2002—2016年北京市PM10浓度时间变化特征

史 宇，安国安，孙 媛，温丽丽，张凤英

1.中国环境监测总站,国家环境保护环境监测质量控制重点实验室，北京 100012 2.河南省环境监测中心,河南 郑州 450004 3.环境保护部环境规划院,北京 100012

大气中存在的各种固态和液态颗粒状物质总称为大气颗粒物[1]，因其富集有毒有害物质及微生物会危害人体健康而被称之为颗粒物污染[2]。颗粒物污染还有降低大气能见度[3-4]、减少区域降水[5]、降低农作物产量[6]以及影响交通运输和人民生活等危害[7]。进入21世纪后，随着工业化和城市化的快速发展，大气颗粒物已成为影响中国城市空气质量的首要污染物[8]，颗粒物污染问题也成为当今环境领域研究的热点[9]。通过对大气颗粒物浓度随时间变化的分析，可以深入了解颗粒物污染的来源、变化规律及影响因素，从而采取有针对性的措施[10]。

北京是中国的政治和文化中心，也是经济最为发达的特大型城市之一。近年来，北京市的颗粒物污染问题引起了社会的极大关注。在对北京市颗粒物浓度时间变化的研究中，不同尺度上都有一定的研究成果。北京市典型颗粒物污染过程中PM10、PM2.5的浓度随时间变化呈现出快速积累、迅速消散、持续时间不定的规律；24 h的颗粒物浓度分布显示，夜间浓度普遍高于白天[11-12]；颗粒物浓度季节性比对显示[13-15]，冬春季浓度较高，秋季次之，夏季最低，季节性差异较明显。由于难以获取长期不间断的定点监测数据，跨越多年的长时间序列研究较少，且已有的研究中也有着精度不够、时序过短、方法单一等缺憾[10,16-17]。

研究以北京市国控监测站点的PM10日均浓度序列数据为基础，采用小波分析、Mann-Kendall检验、滑动t检验等分析方法相结合，分析北京市PM10浓度随时间变化的周期性、趋势性和突变性，以揭示PM10浓度随时间变化的多尺度特征，为北京市大气颗粒物监测和污染防治提供参考。

1 实验部分

1.1 数据来源

研究所用全部环境监测数据来自中国环境监测总站国家空气质量监测网数据库，包括北京市全部国控空气质量监测站点测得的PM10浓度日均值。北京市的PM10监测从2000年6月开展，2002年以后基本能够保证监测数据的连续性，因此研究所用数据时间段确定为2002年1月1日至2016年12月31日，累计15 a共5 475 d的时间序列数据。北京市的国控监测站点布设在建成区和部分城郊区县，基本能够反映全市污染水平，站点数量在2002—2008年为8个，2009—2016年为12个。研究中的气象数据来自中国气象数据网(http://data.cma.cn/)共享的中国地面国际交换站数据，利用北京市大兴站的数据反映气象背景情况。

1.2 小波分析法

小波变换是一种时间-频率的局域变换，能有效地从信号中提取信息，并通过伸缩和平移等功能对函数或信号进行多尺度细化分析，小波分析法是研究不同时间尺度、非静态时间序列演变规律的有效工具。研究选择常用的Morlet小波，能有效地辨识随机波动和周期性[18-22]。其解析形式为

式中:C为常数，研究中原始时间序列数据的间隔为1 d，因此初始尺度和尺度间隔参数选取1(即1 d)为判断序列的主周期，按照公式(2)进行小波方差检验:

式中：Wp(a)为小波方差，Wf(a,b)为小波系数。小波方差反映了能量随尺度a的分布，能够反映各种时间周期尺度的相对扰动强度，通过小波方差图可以准确检验出起主要作用的周期尺度。

1.3 Mann-Kendall 检验法

基于秩的Mann-Kendall(M-K)统计检验法适用于非正态分布的时间序列数据，不会受到少量异常数据的干扰[23-24]，已经被广泛应用在降水、气温、径流等时间序列数据的长期变化趋势分析以及突变性检测等。

对于时间序列Xt，构造一秩序列ri，表示xi>xj(1≤j≤i)的样本累计数，定义sk为

式中：sk均值与方差分别为E(sk)=k(k-1)/4，var(sk)=k(k-1) (2k+5)/72 (2≤k≤n)。在时间序列随机独立的假定下，定义统计量：

式中：UF1=0。按时间序列Xt逆序xn，xn-1，…，x1，同时使UBk=-UFk，k=n，n-1，…，1，UB1=0，重复以上过程。给定α=0.05的显著性水平，u0.05=±1.96，将UFk和UBk曲线和±1.96上下2条临界线绘制在图中。若UFk>0，表明序列呈上升趋势；若UFk<0，表明序列呈下降趋势。当2条曲线超过临界线时，表明呈显著上升或下降的趋势。如果2条曲线相交于临界线之间，则认为交点对应的时刻即为突变开始的时间[25]。

1.4 滑动t检验法

滑动t检验是通过考察2组样本平均值的差异是否显著来检验突变的一种统计方法。对处于某一时间序列的2段子序列，在假设他们所服从的正态母体方差相等的条件下，如果他们的均值差异(用统计量t来度量)超过了一定的显著性水平，则可以认为2个均值发生突变[7,26-27]。

其中：

则t服从自由度为n1+n2-2的t分布。

2 结果分析

2.1 变化周期分析

2002年1月1日—2016年12月31日，北京市PM10日均浓度变化情况见图1。

图1 2002—2016年北京市PM10日均值序列Fig.1 Daily average PM10 concentration sequence during 2002-2016 in Beijing

受污染源排放强度及气象条件等因素的综合作用，PM10浓度日均值信号是非稳定的，呈现出混沌性，具有非线性和多时间尺度特性。从研究期各月PM10浓度均值上看(图2)，在4月左右出现第1个波峰，8月左右出现波谷，11、12月出现第2个波峰，次年1、2月又出现波谷。在准1 a(365 d)内含有一个完整长周期和半个短周期，而具体各个年度的情况又有所差异，难以简单判定PM10浓度变化的周期性，需要借助小波变换工具进行多尺度变换后判定主要周期。

北京市PM10日均浓度序列的Morlet小波变换系数等值线如图3所示。由图3可以看出PM10日均浓度序列在不同时间尺度上的周期性振荡特征，小波系数越大，对应的PM10污染就越严重，反之亦然。在同样的时间尺度上，等值线图表现出的周期振荡特征较为接近，则表明在该时间尺度上的周期及其变化规律相对一致[20]。可见，北京市的PM10浓度时序变化在多个时间尺度上表现出了一定的周期性。

图2 2002—2016年北京市PM10月均浓度变化Fig.2 Monthly average changes of PM10 concentration during 2002-2016 in Beijing

图3 小波系数等值线图Fig.3 The contour plots of wavelet coefficient

小波方差图能反映时间序列中所包含的各种尺度(周期)的波动及其强弱(能量大小)随尺度变化的特性，借助小波方差曲线图可更精确的判定北京市PM10日均值序列的周期性特征。从各种尺度扰动的相对强度中，最大峰值处的尺度称为该时间序列的主要时间尺度，用以反映时间序列的主要周期[22]。小波方差随时间尺度的变化如图4所示。由图4可以看出，曲线较为清晰的呈现3个主要峰值，最大峰值在300 d左右，第2个峰值在150 d左右，第3个峰值在60 d左右。因此，可认为北京市2002—2016年的PM10日均值变化具有300 d左右的主周期和150 d左右的次周期。研究得出的300 d主周期与鲁凤等[20]和王海鹏等[21]对上海市的PM10和兰州市的空气污染指数(API)的时序变化研究结果基本相同。可见，在国内不同城市的颗粒物污染周期性规律较为一致。

图4 小波方差变化图Fig.4 Wavelet variance variation curve

2.2 不同周期变化特征分析

分别在准1 a(365 d)、主周期(300 d)、次周期(150 d)、2个月(60 d)和1个月(30 d)5个时间尺度上对北京市PM10日均值变化序列进行Morlet小波变换，得到小波系数曲线图(图5)。

图5 不同尺度下PM10浓度的小波系数Fig.5 Wavelet coefficient of PM10 concentration in different time scales

从图5可见，在准1 a时间尺度上(365 d)，北京市PM10序列表现出高低反复的周期性震荡特征。总体来看，春季PM10污染最重，冬季次之，夏季较轻。其中，2002、2006、2007、2013年振幅较大，其他年份振幅较小，峰值差异不大。在主周期(300 d)尺度上，总体变化规律与准1 a尺度相似，但周期性最为明显，小波系数变化曲线更近似于正弦曲线，在1 a内呈现出规律的“V”型曲线特征，年初和年末为高点，年中为低谷。在次周期(150 d)尺度上，1 a内变化呈现双峰单谷曲线形态，谷底同样在夏季，而双峰一般出现在每年的3、4、10、11月。在2个月(60 d)尺度上曲线震荡周期较短、频率较高，污染严重程度主要反映到振幅大小上。总体上看，2003、2005、2006、2011、2015和2016年元旦前后的1～2个周期振幅较大，2002和2008年春季振幅较大。在1个月(30 d)时间尺度上，曲线震荡周期更短、频率更高，其振幅变化更适合反映短期的变化趋势。

2.3 变化趋势分析

计算北京市2002—2016年的PM10年均浓度距平值，变化趋势如图6所示。由图6可以看出，2002—2007年，PM10年均浓度在平均值以下；2008—2016年，PM10年均浓度在平均值以上。通过各年数值的线性回归可知，PM10年均浓度以平均每年约4 μg/m3的速率递减。

图6 PM10年均质量浓度距平变化情况Fig.6 Annual average PM10 concentration anomaly changes

对北京市2002—2016年的PM10月均浓度序列进行Mann-Kendall检验，结果如图7所示。由图7可以看出，整个统计时间段内统计量UF值基本都在0以下，UF值先在(0，-2)区间波动，2009年3月以后，UF值超过了0.05显著水平临界线(1.96)，并呈逐年下降趋势。这说明2002—2016年PM10浓度变化过程分为2个阶段：2009年之前呈波动变化，降低趋势不显著；2009年起呈显著降低趋势，PM10浓度快速降低，污染程度逐年减轻。

注：图中上下2条虚线为95%置信度检验线。图7 PM10浓度Mann-Kendall分析图Fig.7 Mann-Kendall statistic of PM10 concentration

2.4 突变点分析

研究利用Mann-Kendall突变检验方法(图7)和滑动t检验方法对北京市PM10月均浓度进行了突变分析。结果表明，2002—2016年，在±1.96临界线之间UF和UB出现了3个交点，分别是2006年3、9月和2009年1月。在2006年3、9月前后UF处于波动阶段，且t检验结果未达到显著水平，认定这2点不是突变点位。2009年1月以后，UF值基本呈单调下降趋势，在2009年3月以后，超过了-1.96临界线，且t检验结果达到0.05显著水平，因此认定2009年1月为北京市PM10浓度值降低的突变点。

3 讨论

3.1 季节周期性变化及影响因素

小波分析结果表明，北京市PM10日均浓度变化具有较典型的季节周期性，从不同周期小波分析的结果看，PM10浓度都是春季最高，冬季次高，夏季最低。夏季北京空气对流旺盛，6—8月降水量占全年的65.3%(图8)，污染物扩散和湿沉降条件好，大气颗粒物污染程度轻[17]。

图8 2002—2016年北京市降水量和相对湿度月均值变化Fig.8 Monthly average changes of precipitation and relative humidity during 2002-2016 in Beijing

春季盛行偏北风，研究期间，平均风速(2.38 m/s)为四季最高(图9)，湿度相对较小，加之地面解冻后地表植被覆盖条件差，易导致沙尘天气出现。地表的扬尘和跨境输送的沙尘等尘粒是春季PM10的主要来源[28]。冬季是北京的采暖季，煤炭等化石燃料燃烧量剧增，向空气中直接排放大量颗粒物，同时排放的SO2、NOx等物质在大气中也会转化生产二次气溶胶，加之冬季频现风速小、相对湿度大、近地层逆温的静稳天气不利于污染物的扩散，北京东部和南部的污染气团也经常随东南风输送至城区，都会导致灰霾污染过程出现。一次排放和二次生成的细颗粒物是冬季PM10的主要来源[29]。近几年受气候变化影响，冬季西北冷空气势弱，平均风速由2002—2006年的2.23 m/s下降至2012—2016年的2.03 m/s(图9)，静稳天气频率增加，灰霾污染问题逐渐凸显，2013年以后，冬季的PM10浓度已经接近甚至超过了春季水平。

图9 2002—2016年北京市风速季节变化Fig.9 Seasonal changes of wind speed during 2002-2016 in Beijing

3.2 年际变化趋势及影响因素

通过Mann-Kendall检验结合滑动t检验可以得出，北京市PM10浓度变化趋势大概分为2个阶段:2009年之前呈波动降低变化，但降低趋势不显著；2009年起呈显著降低趋势，2009年1月为浓度降低的突变点。

2002—2006年，北京市春季经常出现大风沙尘天气，2002、2006年最为频繁。从气象数据上看，2002—2006年，北京市平均风速达2.56 m/s，明显高于之后年份(图9)。强沙尘天气发生时PM10浓度可达到平时的数十倍乃至上百倍，对统计值的影响极大。因此，受沙尘天气等自然因素和奥运场馆及其他工程建设等人为因素影响，奥运会筹备时段PM10浓度呈现波动变化。同时，为保证2008年北京奥运会空气质量得到改善，北京市施行了多项治污减排措施，主要包括关停搬迁首钢、焦化厂等主要污染源企业；严控燃煤锅炉和燃煤散烧，天然气使用率大幅提升；大规模开展公共交通建设，提高汽车油品标准。这些措施的推行，都取得较好的短期和长期效果[30]。

自然和人为因素共同作用使2009年初成为北京市PM10浓度下降的突变点。2009年开始，受全球气候变化和西北山区森林覆盖率显著增加等因素影响，春季平均风速下降，沙尘天气出现频率明显降低。同时，随着“绿色奥运”环保红利持续释放，全社会环保意识逐渐形成，环境管理制度更趋健全，生态保护与建设成效明显，推行了关停污染企业、燃煤锅炉清洁能源改造、机动车摇号限行、淘汰老旧机动车等成效显著的措施，环境空气质量得到持续改善。

4 结论

1)通过Morlet小波分析发现，2002—2016年，北京市PM10日均浓度变化具有较典型的季节周期性，主周期为300 d左右，次周期为150 d左右。不同周期小波分析结果表明，PM10浓度春季最高，冬季次高，夏季最低。

2)总体上看，PM10年均浓度以平均每年约4 μg/m3的速率递减。通过Mann-Kendall检验可以得出，北京市PM10浓度变化趋势大概分为2个阶段：2009年以前呈波动变化，降低趋势不显著;2009年起呈显著降低趋势。

3)利用Mann-Kendall突变检验方法和滑动t检验方法进行了突变分析。结果表明，2009年1月为北京市PM10浓度降低的突变点。

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