某轻型汽油车国六排放后处理开发研究

丁蓉蓉，王量

（华晨汽车工程研究院动力总成部，辽宁 沈阳 110141）

前言

随着汽车保有量的增加，汽车所带来的环境污染的问题日益严重，2016年12月，国家环保部发布了轻型汽车国六排放法规，对汽车排放污染物制定了更为严格的要求。该法规引入全球统一的轻型车排放测试规程（WLTP）替代原有国五的 NEDC排放测试循环，对气体污染物限值降低了近50%的同时还增加了对颗粒物PN排放的测试要求，2020年7月1日以后，所有车型都需要满足PN在6.0×1011个/km以下；劣化系数也引入加法和乘法两种方式；法规引入了实际驾驶循环排放测试的要求，排放耐久里程国 VIb 增加到20万公里；对OBD诊断要求也进行了加严。未来的动态行驶工况和 RDE要求会导致车辆行驶时频繁的浓一稀混合气和稀一浓混合气转换。因此，要求催化器具有较高的动态储氧能力(OSC)，以避免排气稀燃带来的NOx的超标。最后，为符合现有的车载诊断(OBD)法规，催化器必须在整个寿命期内保持合理的储氧能力[1]。因此，应对国六，对排气后处理装置的开发提出更为严峻的挑战，需要更为可靠的催化器满足排放的所有要求，需要催化器在较宽的空燃比窗口内气体污染物有较高的转化效率，同时催化器应具有合适的储氧量满足 OBD诊断的要求以及具有合适的排气背压以保证燃油经济性的要求。

1 国六排放法规对汽油车后处理系统的影响分析

目前搭载到轻型汽油车上的发动机主要包括以下三种：自然吸气发动机（PFI）、涡轮增压发动机发动机（MPI）和缸内直喷发动机（GDI）。就现有的发动机PN排放摸底情况的统计资料来看，满足国V排放法规的MPI发动机的PN水平在 3x1011～9x1011个/km，GDI发动机 PN 水平在 5x1011～3x1012个/km，部分PFI发动机的PN水平在3x1011～3.5x1012个/km。 颗粒物排放是个复杂的动态过程，主要由碳烟、来源于燃烧和机油的可溶性有机物、燃烧中S燃烧后生成的硫酸盐以及添加剂组成。发动机中颗粒物的排放主要是由于空气-燃油混合气不均匀导致燃烧不完全，在高温缺氧的条件下氧化裂解而形成。汽油机颗粒物的粒径比柴油机更小，对人类的危害更大。影响颗粒物排放的主要因素包括以下几方面：整车（驾驶技术、行驶阻力、换挡以及行驶工况），发动机（燃烧系统、标定控制策略、燃油组分润滑油以及冷却系统）。对于国VI排放，气体污染物最大的挑战是CO、NMHC以及颗粒物的排放。混合气过浓是产生CO的根本原因，电喷系统应尽可能的减少混合气加浓，优化发动机的设计以降低排气温度；优化进气系统；采用多孔喷油器，提高冷机阶段系统压力；HC排放主要在冷启动阶段，催化器起燃时间太长，燃烧不充分会导致HC排放较多。因此，应对轻型汽车国六，对于后处理系统来说，前级催化器载体体积加大是必要的，同时采用高目数薄壁载体增加气体反应的接触面积，优化催化剂涂层配方，满足气体污染物排放要求；增加GPF（汽油机颗粒捕集器）来解决颗粒物过高的问题。

表1 GPF主要布置形式

目前GPF的布置形式主要有紧耦合和底盘式两种，根据是否带涂层也细分为带涂覆和不带涂覆两大类，涂覆的GPF也称之为四元催化剂，即处理颗粒物的同时也具备三元催化剂的作用；不涂覆的GPF只具备处理颗粒物的能力，GPF同时也具有一定的消声作用，对于加装GPF的排气系统也可以适当调整消声器的容积。具体布置形式参见表1。而加装GPF的同时，需要考虑GPF的过滤效率，排气背压以及GPF的再生控制。由于GPF再生的温度在600℃左右，带涂层GPF再生温度在450℃，因此，GPF布置的时候需要考虑位置尽可能靠近前催化器，使得油气更好的混合，改善PN排放。

2 催化器技术方案设计与验证

文章是以某轻型汽油车匹配缸内直喷发动机项目后处理系统开发为研究对象来进行分析研究,开发目标是满足国 VI b法规要求。

2.1 后处理布置

为合理布置后处理，需要了解车型的基本信息：车重、发动机排量、车型信息、发动机原始排放、催化器布置位置、排放标准等，本文研究的车型匹配的是一款1.8L缸内直喷发动机，发动机原始排放水平如下：HC:1.3g/km；NOx：2.7g/km；CO:6.5g/km；PN：3.5×1012个/km。

为满足国六排放法规的要求，三元催化剂体积选择通常按发动机排量的 0.8～1倍，GPF体积按发动机排量 0.9～1.3倍来布置，根据本研究车型的实际情况，布置紧耦合三元催化器，底盘式GPF，布置示意图参见图1。通过对发动机原排的水平来看，GPF需要达到85%以上的捕集效率。

图1 后处理布置示意图

2.2 后处理系统选型策略

从后处理选型角度来说，根据排放法规的相关要求，不仅要考虑新鲜排放，同时16万公里或者20万公里后的排放都需要满足法规的要求。若仅考虑新鲜催化剂满足排放要求为标准，会导致经过法规要求的耐久性里程后仍然无法满足法规要求，会增加贵金属用量，影响开发周期以及增加成本。

2.2.1 催化器老化方法介绍

从开发角度而言，希望用于标定的催化器 尽可能的接近实车的老化状态。老化催化器的制备方法主要有以下几种：马弗炉老化、发动机台架老化和实车老化。马弗炉老化只能模拟催化剂在富氧高温条件下的老化，对于油品及添加剂、润滑油中的P、S、Mn等对催化剂寿命的影响无法模拟；实车老化是在跑道、道路或底盘测功机上进行的老化，而进行16万耐久性试验需要6～8个月的时间，周期长而且费用高，因此发动机台架快速老化备受各大主机厂的关注，发动机台架老化可以更为有效的模拟整车实际老化，周期约为一个月，因此在开发初期采用台架老化催化器进行排放摸底对催化剂选型具有重大指导意义。

选择合适的台架老化循环对产品开发具有重要意义，常见的台架老化循环主要有以下几种：四工况台架老化，断油老化以及SBC（标准台架老化循环）等。国内多采用四工况台架老化，台架老化时间的计算可以根据阿仑尼乌斯公式计算得到，其原理是经历相同的变化，所需要的活化能是相同的，这样就可以通过较高的温度环境大大缩短达到相同老化状态所需要的时间；目前的老化时间计算方法是采集标准道路循环，根据此循环的温度分布，通过公式换算出台架老化循环所需要的时间，通常催化器入口温度在 875℃。德系主机厂多采用断油老化，即ZDAKW老化，目前可查到的具体老化方法资料较少。该老化方式是由德国汽车制造商协会排气中心指定的台架老化规程，根据可以查到的文献资料介绍显示，断油老化试验时，催化器的入口的排气平均温度达到950℃，能产生 1030℃的床温，因而会对储氧材料造成不可逆损坏和贵金属的明显烧结。采用的断油老化规程包括空燃比为1时的5分钟高温试验阶段和节气门关闭时的5分钟内5次断油氧化试验[8]。同时也有中毒试验。四工况台架老化方法可以模拟整车排放耐久里程的催化器使用性能，而断油老化可以模拟整车全寿命周期的催化器使用性能。

2.2.2 催化器选型技术方案研究

针对本文的研究对象，为选择最优最经济的技术方案，我们选取了四种方案进行选型，尝试是否可以不加GPF就可以满足排放要求，四种方案具体见表2。

表2 催化器选型技术方案

参与选型的催化器在一款指定的发动机上按照ZDAKW循环进行116.4h断油老化试验。ZDAKW中推荐的另外一项中毒试验则没有进行。GPF的耐久失效包括了物理失效、热失效和化学中毒三种，其中物理失效起主导作用，而目前GPF的老化方式暂不明了，因此，本研究的选型基本思路是采用发动机台架老化的催化器与新鲜的GPF组合进行整车WLTP排放试验对比选型。

2.3 排放测试结果分析

为了选择最优的技术方案，我们设计了四种不同的技术方案，方案1为高贵金属用量TWC方案；方案2为低贵金属用量TWC方案；方案3为低贵金属用量TWC方案+低贵金属用量GPF方案；方案4为低贵金属用量TWC方案+高贵金属用量GPF方案。将以上4种不同方案组合装配到整车上，进行WLTP排放测试，测试结果见图2。图2中蓝线为排放限值的 80%，红线为排放限值的 100%；从图中可以看出，对于方案1和方案2，气体污染物排放满足要求，PN严重超标；方案3和方案4，气体污染物排放和PN均可以满足要求，但是方案3和方案4对比来看，方案4的NOx排放水平比方案3低25%左右，PN在限值的100%以内，考虑到耐久方面以及成本方面的影响，方案4为最优选择，即低贵金属用量TWC方案+高贵金属用量GPF方案。

图2 四种催化器选型技术方案排放结果对比

3 催化器诊断的验证

3.1 催化器诊断方法

对于后处理系统的开发，不仅要考虑排气污染物是否达标，同时也需要考虑后处理是否满足催化器诊断的相关要求。现阶段的电喷系统在三元催化器的前后分别装有两个氧传感器，即：前氧传感器和后氧传感器，前氧传感器是用来实现对混合气的闭环控制，后氧传感器是用来对前氧传感器信号进行修正，通过比较前氧传感器与后氧传感器信号的差别来实现对催化器老化的诊断。

目前的研究发现催化器对气体排放污染物的净化能力与催化器的储氧能力（OSC：Oxygen Storage Capacity）有一定的非线性关系，催化器的储氧量是是催化器劣化的重要表征，催化器 OBD系统是基于此原理来实现催化器的在线诊断功能，催化器本身的储氧能力使得它具备在富氧时储存氧气而在贫氧时释放氧气的自动调节功能，催化器的储氧量较高时，其储氧能力强，对氧含量调节能力强，因而催化器后的空燃比振动幅度很小，而当催化器随着使用逐渐劣化，其对氧含量的调节能力越来越差，反应在后氧传感器则是后氧传感器测得的空燃比振动增大，其振幅逐渐接近于前氧传感器。通过对前后氧传感器信号的变化监测，可以实时判断催化器储氧能力的劣化情况。

目前催化器诊断正是基于催化器劣化和储氧量劣化之间的非线性关系作为标定的依据，催化器的诊断方法主要有两种：振幅法和储氧量法。为了保证催化器诊断不误诊断，漏诊断，无论是振幅法还是储氧量法对催化器诊断的条件都有严苛的要求。振幅法是被动监测，通过前氧传感器产生的控制信号对催化器的后氧传感器信号进行预测，将实际的后氧传感器信号振幅平均值与预测的后氧传感器的振幅平均值进行比较，并将其差值对时间进行平均，得到催化器的老化因子，当计算出的老化因子大于给定的阀值时，系统即会判定催化器已经老化，并将催化器故障记入故障内存。储氧量法是是主动监测，在诊断工况下，储氧量法通过改变空燃比（加浓、减稀）观测后氧传感器对空燃比的反应时间，同时根据测得进气量，过量空气系数等参数计算储氧量值，如果小于阀值系统即会判定催化器已经老化，并将催化器故障记入故障内存。

3.2 临界催化器的验证与制备

临界催化器（Borderline Catalyst）是催化器诊断标定的重要零部件，其稳定性和性能直接关系到相关诊断阀值的标定，老化不足的临界催化器使得标定阀值过小，车辆实际使用过程中容易点亮故障灯，消费者投诉增多；而老化过度的临界催化器使得标定阀值过大，车辆使用时无法及时报出催化器故障，国家权利机关会勒令整车厂将车辆召回。因此，一套性能满足标定要求且性能稳定的临界催化器对催化器诊断标定非常重要。

临界催化器需要要满足 OBD排放限值的同时需要满足储氧量的要求，最符合实际最理想的方法是实车老化获得，但是在正常情况下，催化剂达到临界状态时，至少也要在30万公里以上的里程。由于时间和成本等因素的限制，临界催化器不可能由实车老化来完成。合格的临界催化器应适当老化、且老化方法尽量与车辆实际老化过程吻合。目前国内外制备临界催化器的基本方式是通过模拟实车老化方式对催化器进行快速老化，主要方法有发动机台架老化、炉子热老化、燃烧器老化、水热老化等。发动机台架老化成本高周期长；炉子热老化的周期短且费用低，催化剂具有还原性；水热老化国内的设备资源少，经验积累的要求较高；中毒老化经常会与炉子老化相结合，但是中毒程度要求较高。近年来，大多数国内主机厂均采用炉子热老化来制备临界催化器，德系主机厂多采用水热老化方法来制备临界催化器；通常临界催化器的制备需要多轮制备才能满足开发要求，之后也衍生出切割或者嫁接载体的方法来制备合格的临界催化器。

本文研究对象的车型采用炉子热老化的方法来制备临界催化器，根据涂层的特性选用合适的温度进行适当的老化；采用储氧量法进行催化器诊断。储氧量法催化器诊断对临界催化器的要求如下：整车 WLTP排放循环的排放污染物为OBD限值的80%～120%；临界催化器的储氧量与老化催化器的储氧量有明显的区分，老化催化器的储氧量应为临界催化器储氧量的3倍或者5倍以上；临界催化器的储氧量应具有稳定性和一致性。因此，我们对本研究的车型分别装载新鲜、临界、老化催化器进行整车WLTP排放测试，新鲜件的储氧量775mg，老化件的储氧量293mg，临界件的储氧量31mg；满足催化器诊断的相关要求。储氧量对比图如图3所示。

图3 新鲜、老化、临界催化器储氧量测试结果对比

4 结论

本文首先根据国六排放法规的要求，分析应对法规的后处理布置方案策略，再以某轻型汽车匹配缸内直喷发动机的后处理系统开发为研究对象，通过对不同催化器与GPF组合方案的排放摸底对比来选择最优满足国六法规的后处理技术方案，对于缸内直喷发动机满足国六需要采用TWC+带涂覆的GPF。同时也对临界催化器的开发进行了验证，需要开发具备稳定性能的临界催化器来满足催化器诊断的相关要求，这也意味着对涂层厂有了更高的开发要求。GPF如何进行老化应是未来需要关注的重要方面。

参考文献

[1] Jan Schoenhaber,Joerg Michael Richter,Joel Despres, Marcus Schmidt,Stephanie Spiess, and Martin Roesch,Advanced TWC Technology to Cover Future Emission Legislations[C], SAE Paper 2015-0l-0999.

[2] 国家环保局,国家质量监督检验局.GB18352.6-2016.轻型汽车污染物排放限值及测量方法（中国第六阶段）[S]中国环境科学出版社,2016.

[3] 靳福泉.阿累尼乌斯方程探讨[J].大学化学,2007,22（5）:45-53.[4] 车用催化转化器快速老化试验方法对比分析[J].业红玲.蚌埠学院学报. 2013(02) .

[5] 帅石金.等,缸内直喷汽油机微粒排放特性的试验研究[J].汽车安全与节能学报, 2014, 5(3):304-310.

[6] 邓乃上,袁忠庄,任亚为,陈国星,路汉文.三效催化器失效被动式监测策略及标定方法[A]..2015中国汽车工程学会年会论文集（Volume1）[C]. 2015.

[7] 单津辉等.轻型汽油车EU6法规分析及发动机管理系统技术对策的研究[J].上海汽车,2014(10):51-55,59.

[8] Jan Schoenhaber,满足未来排放法规的先进三元催化器技术[J].国外内燃机,2016（5）:49-55.