积物并表现出明显的富集规律[8].因此,城市公园湖泊沉积物已作为可靠的研究介质来评价区域重金属的污染水平及潜在来源[7,9],但是目前较少有从城市自然地理学角度深入探究影响城市沉积环境中重金属空间分异的关键因素,如土地利用类型、道路交通、人口分布和工业布局等[2,9].已有研究将土地利用回归(LUR)模型成功用于评价大气污染物(PM2.5、PM10、NO2)、植物体以及公园湖泊沉积物中多环芳烃的空间分布[10-13],然而应用该模型评价城市湖泊沉积物中重金属赋存的研究还未见报道.因此,本研究以上海为例,调查了不同城市化区域内公园湖泊表层沉积物中5种重金属(Cd、Hg、Cu、Pb和Zn)的浓度水平及空间分布,在此基础上进一步通过构建LUR模型从地学角度综合分析土地利用、路网密度、工业布局等多因素对沉积环境中重金属累积的影响,明确污染成因及主导贡献源,以期为未来上海城市环境质量改善和土地利用规划提供参考依据.

1 材料与方法

1.1 样品采集与分析

2012年7月,在上海市选择了32个水域面积相对较大,且较少受到人为疏浚活动影响的公园湖泊作为研究对象(图1).在每个采样点处用抓斗式采样器(XDB0201,北京新地标)均匀采集8~10个0~5cm的表层沉积物样品,然后混合在一起组成1个代表样,这些采样点遍布于上海4个不同的城市化区域:5个来自于内环以内的核心城区(CUC),6个来自于内环与中环之间的发达城区(DDU),5个来自于中环与外环之间的发展中城区(DDU),16个来自于外环以外的郊区(SU).所有样品现场采集完后立即带回实验室在−20℃下冷冻保存.

图1 上海公园湖泊表层沉积物采样点(n = 32)

取适量真空冷冻干燥后的样品置于玛瑙研钵,去除砂砾和动植物残体,研磨后过200目筛,充分混匀.准确称量0.1g左右的样品放入直接测汞仪(DMA80, Mile Stone)中检测Hg含量.准确称取约0.2g样品并放入聚四氟乙烯消解罐中,加10mL王水(7.5mL HCl + 2.5mL HNO3)和5mL HF于110℃电热板中消解至体积剩下1/2左右,然后加入5mL HClO4,加盖并升温至200℃,蒸至粘稠状,约1h后取下盖子再加入5mL HCl(1:1,/)并将温度降至110℃,蒸至近干取下消解罐冷却后用2%HNO3冲洗内壁,将溶液定容至10mL,然后置于3000r/min的离心机中离心20min.同步消解试剂空白样品以去除混合酸和其它干扰物质对测定结果的影响.根据仪器的测试范围和样品中重金属含量高低,Cu、Pb和Zn采用电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-AES, Agilent 720ES)测定,Cd采用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS, Agilent 7700)进行检测,所有样品的检测值均扣除空白样品值.

1.2 质量控制与保证

选用土壤标准样品ESS-3多次进样测定Hg的回收率为87%~99%,其余4种重金属用沉积物标准样品SRM 1646a检测出回收率为73%~97%,实验室空白样品中目标物小于样品中浓度的5%,每7个待测样品随机取2个做3次平行以保证分析方法的精密度,质控平行样的相对标准偏差小于10%,低于《土壤环境监测技术规范》(HJ/T 166-2004)规定的最大允许相对偏差[14],即本研究选用实验方法的精密度和准确度满足要求.

1.3 土地利用回归模型

1.3.1 测量变量 基于可利用的城市化参数和地理信息系统技术,选取了4类预测变量(土地利用类型、交通变量、人口密度和工业点源)以评价各参数对上海公园湖泊沉积物中5种重金属浓度空间分异的影响.

土地利用数据来自2014年上海建设用地图层的矢量数据图(30m分辨率),选取其中4类土地利用类型,分别是居住用地、工业用地、商业用地和公园绿地.在ArcGIS10.3中以采样点为圆心构建多重缓冲区(200,500,1000,1500,2000,2500,3000m),采用空间叠加分析得到各缓冲区内各土地利用类型的面积.

选取上海市2012年道路网的矢量数据,基于ArcGIS10.3软件,以采样点为中心构建不同缓冲区(200,500,1000,1500,2000,2500,3000m),并采用空间叠加分析工具得到每个缓冲区内的道路长度,利用SQL查询语言计算得到不同缓冲区内道路总长度,以此定义为路网密度,同时利用空间分析工具计算采样点到最近道路的距离.缓冲区内道路总长度和距最近道路的距离均作为交通变量.

高分辨率的人口数据来自2010年中国第六次人口普查数据,包含以社区为基本单位的数以百计的人口特征指数.采样点所在区域的人口总数除以区域面积即为人口密度变量.

重金属大气排放量较大的工业源主要有燃煤电厂、冶炼厂、化学原料及化学品制造厂、电器机械及器材制造厂、电池制造厂及废物焚烧厂等,这些工业点源产生的重金属污染物排放到城市大气环境中,经过大气迁移、干湿沉降以及雨水径流输送等途径最终汇集到密闭公园湖泊的沉积物中.因此,如图1所示,选取了67个上海市重金属污染物国家重点监控企业作为工业点源(http://www.mep.gov.cn/ gzfw_13107/),自1990s起上海工业布局调整,目前这些工业点源仅有24%位于外环以内的城市区域.基于ArcGIS10.3计算2种工业源变量,分别为采样点距最近工业点源的距离和采样点附近不同缓冲区(5000,10000,15000,20000,25000m)内工业源个数.

1.3.2 模型构建 将沉积物中5种重金属浓度和4类预测变量纳入SPSS17.0中的多元线性回归模型以构建LUR模型.首先,将对数转换后符合正态分布的重金属浓度和每种预测变量进行相关性分析,根据相关性大小排序以确定各影响因子的重要程度.其次,为降低不同缓冲区内变量间的共线性,在同类变量中需选出与金属浓度相关性最高的影响因子,然后去除与该因子相关性较高(>0.6)的其他同类因子.最后,剩下的变量都输入逐步线性回归模型中.最终进入LUR模型的变量应该对模型的2值贡献率大于1%,且不会改变模型方向并具有统计上的显著性(<0.05).LUR模型公式如下:

式(1)中:代表截距;b代表变量X的系数;代表随机误差.

1.3.3 模型验证 为了检验研究区内重金属浓度和各变量在空间分布上是否存在聚集性,在Arcgis10.3中采用全局莫兰指数(Moran’s)来检验模型残差的空间自相关.Moran' s指数都采用正态分布的统计检验.若³1.96或£−1.96则认为具有空间自相关性,反之则不具有空间自相关.在变量没有空间自相关的情况下,即空间上相互独立,可以使用普通最小二乘法(OLS)回归模型,若残差不独立,则不能使用OLS回归模型,需要使用空间回归模型.应用留一交叉验证法(LOOCV)对模型精度进行评估.首先,从32个观测数据集中选择一个观测数据作为验证数据,然后使用剩下的观测数据拟合一个模型,并用最先被排除的那个观测值来验证这个模型的精度,如此重复32次.模型的预测能力由RMSE以及观测值与预测值之间的相关系数来衡量.RMSE常被用来量化模型精度,而常被用来评估模型的准确性.通常,RMSE数值越低,表明回归模型更加精确,越接近于1,则模型预测准确度越高.

2 结果与讨论

2.1 重金属浓度与空间分布

上海32个公园湖泊表层沉积物中重金属Cd、Hg、Cu、Pb和Zn的浓度范围和平均值如表1所示.上海市背景土壤中重金属Cd、Hg、Cu、Pb和Zn的含量分别为0.13,0.095,28.6,25.5,86.1mg/kg[15].相比于土壤背景值,上海公园湖泊表层沉积物中Cd、Hg、Cu、Pb和Zn的均值超出了1.2~1.8倍,而其最大值则分别超出其各自背景值达5.8、5.2、4.6、3.9和3.8倍.如表1所示,相比于其他地区,上海公园湖泊沉积物中Hg浓度要远低于靠近汞矿区的白桦水库[16],与紧挨长三角城市群的太湖[17]相似,但稍低于中国滇池[8]以及瑞士日内瓦湖[18];重金属Cd、Pb和Zn的浓度要低于美国巴吞鲁日[19]和纽约[7]以及瑞典斯德哥尔摩[2]等发达城市,但Pb和Zn的浓度总体要高于河内[20]、墨西哥[21]、武汉[22]和南京[23]等发展中城市;Cu的浓度远低于瑞典斯德哥尔摩[2],但与巴吞鲁日[19]、河内[20]、武汉[22]和南京[23]湖泊沉积物中浓度水平相当.

表1 不同城市公园湖泊表层沉积物中重金属浓度(mg/kg)比较

注:-表示无数据;括号内数值为平均值.

图2揭示了上海公园湖泊表层沉积物中5种重金属浓度的高值点存在两种空间分布类型.一种是位于内环以内的核心城区,这5种重金属在这一区域内的最大值分别是郊区采样点S31处所观察到的最小值的9.4、24.6、11.5、8.3和6.2倍.在核心城区,相对较高的重金属浓度主要出现在人口密度高、交通流量大的区域,以及见证了上海工业起源和繁荣的黄浦江和苏州河沿岸地带的工业遗迹(如燃煤电厂、金属冶炼厂等)附近.暗示了人类生产生活所造成的煤炭、石油等化石能源大量消耗的影响.值得关注的是它们在浦西公园湖泊沉积物中的浓度普遍高于浦东,可能是因为浦西地区经历了上百年的工业发展,其发展程度与人口密度都远远高于1990s后才发展起来的浦东.另一种分布类型主要位于郊区,表现为若干污染热点存在于郊区的一些快速发展的工业城镇,例如Cd、Hg、Cu、Pb和Zn在郊区的高值点主要出现在S18(靠近川沙经济园区)、S23(靠近燃煤电厂)、S26(靠近电器机械厂和废物处理厂)、S29和S30(靠近宝山钢铁厂)、S21、S27和S28(靠近化工厂).这些郊区高值点的出现可能与1990s上海工业布局大调整以及随后的中心城区工业向郊区的大量搬迁有关,推测重金属在郊区若干采样点的高累积可能主要受到邻近工业点源废气排放的影响.刘铮[24]发现随着郊区小城镇工业的快速发展,2007年上海郊区工业企业数量以及总体工业产值已经占到总数的88%.伴随着上海近十几年来快速城市扩张带来的郊区土地利用与土地覆盖的变化,各种工业源造成的重金属排放对郊区环境质量影响会随着工业郊区化逐渐突显.

此外,诸多研究也发现,在上海城市化与工业化程度高的地区大气、土壤、灰尘等环境要素中重金属浓度也相对较高[3,25-27].例如,Xiu等[26]测定出2004~2006年间在上海城区和近郊区两采样点处大气颗粒态Hg的浓度分别为(0.56 ± 0.22) ng/m3和(0.33 ± 0.09) ng/m3,远远高于一些国外发达城市并与国内空气污染严重的城市大致相当.Shi等[3]发现上海市区域污染程度的不同也使得大气重金属Cd、Pb和Hg的干沉降通量出现显著的空间差异,即城市>郊区>农村.史贵涛等[27]发现上海外环以内的城区土壤和灰尘中Cd、Cu、Pb和Zn的污染热点也倾向于出现在核心城区、交通主干道以及工业区附近.

2.2 土地利用回归模型构建

4类预测变量(土地利用类型、交通变量、人口密度和工业点源)的空间差异可能在很大程度上影响着上海人为源重金属的环境行为和循环过程.因此,本研究调查了上海公园湖泊表层沉积物中5种重金属浓度与不同缓冲区变量间的相关性(图3).

对居住用地变量来说,沉积物Cd浓度在500m和1500m缓冲区内与其呈现显著相关性(<0.05),而Hg在500m缓冲区内的相关性也出现了较高值(= 0.414,<0.05),Hg、Cu、Pb和Zn浓度随缓冲区半径的增加均与居住用地变量呈现增长的显著相关性,并在3000m缓冲区内达到最大(>0.47,<0.01).5种重金属浓度与商业用地变量的相关性也随着缓冲区半径的扩大呈现显著增长,其中Cd和Pb在3000m缓冲区内与其相关性达到最大(> 0.37,<0.05),而Hg、Cu和Zn在2500m缓冲区内相关性达到最大(>0.37,<0.05).这些相关性分析暗示了在居住用地和商业用地区域,居民生活和交通出行所用燃料(如煤、天然气和石油等)的消耗对邻近湖泊沉积物中重金属累积有显著效应.较高的人口密度也大多出现在居住用地和商业用地区,因此,沉积物中这5种重金属浓度均与邻近区域人口密度呈现显著相关性(>0.47,<0.01),其相关性排序依次为Cd > Pb > Hg > Zn > Cu.一般来讲,较高的道路网密度易引起交叉口增多、交通堵塞等问题,而堵塞过程中机动车频繁的加速和减速产生的汽油损耗和机动车磨损又会增大重金属的排放量.因此,公园湖泊沉积物中5种重金属浓度与路网密度的相关性也随缓冲区半径增加呈现显著增长,其中Cd和Hg与其最大相关性出现在1500m缓冲区内(>0.43,<0.05),而Cu、Pb和Zn与其最大相关性则出现在2000m缓冲区内(>0.46,<0.01).对于工业点源变量来说,沉积物中5种重金属浓度与其相关性均随缓冲区半径增加呈现增长(>0.52,<0.01),且最大相关性均出现在25000m缓冲区内,暗示了增长的工业点源强度对沉积物中重金属聚集的影响.此外,上海公园湖泊表层沉积物中5种重金属浓度与工业用地、绿地、距最近道路和工业点源的距离均无显著相关性(>0.05).然而,对于中环以外的发展中城区和郊区采样点(S12~S32)来说,这些采样点中5种重金属浓度与1500~3000m缓冲区内的工业用地面积均呈显著相关性(>0.47,<0.05),暗示了来自区域内工业源排放的影响.但在中环以内高度城市区域并无发现不同缓冲区内工业用地与5种重金属浓度间的相关性,可能是由于自1990s起上海工业布局大调整导致该区域内大面积的工业用地被转换成居住用地和商业用地[28],从而削弱了工业用地的效应,同时也侧面反映出居住用地与商业用地对沉积物中重金属高富集的影响可能还受到城市区域土地利用类型转换的影响.

图3 上海公园湖泊表层沉积物重金属浓度与不同缓冲区内各预测变量间的相关性

基于上述相关性分析,最终有9个显著相关性变量输入逐步回归模型中,分别是:500m和3000m缓冲区内居住用地面积、2500m和3000m缓冲区内商业用地面积、1500m和2000m缓冲区内路网密度、15000m和25000m缓冲区内工业点源数以及人口密度.然而,最终只有1~2个变量保留在LUR模型中(表2).本研究构建的上海公园湖泊沉积物中5种重金属浓度的LUR模型调整后的2值变化范围是0.984~ 0.996,表明模型模拟性能较好.基于ArcGIS10.3得到模型残差的空间自相关检验结果表明值范围为−1.06~1.79,位于临界值−1.96~1.96数值之间,且残差空间自相关未通过显著性检验(>0.05),即空间残差之间不存在集聚的情况,模型空间残差是相互独立的,表明可以使用OLS回归模型.留一交叉验证结果发现重金属浓度实测值与LUR模型预测值之间的相关系数的变化范围是0.434~0.630,且两者之间相关性显著(<0.05),这5种重金属的RMSE值范围为0.14~0.25,总体来说,这5种重金属的预测值和实测值相关系数显著且RMSE数值较低,说明构建的LUR模型精度良好,其中Zn的模型精度最好,Cd最差.

从构建的LUR模型可以看出,上海公园湖泊沉积物中5种重金属浓度主要受到居住用地、商业用地、路网密度和工业点源数的影响,而每种重金属浓度的主导控制因子又存在差异.例如,对Cd来说,采样点附近1500m缓冲区内路网密度是Cd的重要控制因子,而已有研究发现汽车刹车衬片和轮胎磨损会导致Cd排放[29],因此推测道路交通是上海地区湖泊沉积物中重金属Cd的主要排放源之一. 2500m或3000m缓冲区内商业用地面积是沉积物中Hg、Cu和Pb的重要控制因子,推测与商业区交通流量较大有关,因为这些重金属在与交通相关的材料(如刹车衬片、轮胎面、润滑油、汽油等)中广泛存在[29-32],而且Pb被认为是一种很好的城市交通污染指示物[30,32].此外,上海机动车保有量也从1990年的21.2万辆迅速增长到2011年的329万辆[33],年均增速达28.3%,中心城区内占道路总长约20%的快速路和主干道又集中了近70%的交通量,因此这些重金属在城市沉积环境中的累积受商业区交通源排放影响较明显.沉积物中Hg、Cu和Zn的富集也受控于25000m缓冲区内工业点源数量的影响,主要是由于这些重金属也具有一些特殊工业源,如在化工厂、燃煤电厂、炼钢厂附近区域采样点(S21、S23、S27、S28、S29和S30)中这些重金属明显出现较高富集(图2).总的来说,特殊的土地利用类型在某种程度上增加了大气重金属排放,同时邻近公园湖泊沉积记录也很好地反映了污染源排放强度的空间变化.

表2 上海公园湖泊表层沉积物中重金属的土地利用回归模型

注:指对数转换后的金属浓度;lgRD_1500m指采样点周围1500m缓冲区内路网密度的对数值;lgCL_2500/3000m指2500/3000m缓冲区内商业用地面积的对数值;lgRL_3000m指3000m缓冲区内居住用地面积的对数值;IS_25000m指25000m缓冲区内工业点源数;RMSE由对数转换后重金属观测值Y与预测值2i计算得到.

3 结论

3.1 快速的城市化和工业化发展导致上海公园湖泊表层沉积物中重金属Cd、Hg、Cu、Pb和Zn含量出现明显累积,其最大值已超出各自土壤背景值3.8~5.8倍.

3.2 空间分析揭示出这些重金属的污染热点主要出现在核心城区的人口和交通密集区、浦西沿江老工业区以及郊区的新兴工业区附近.

3.3 随着以采样点为中心缓冲区半径的增加,上海公园湖泊沉积物中5种重金属浓度与缓冲区内居住用地、商业用地、路网密度、工业点源数的显著相关性呈现增长趋势.

3.4 土地利用回归模型从地学角度揭示出路网密度和商业用地面积分别是沉积物中Cd和Pb浓度的重要控制因子,商业用地面积和工业点源数是Hg和Cu的重要控制因子,居住用地面积和工业点源数是Zn的重要控制因子.

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Spatial distribution of heavy metals in lake surface sediments in Shanghai.

YANG Jing1, LIU Min1*, CHEN Ling2, HUANG Yan-ping1, ZHANG Ya-zhou1

(1.Key Laboratory of Geographic Information Science of the Ministry of Education, School of Geographic Sciences, East China Normal University, Shanghai 200241, China；2.College of Environmental Science and Engineering, Tongji University, Shanghai 200092, China)., 2018,38(10)：3941~3948

Rapid urbanization development has caused high accumulation of heavy metals (Cd, Hg, Cu, Pb, and Zn) in urban lake surface sediments from city parks in Shanghai. Compared to their soil background values, the maximum levels of five metals in lake sediments were higher 3.8~5.8times. The pollution hotspots existed in the urban areas with larger population density and traffic volume, old industrial areas in the west side of Huangpu River, and emerging industrial areas in the suburb. Land use regression (LUR) models were successfully developed to evaluate spatial variations of heavy metal accumulations in urban lake sediments based on four predictor variables such as land use types, traffic variables, population density, and industrial sources. LUR models deduced that the major control factors for Cd and Pb levels in lake sediments were roadway density and commercial land area, respectively, commercial land area and number of industrial point sources for Hg and Cu, residential land area and number of industrial point sources for Zn.

lake sediments；heavy metals；spatial distribution；LUR model；Shanghai

X144

A

1000-6923(2018)10-3941-08

杨 静(1987-),女,河南信阳人,工程师,博士,主要从事城市环境地球化学过程研究.发表论文6篇.

2018-03-05

国家自然科学基金资助项目(41601526);国家自然科学基金资助项目(41730646)

* 责任作者, 教授, mliu@geo.ecnu.edu.cn