2005~2016年中国大气边界层SO2的时空变化趋势

肖钟湧,赵伯维,陈雅文,王一琳,邱小英,谢伊宁



2005~2016年中国大气边界层SO2的时空变化趋势

肖钟湧*,赵伯维,陈雅文,王一琳,邱小英,谢伊宁

(集美大学理学院,福建 厦门 361021)

利用臭氧观测仪(OMI)卫星遥感反演的大气边界层(PBL)SO2柱含量(PBL SO2)数据分析了自2005年以来中国PBL SO2柱含量数据的空间分布特征、变化趋势及其影响的原因.从长时间尺度上,PBL SO2柱含量呈现明显的下降趋势.2005年中国区域年平均PBL SO2柱含量为0.317DU,2016年为0.276DU,减少了0.041DU,大约为13.2%.SO2柱含量呈现明显的周期变化特征.冬季浓度较高,夏季较低,最小值和最大值分别出现在7和12月,分别为0.246和0.404DU.小波分析显示SO2的变化在10个月的尺度水平上存在明显的主振荡周期,在40个月的尺度水平上存在明显的次周期变化.中国区域SO2污染严重的高值区主要出现在京津冀鲁环渤海地区、关中平原(山西省和陕西省)、河南省大部分地区、四川盆地、长江三角洲地区和珠江三角洲.最大的SO2柱含量值可达1.1DU以上.京津冀鲁环渤海地区的高值区已经延伸到长江三角洲地区,有向南延伸和珠江三角洲连在一起的趋势.由于地形和天气特征的影响,四川盆地地区SO2出现次高值区.在青藏高原和西北地区,SO2浓度较低,呈现背景值特征,多年平均的SO2约在0.05DU的水平.中国区域SO2变化趋势在空间分布上存在明显的区域差异,变化的范围在-0.70~0.15DU之间.SO2出现逐渐减少的地区主要是在高值区,如京津冀鲁环勃海地区、关中平原、四川盆地,长江中下游和珠江三角洲.减幅最大的是四川盆地和珠江三角洲,大约减少了61%.四川盆地2005~2016年约减少了0.55DU;珠江三角洲约减少了0.45DU.出现增长的地区主要是西部和北部地区,以及东南沿海除珠三角外的大部分区域,最大增长大约为0.15DU.

臭氧观测仪；PBL SO2；线性增长；卫星遥感

大气中 SO2主要来源有人为源和自然源,其中硫矿物燃料(煤和石油)的燃烧是最重要的人为源,燃烧产生的SO2约占总排放量的80%,主要集中在距地面2km以内的大气边界层(PBL)[1].自然源主要有火山喷发排放的SO2.另外,由自然界排出的H2S 氧化成SO2是另一个自然源.SO2在大气化学过程中易被O2氧化生成SO3,进而生成危害性更大的硫酸或硫酸盐,使大气酸化或被雨水冲刷形成酸雨,对地球生态环境造成巨大破坏[2].目前,大气酸化和酸雨、大气中臭氧引起的全球化学系统的变化、生态环境的不均衡性和温室气体引起的气候变化已经成为主要环境问题.

卫星遥感技术具有覆盖面广、周期观测能力强和空间连续等优势,它是定量化评估SO2的重要手段[3-5].利用卫星遥感数据可以估算整个大气SO2柱含量,大气对流层SO2柱含量,以及大气边界层SO2柱含量,研究全球范围内长时间的SO2时空特征.2002年,ENVISAT-1卫星上搭载的大气制图扫描成像吸收光谱仪(SCIAMACHY),专门用于监测SO2、NO2和O3等痕量气体[6].2004年,EOS-AURA上搭载的高分辨率OMI传感器对大气SO2浓度探测灵敏度比较高,能够实现每天对短生命周期的SO2浓度的全球观测[6],能探测出少量的SO2的排放[7-8].国内外学者已经利用这些卫星传感器观测的数据进行区域,乃至全球SO2含量的时空变化,并分析其影响的因素[9-12].这些数据在揭示全球和区域SO2的时空变化等重大科学问题上发挥了非常重要的作用.

近年来,在人类活动强烈的地区,大气中SO2浓度呈现明显增长趋势.中国经济高速增长过程中,向大气排放了大量的污染气体,包括SO2和NO2等.致使对流层SO2浓度处于较高水平.然而,国内对于SO2的遥感监测还处于起步阶段,利用卫星遥感数据分析中国区域大气SO2污染变化特征及与其它污染物及自然、经济、社会等因素的关系方面的研究较少.本研究利用Aura卫星上臭氧层观测仪(Ozone Monitoring Instrument, OMI)反演的PBL SO2数据,较为全面的分析了2005~2016长时间序列的中国区域大气边界层SO2变化特征.该数据能够很好的反映人为排放的SO2情况.

1 数据与方法

本研究利用的SO2数据资料来源于装载在NASA地球观测系统系列卫星Aura卫星上OMI传感器.该卫星于2004年7月15日发射升空,是一颗太阳同步轨道的近极轨卫星,轨道高度约705km,过境时间一般在当地时13:40~13:50.OMI传感器通过观测地球大气和表面的后向散射辐射来获取信息.传感器波长范围为270~500nm,波谱分辨率为0.5nm,星下点空间分辨率达13km´24km,边缘分辨率降低很多,为40km´160km,传感器视场角为114°,扫描宽度为2600km,覆盖全球只用1d[13]. OMI主要监测大气中的臭氧柱含量和气溶胶、云、表面紫外辐射和痕量气体SO2、NO2、BrO、HCHO和OCIO等.

本文主要利用OMI SO2L2产品的大气边界层(PBL)柱含量数据.SO2数据资料是OMI OMSO2e产品,单位为DU(Dobson units),1DU=2.69´1016分子数/cm2.OMI的PBL SO2数据是由BRD算法估算得出的,该算法利用UVB通道的“3个波段对”的测量值与计算值的残差得到SO2的柱含量.算法对近地面SO2浓度有很高的探测能力[2,14-15].能够很好的反映近地面SO2污染情况[16].本研究采用的数据资料时间跨度是2005年01月~2016年12月.存储格式为HDF-EOS 5数据格式,空间分辨率为经度(0.25°)×纬度(0.25°).利用MATLAB读取HDF-EOS5数据,然后生成GeoTIFF栅格数据格式,并进行数据分析和制图.为了方便数据处理和分析,减少数据噪声带来的不确定性,在时间变化上,通过计算区域平均值来分析全国和区域变化特征.空间上,对多年的数据求平均值,分析全国和区域空间分布特征.

为了研究中国区域SO2的不同尺度周期变化的特征,利用Morlet小波对12年月平均PBL SO2柱含量进行了小波分析.小波分析属于局域化时频分析方法,同时也具有多尺度特性.小波分析在时域和频域同时具有良好的局部化特性,并可以通过伸缩和平移等运算功能对函数和信号进行多尺度细化分析,最终达到高频处时间细分、低频处频率细分,自动适应时频信号分析的要求,可聚焦到信号的任何细节,对于信号处理、信息处理起着至关重要的作用.对一个给定时序数据进行小波变换,就是将该信号按某一小波函数簇展开,即将信号表示为一系列不同尺度和不同时移的小波函数的线性组合,其中每一项的系数称为小波系数,而同一尺度下所有不同时移的小波函数的线性组合称为信号在该尺度下的小波分量.利用小波系数的位置和尺度可以很好地探测到信号的时频变化特征.

时间上的波动情况用变异系数来表征.变异系数(CV )为标准差()与平均数()的比值.用公式表示为:

CV=/m(1)

2 结果与讨论

2.1 中国地区SO2的时间变化

由图1可见,长时间尺度上PBL SO2柱含量呈现明显的下降趋势.2005年中国区域年平均PBL SO2柱含量为0.317DU,2016年为0.276DU,减少了0.041DU,约为13.2%.利用线性回归分析得出回归直线为= - 0.0000115+ 28.4600.从2005~2016年每年大约递减1.5%.在城市化进程快速发展和工业活动增加的背景下,2005年至2016年中国的煤炭消费量增长了将近一半,发电量翻了一倍以上.然而,PBL SO2浓度却呈现逐渐下降的趋势,从侧面可以反映出中国最近实行的燃煤脱硫控制措施的有效性.制定的减排目标和排放标准等政策是卓有成效的,对SO2减排成效非常明显.

从图1中可以得出SO2柱含量呈现明显的周期变化特征.冬季浓度较高,夏季较低.为了进一步分析SO2的季节变化特征,利用小波变换的方法研究其周期性.图2为小波系数实部的分布.其中,横坐标为时间(月),纵坐标为时间尺度,图中的颜色变化为小波系数实部值.小波系数实部等值线图能反映月平均SO2序列不同时间尺度的周期变化及其在时间域中的分布,进而能判断在不同时间尺度上,月平均SO2的未来变化趋势.小波系数显示了SO2的变化在10个月的尺度水平上存在明显的周期变化.即SO2从2002~2016年演化过程中存在着10个月的主振荡周期.小波系数显示了40个月的尺度水平上存在明显的次周期变化.

图2 2005~2016中国区域月平均PBL SO2柱含量时间序列的小波分析

2.2 中国大陆地区SO2的季节变化

由于受气象条件、化学过程和人为排放的季节性影响,大气中SO2呈现出明显的季节变化.图3显示了中国区域PBL SO2柱含量的月变化特征,柱状图是指相同月份的平均值.误差棒为变异系数,是利用不同年相同月份(2005~2016年)数据进行计算的结果.中国区域SO2月度变化明显,呈V字形分布,最小值和最大值分别出现在7和12月,多年平均值大约分别为0.246和0.404DU.12月高浓度的原因主要是在秋冬季节采暖期,矿物燃烧排放的SO2较高.特别是在北方地区,冬季高值主要是由于冬季人为燃煤取暖和工业排放的贡献.而且冬季气象条件(如光照和温度)不利于SO2的化学转化,以及气粒转换(SO2易被氧化,转化为硫酸盐颗粒)的转换率受到低温低湿抑制等[17-19].SO2污染物可以长时间留存在大气中,从图4中冬季的浓度以及空间分布也可以看出这个特点.7月低浓度的原因除了人为排放减少外,夏季的气候特征也是主要的原因,雨季从4月份开始,在6~9月,夏季由于雨水增多,大气湿度和温度相对较高,气粒转化率较高,较大的转化成硫酸盐气溶胶,通过降雨和沉降作用,污染物在大气中存留时间相对短,很大程度地减少了近地面SO2浓度[2].强烈的人为活动和各种自然因素等多种原因的共同作用导致了PBL SO2浓度的年内变化特点.

由图3也可以看出,一年中春季和秋季SO2浓度相同月份波动较小.在浓度最高的冬季和最低的夏季,SO2浓度波动较大.在6月份,波动较大,变异系数为0.098.而在3和10月SO2的波动比较小,较为稳定,变异系数约分别为0.056和0.052.主要的原因是大气状况比较稳定,受高压天气系统控制,常出现天高云淡的天气现象,而且湿度较低,温度较高,不需要燃煤取暖,人为活动排放的SO2较少.东、西部地区SO2的季节变化差异明显,东部地区季节变化大.而西部地区SO2浓度季节变化并不明显,明显低于东部地区,这主要是由于西部地区人烟稀少,人为活动少,大气中的SO2主要贡献来自于自然排放源.

图3 2005~2016年中国多年月平均PBL SO2柱含量的变化特征

图4 2005~2016年中国多年季节平均PBL SO2柱含量的空间分布特征(DU)

2.3 中国大陆地区PBL SO2的空间特征

2.3.1 空间分布特征 由于不同区域经济发展和人为活动特点不一致,SO2在不同区域的排放不一致,全国SO2在空间分布上呈现明显的空间分异特征.地域分布上与经济发展和人口密度有较好的一致性,这反映了SO2柱含量与人为活动密切相关.从图5中可以看出中国区域SO2污染严重的高值区主要出现在京津冀鲁环渤海地区、关中平原(山西省和陕西省)、河南省大部分地区、四川盆地、长江三角洲地区和珠江三角洲.最大的SO2柱含量值可达1.1DU以上.京津冀鲁环渤海的高值区已经延伸到长江三角洲地区,有向南延伸和珠江三角洲连在一起的趋势,这些地区均为人口密集、工农业较发达、人类活动剧烈的地区,由于城市化和经济的快速发展,导致人为SO2的排放较高,特别是来自工业活动的煤、油、天然气等矿物燃烧.燃煤过程中同时释放SO2进入到大气中.这可能是这些地区SO2偏高的主要排放源.

图5 2005~2016年中国多年平均PBL SO2柱含量的空间分布特征(DU)

图6 2005~2016年中国多年月平均PBL SO2柱含量变异系数的空间分布特征

图7 2005~2016年中国PBL SO2柱含量线性回归分析的空间分布特征(DU)

图8 2005~2016年中国PBL SO2柱含量变化百分比的空间分布特征

高浓度SO2数值在一定程度上反映出当地的工业排放量,此外,SO2的浓度与当地工业活动强度、气象条件和局地地形等因素密切相关.在四川盆地地区SO2出现次高值区,PBL SO2柱含量值约为0.65DU,该地区也是人为活动比较强烈的地区,此外,独特的地形和天气特征也是影响高值的重要原因.独特地形和天气特征,使得SO2不易扩散,形成SO2浓度较高的区域.自然源和人为源作用对SO2浓度的时间变化和空间分布影响规律不同.东部地区人为排放占支配地位,而在中西部人类活动相对较弱的地区SO2的自然源占主要地位,广大的西部和北部地区人为活动影响较小,SO2浓度呈现背景值特征,多年平均的PBL SO2浓度大约为0.2DU.

图6为2005~2016年年平均SO2变异系数的空间分布特征,它是利用相同空间位置上不同时间(年平均)的数据进行计算的结果.从图6也可以看出不同地区人为排放的SO2时间上变化不一致,呈现明显的空间差异.一年四季的变化量最大的区域出现在四川盆地和珠江三角洲,变异系数约为0.4;在山东半岛与长江三角洲地区,由于SO2的浓度较高,变异系数较高,这些地区反映了人为活动对SO2变化的景响较大;在青藏高原和西北地区,人类活动影响较小,SO2浓度较低,呈现背景值特征,一年四季的变化量也较小,多年平均的SO2变异系数约在0.05DU的水平.SO2柱含量体现了大气本底的特征.

2.3.2 SO2的线性增长在空间上的分布特征 由于不同区域经济的发展水平不同和人为活动特点不一致,SO2在不同空间上的变化趋势也呈现明显的差异.从图7、8中可以看出,不同的空间位置变化趋势不一致.变化绝对量的范围在-0.70~0.15DU之间;百分比范围大约在-70%~70%之间.负值为下降趋势,正值为增长趋势.

中国区域PBL SO2出现减少的地区主要是在高值区,如四川盆地、京津冀鲁等地区、关中平原、长江中下游和珠江三角洲.减幅最大的是四川盆地和珠江三角洲,四川盆地2005年(区域平均约为0.9DU)~2016年(区域平均约为0.35DU)约减少了0.55DU(约减少61%);珠江三角洲2005年(区域平均约为0.75DU)~2016年(区域平均约为0.30DU)约减少了0.45DU(约减少61%).另一个高值区京津冀鲁等地边界层SO2柱含量从2005年(区域平均约为1.05DU)~2016年(区域平均约为0.6DU)约减少了0.45DU(约减少43%).这反映了12a来这些地区人为排放的SO2出现了较大幅度的减少.主要归因于国家节能减排政策的实施,及对火电厂等SO2高排放企业硫排放控制措施的大力推进[20],从2007年极值后,中国硫排放量出现下降,尤其是中国西南、华南、华中和环渤海等SO2及酸雨控制区的硫污染的大力控制,这些地区的SO2柱含量出现明显的下降.SO2柱含量出现增长的地区主要是西部和北部地区,从西藏、新疆、内蒙古到东北等区域,最大增长为0.15DU.出现增长的区域较广,但是增长量较小,反映出由于经济高速发展阶段人为活动排放的SO2还在持续增长.

3 结论

3.1 从长时间尺度上,PBL SO2柱含量呈现明显的下降趋势,2005年中国区域年平均PBL SO2柱含量为0.317DU,2016年为0.276DU,减少了0.041DU,即2005~2016年每年大约递减1.5%.SO2柱含量呈现明显的周期变化特征.冬季浓度较高,夏季较低,最小值和最大值分别出现在7和12月,分别为0.246和0.404DU.小波系数显示了SO2的变化在10个月的尺度水平上存在明显的主振荡周期.在3和10月,变异系数分别为0.056和0.052,反映出SO2在这时间的波动较小.

3.2 中国区域SO2污染严重的高值区主要出现在京津冀鲁环渤海地区、关中平原(山西省和陕西省)、河南省大部分地区、四川盆地、长江三角洲地区和珠江三角洲.最大的SO2柱含量值可达1.1DU以上.京津冀鲁环渤海的高值区已经延伸到长江三角洲地区,有向南延伸和珠江三角洲连在一起的趋势;在青藏高原和西北地区,人为活动影响较小,SO2浓度较低,多年平均的SO2大约为0.05DU,一年四季的变化量也较小, SO2柱含量体现了大气本底的特征.

3.3 中国区域PBL SO2变化趋势在空间分布上存在明显的差异,不同的区域变化趋势不一致.变化的范围在-0.75~0.15DU之间.PBL SO2出现减少的地区主要是在高值区,如京津冀鲁环勃海地区、关中平原、四川盆地,长江中下游和珠江三角洲.四川盆地2005年(区域平均约为0.9DU)~2016年(区域平均约为0.35DU)大约减少了0.55DU(约减少61%);珠江三角洲2005年(区域平均约为0.75DU)~2016年(区域平均约为0.30DU)约减少了0.45DU(约减少61%);高值区的京津冀鲁环勃海地区大气边界层SO2柱含量从2005年(区域平均约为1.05DU)~2016年(区域平均约为0.6DU)大约减少了0.45DU(约减少43%).反映出这些地区的人为排放有所减少,节能减排措施的实施减少了SO2的排放.

[1] Krotkov N A, McClure B, Dickerson R R, et al. Validation of SO2retrievals from the ozone monitoring instrument (OMI) over NE China [J]. Journal of Geophysical Research Atmospheres, 2008,113(D16): 16-40.

[2] Krueger A J, Krotkov N A, Yang K, et al. Applications of satellite- based sulfur dioxide monitoring [J]. IEEE Journal of Selected Topics in Applied Earth Observations and Remote Sensing, 2010,2(4):293- 298.

[3] Krueger A J. Sighting of El chichón sulfur dioxide clouds with the nimbus 7total ozone mapping spectrometer [J]. Science, 1983, 220(4604):1377-1379.

[4] Mellqvist J, Rosén A. DOAS for flue gas monitoring-II. Deviations from the Beer-Lambert law for the U.V./visible absorption spectra of NO, NO2, SO2and NH3[J]. Journal of Quantitative Spectroscopy and Radiative Transfer, 1996,56(2):225-240.

[5] Eisinger M, Burrows J P. Tropospheric sulfur dioxide observed by the ERS-2GOME instrument [J]. Geophys. Res. Lett., 1998,25(22):4177- 4180.

[6] Piters A J M, Bramstedt K, Lambert J C, et al. Overview of SCIAMACHY validation: 2002-2004 [J]. Atmospheric Chemistry & Physics, 2006,6(1):127-148.

[7] Chance K. OMI Algorithm Theoretical Basis Document, Volume IV: OMI Trace Gas Algorithms [M]. USA: NASA, ATBD-OMI-04, Version 2.0, 2002.

[8] Levelt P F. 2002. OMI Algorithm Theoretical Basis Document, Volume I: OMI Instrument, Level 0-1b processor, Calibration & Operations [M]. USA:NASA, ATBD-OMI-01, Version 1.1, 2002.

[9] Richter A, Wittrock F, Heckel A, el al. SCIAMACHY Measurements of tropospheric SO2[C]. Cospar Scientific Assembly, 2006, 36th COSPAR Scientific Assembly, in Beijing, China.

[10] 康重阳,赵 军,宋国富,等.基于OMI数据中国大气边界层SO2空间格局[J]. 中国环境科学, 2018,38(2):435-443.

[11] ZhangX, GeffenJ V, LiaoH, et al. Spatiotemporal variations of tropospheric SO2over China by SCIAMACHY observations during 2004-2009 [J]. Atmospheric Environment, 2012,60(11):238-246.

[12] 闫欢欢,张兴赢,王维和.卫星遥感监测全球和中国区域污染气体NO2和SO2时空变化[J]. 科技导报, 2015,33(17):41-51.

[13] Levelt P F, Van den Oord G H J, Dobber M R, et al. The Ozone Monitoring Instrument [J]. IEEE Trans Geosci Remote Sens, 2006, 44(5):1093-1101.

[14] Carn S A, Krueger A J, Krotkov N A, et al. Sulfur dioxide emissions from Peruvian copper smelters detected by the Ozone Monitoring Instrument [J]. Geophys. Res. Lett., 2007,34(9):1093-1101.

[15] Li C, Zhang Q, Krotkov N A, et al. Recent large reduction in sulfur dioxide emissions from Chinese power plants observed by the Ozone Monitoring Instrument [J]. Geophysical Research Letters, 2010,37(8): 292-305.

[16] 闫欢欢,陈良富,陶金花,等.珠江三角洲地区SO2浓度卫星遥感长时间序列监测[J]. 遥感学报, 2012,16(2):390-404.

[17] 王体健,闵锦忠,孙照渤,等.中国地区硫酸盐气溶胶的分布特征[J]. 气候与环境研究, 2000,5(2):165-174.

[18] Khoder M I. Atmospheric conversion of sulfur dioxide to particulate sulfate and nitrogen dioxide to particulate nitrate and gaseous nitric acid in an urban area. Chemosphere, 2002,49(6):675-684.

[19] 朱 帅,颜 鹏,马建中.超大城市SO2排放对硫酸盐区域分布影响的观测与模拟[J]. 环境科学研究, 2009,22(1):7-15.

[20] 张慧明,王 娟.应用烟气脱硫技术控制燃煤工业锅炉SO2污染[J]. 电力科技与环保, 2006,22(1):13-16.

致谢：本研究数据来自美国戈达地球科学数据和信息服务中心(Goddard Earth Sciences Data and Information Services Center) ,在此表示感谢!

Trend of temporal and spatial variation of planetary boundary layer SO2over China from 2005 to 2016.

XIAO Zhong-yong*, ZHAO Bo-wei, CHEN Ya-wen, WANG Yi-lin, QIU Xiao-ying, XIE Yi-ning

(Schools of Science, Jimei University, Xiamen 361021, China)., 2018,38(10)：3621~3627

We analyzed the spatial distribution and variation trend of PBL SO2over China using the satellite retrieved data from the ozone monitoring instrument (OMI) sensor. In the long term scale, the SO2presented an obvious decline trend. The regional mean value has reduced 0.041DU (about 13.2%) from 2005 to 2016. The SO2showed an obvious periodic variation, the value was higher in winter and lower in summer. The smallest and largest value appeared in July and December with 0.246 and 0.404DU respectively. The wavelet analysis finding showed that the variation of SO2have primary period in 10months scale. In the spatial scale, there were 4 higher value regions over Circum-Bohai-Sea region, Sichuan Basin, Yangtze River Delta, and Pearl River Delta. The Largest value was up to 1.1DU over Bohai Rim Economic Zone. The higher value areas of the Circum-Bohai-Sea region in North China has been extended to the Yangtze River Delta region, with the southward extension to the Pearl River Delta. The SO2in the Sichuan Basin have higher values due to the influence of topography and weather characteristics. In the Tibetan Plateau and Northwest China, the SO2concentration was low, indicated the background value characteristics, the multi-yearly average SO2was about 0.05DU. There were obvious differences in the spatial distribution of variation trends of SO2over China. The range of variation was between -0.70 and 0.15DU. The gradual decreasing region of SO2appeared in high-value areas, such as Circum-Bohai-Sea region, Sichuan Basin, the Yangtze River and the Pearl River Delta. The largest reduction was about 61%, which reduced by about 0.55 and 0.45DU over Sichuan Basin and the Pearl River Delta from 2005 to 2016, respectively. The gradually increasing regions were mainly in the western and northern region, and the southeast coast excluding the Pearl River Delta. The maximum growth was about 0.15DU.

ozone monitoring instrument (OMI)；PBL SO2；linear increasing；satellite remote sensing

X511

A

1000-6923(2018)10-3621-07

肖钟湧(1979-),男,广东汕头人,副教授,博士,主要从事大气环境遥感研究.发表论文29篇.

2018-03-26

福建省教育厅科技项目(JA14183);潘金龙集美大学学科建设基金资助项目(ZC2013022);福建省科技厅项目(2017J01659)

* 责任作者, 副教授, zyxiao@jmu.edu.cn