珠江三角洲PM2.5和O3复合污染过程的数值模拟

赖安琪,陈晓阳,刘一鸣,江 明,王雪梅,魏晓琳,樊 琦*



珠江三角洲PM2.5和O3复合污染过程的数值模拟

赖安琪1,陈晓阳1,刘一鸣1,江 明2,王雪梅3,魏晓琳4,樊 琦1*

(1.中山大学大气科学学院,广东省气候变化与自然灾害研究重点实验室,广东广州 510275；2.广东省环境监测中心,广东广州 510335；3.暨南大学环境与气候研究院,广东广州 510632；4.深圳市气象局,广东深圳 518040)

利用WRF-Chem模式对2014年10月27日珠江三角洲一次高浓度PM2.5与O3复合污染过程的特征和形成机理进行数值模拟研究.污染发生时,珠三角受中高层高压脊和低层高压系统搭配形成的静稳天气控制,扩散条件不利.在地面偏东风影响下,主要的污染区域为珠三角西部地区(包括肇庆南部、佛山以及江门北部).数值模式的结果表明,肇庆南部和江门北部的高臭氧浓度源自气相化学过程,佛山的高臭氧浓度则来源于物理过程.高臭氧浓度区属于VOCs控制区,中心城区输送的人为源VOCs和江门本地排放的生物源VOCs促进了臭氧生成.高PM2.5浓度是由较高的起始浓度加上SO2和NO2的高转化率使二次无机盐大量生成造成的,其中硫酸盐浓度的增长主要来自局地生成,而硝酸盐浓度的升高则受区域输送影响较大.

珠江三角洲；WRF-Chem；复合污染

珠江三角洲是我国经济最发达、城市化水平最高的三大城市群之一,但与经济发展相伴随的区域性空气污染问题也随之出现[1].受独特的地理位置和气候条件影响,珠三角地区秋季静稳天气较多,空气污染物容易在近地面堆积形成污染,臭氧与颗粒物同时出现高浓度的现象时有发生[2-3].大气颗粒物和臭氧虽然属于不同类型的空气污染物,但两者在化学上紧密联系,具有共同的前体物NO和VOCs,当大气中前体物浓度发生变化时会引起复杂的非线性响应[4].而且两者存在着多种相互作用的途径,一类是基于光化学反应的相互作用,例如吸收性颗粒物会通过衰减紫外辐射抑制大气光化学反应,削弱臭氧的生成和积累[5-6].另一类是基于非均相反应的相互作用[7],例如NO2在颗粒物表面通过非均相反应产生的HONO,可进一步光解成OH自由基,由此导致的大气氧化性及颗粒物物化性质的改变,可能会促进臭氧和二次气溶胶的生成[8].而当这两种相互作用耦合时,其综合效应并非是两种相互作用单独产生效应的线性叠加[9].可见,颗粒物和臭氧之间存在错综复杂的关系,使分析以高颗粒物浓度和高臭氧浓度为特征的复合污染事件的形成机理较为困难.目前,国内对此类污染事件的研究多集中在污染物浓度特征和气象成因方面.李莉[10]对长三角区域性大气复合污染事件的研究发现,太阳辐射、温度和相对湿度是NO、VOC、O3和SOA相互转化过程中最重要的外部因素.王占山等[11]对北京夏季O3和PM2.5污染状况的分析结果表明,较高的起始浓度在不利气象条件下的积累和吸湿增长以及当天较大偏南风造成的区域传输可能是造成O3和PM2.5浓度同时达到中度污染的主要原因.而在珠江三角洲地区,针对高浓度颗粒物和臭氧复合污染的模拟研究尚不多见.

本研究采用WRF-Chem空气质量模式对2014年10月27日珠江三角洲一次高臭氧浓度与高颗粒物浓度的复合污染过程进行模拟分析,研究此次过程的污染特征和形成机理,以期为珠江三角洲制定合理有效的区域大气污染联防联控计划提供参考.

1 资料与方法

1.1 模式介绍与设置

WRF-Chem(Weather Research and Forecasting-Chemistry)模式是由美国国家大气研究中心(NOAA)、美国国家大气海洋局(NCAR)及美国西北太平洋国家实验室(PNNL)等单位共同开发的新一代区域大气化学传输模式[12].该模式包括微物理、积云对流过程、长短波辐射、大气边界层和陆面模式等多种物理参数化方案,同时还涉及气相化学机制、气溶胶机制、光解机制、液相化学及干湿沉降等,可以根据研究区域的实际情况选择适合的物理及化学参数化方案来开展气象和空气质量的数值模拟.模式最大的优点是气象模式与化学传输模式在时间和空间分辨率上完全耦合,实现了真正意义上的在线反馈[13].目前,WRF- Chem模式已被广泛应用于区域天气、气候以及大气污染的数值模拟与数值预报等领域.

本研究采用WRF-Chem模式3.5版本,使用兰伯特投影方式设置三重嵌套网格,如图1所示,网格中心点设置在广州(23.5°N,113.7°E),三重网格的水平格距分别是45,15,3km,格点数分别为99´99、106´91和151´136,垂直方向上设24层.研究重点分析第3重网格的模拟结果,其范围覆盖整个珠三角地区.本文参考相关研究方案设计,采用了Lin微物理化方案,RRTMG长波辐射方案,New Goddard短波辐射方案,Noah陆面过程方案以及YSU边界层方案,并在第3重网格中采用了单层城市冠层模式Urban Canopy Model (UCM).因第3重嵌套的网格水平分辨率达到3km,可以分辨出云尺度物理量,因此在第3重网格内不采用积云对流参数化方案.气相化学过程采用CBM-Z气相化学机制,它包含55种物质和134个化学反应[14].气溶胶过程采用包含了液相化学反应的MOSAIC气溶胶机制,考虑了有机碳、元素碳、硫酸盐、硝酸盐、铵盐、氯化物、钠盐和其它无机物这8类气溶胶成分[15].光化学反应过程所需要的光解率由在线的Fast-J方法计算[16].模拟时间为2014年10月23日00:00~10月28日23:00,其中前48h为启动时间.

WRF-Chem模式所需的气象场初始条件和边界条件采用每6h一次1°´1°的FNL再分析格点数据,化学初始条件和边界条件采用每6h一次的1.9°´2.5°的MOZART数据.模式第3重网格所用的人为源排放清单由华南理工大学郑君瑜教授提供,排放源覆盖了整个珠三角地区,排放物种主要包括BC、OC、PM2.5、PM10、NO、SO2、CO和VOCs[17].人为源排放量大的区域主要分布在工业较发达、能源消耗量大、人口密集的广州、佛山、东莞和深圳等中心城区,惠州、中山和肇庆等城市点源分布稀疏,总排放量不大.生物源排放清单由Model of Emissions of Gases and Aerosols from Nature(Megan)模式计算得到[18].

图1 WRF-Chem三重网格设置

1.2 观测资料与验证方法

利用广东省环境监测中心提供的珠三角各城市观测站点的逐小时污染物浓度数据以及珠三角自动气象监测站的逐时观测数据,对WRF- Chem模式的可靠性及模拟能力进行评估,评估的时间段为2014年10月25~29日.通过计算平均偏差(BIAS)、均方根误差(RMSE)、平均绝对误差(MAE)、吻合指数(IOA)和相关系数()等统计参数来验证模拟效果.其中BIAS反映模拟值与观测值的平均偏离程度,RMSE反映模拟值与观测值的偏离程度,MAE反映平均的绝对误差情况,这3个都是有量纲的统计量,它们越接近0,表明模拟效果越好.同时选择和IOA来表征模拟值与观测值变化趋势的吻合程度,它们越接近1,表明模拟效果越好.各统计参数的具体计算公式参考文献[19].

2 结果与讨论

2.1 模式验证

表1中,2m温度(T2)和2m相对湿度(RH2)的IOA指数都达到了0.99,而都超过了0.8,说明模式能较好地模拟出这段时间温度和相对湿度的演变规律.风速(WS10)的模拟效果没有温度和相对湿度好,但偏差和均方根误差较小.从表2可见,模式能较好的反映污染物浓度,PM2.5和O3浓度的模拟值与观测值的平均偏差仅有1.09, 8.77μg/m3,且PM2.5与O3的IOA都超过0.95,表明各污染物模拟值与观测值吻合程度较高.

表1 10月25~29日温度、相对湿度和风速模拟值和观测值的比较

注:T2为2m温度;RH2为2m相对湿度;WS10为10m风速.

表2 10月25~29日污染物浓度模拟值和观测值的比较(μg/m3)

从图2可见,模式模拟的O3与实测O3浓度值较为吻合,除了在中山站模式有一定程度的高估外,其余各站模式均有较好表现,准确反映了O3的浓度大小与变化趋势.模式对于PM2.5浓度值较低的情况下模拟结果较好,与实测值偏差不大,但模式对于PM2.5峰值的模拟能力稍差.10月27日,东莞和中山两地的PM2.5浓度达到了一个峰值,模式基本能抓住这一变化特征.不足的是,模式没能较好地捕捉到26日10:00左右出现在广州、东莞、中山等站点的浓度峰值.造成这种峰值低估的原因很可能是由于模式采用的MOSAIC气溶胶机制中对SOC的考虑还不够充分[20],使模式模拟的OC浓度偏低,从而导致PM2.5浓度的低估.

综上所述,WRF-Chem模式总体上能较好地反映实际大气情况,为之后的分析提供较可靠的气象场和污染物浓度结果.

2.2 天气形势分析

从500hPa高空天气形势(图略)看,10月27日,欧亚大陆中高纬为典型的两槽一脊型,两槽之间为弱脊,珠江三角洲地区位于东北亚大槽后,受纬向性的西风气流控制.850hPa高度上,珠三角位于高压脊后部,受脊内下沉气流影响.从东亚地面天气图来看,大陆冷高压主体位于我国北方,珠三角地区位于高压系统的底部,冷空气活动较弱.等压线在珠三角地区呈东北到西南走向,地面风场以偏东风为主,气压梯度力较小,风速偏低.受高压系统影响,珠三角天气晴好,27日地面气温较前几日有小幅升高,最高达到了31.5℃,与之相伴随的相对湿度也有所下降,最低只有32%.这种晴朗少云,高温低湿的环境有利于光化学反应的发生.总体来说,高层平直气流,中层高压脊控制和地面高压系统搭配形成的静稳天气形势,非常有利于污染物在对流层内积聚,形成污染.28日大陆冷高压逐渐减弱并东移出海,地面主导风转为东南风,将海上清洁的空气吹至珠三角地区,污染形势得到缓解.

2.3 污染特征分析

2014年10月27日,珠三角出现了大范围的空气污染过程.环境监测数据表明,位于佛山、江门和肇庆的11个站点出现了PM2.5和O3浓度共同超过国家环境质量标准[21]中污染物浓度限值二级标准的现象,即PM2.524h平均浓度超过75μg/m3,O3日最大8h平均浓度超过160μg/m3,表现为区域性的复合污染.超标站点中O3日最大8h浓度最高为266μg/m3,超出国家二级标准1.66倍.PM2.5日均浓度最高达到了146μg/m3,超标1.94倍.

图3 10月26~27日11个超标站点平均的PM2.5和O3浓度变化

图3中26日白天PM2.5质量浓度较低, 16:00PM2.5浓度开始上升,21:00PM2.5浓度增至150μg/m3左右,可见在污染发生前一日,PM2.5浓度已经有了一定的积累.27日高PM2.5浓度主要出现在00:00~10:00,小时浓度保持在140μg/m3以上,午后PM2.5浓度有所降低,日均浓度为101μg/m3.与PM2.5的日变化趋势相反,O3浓度高值出现在光照强的时段,夜间浓度明显减小.27日O3浓度较26日有显著增加,O3最大8h平均浓度为198μg/m3,时间段为13:00~20:00.

图4 WRF-Chem模拟的珠三角地区10月27日高浓度O3和PM2.5复合污染区域分布

由图4可知,此次高O3浓度和高PM2.5浓度复合污染发生的区域主要是珠三角的西部地区,包括肇庆南部、佛山和江门北部等地.模式模拟的这一分布特征与离散的观测站点资料显示的特征是一致的.

由图5可知,整个珠三角地区的O3浓度都在80μg/m3以上,其中佛山、肇庆和江门北部为O3浓度的高值区,O3浓度超过160μg/m3.PM2.5浓度较高的区域集中在佛山和肇庆等西部城市,江门和惠州也有分散的PM2.5浓度高值区,PM2.5日均浓度超过100μg/m3,表现为严重的PM2.5污染.27日珠三角近地面以偏东风为主,且惠州、东莞等东部城市的日均风速比佛山、肇庆等西部城市大.在珠三角地区,污染排放多集中在广州、佛山、东莞和深圳等中心城区,受系统性风场影响,上风向的广州东莞等地排放的污染物被吹至下风向的佛山和肇庆,东部城市的污染物得到清除,而外来输送加上本地排放使得西部城市的污染物浓度不断积累并形成高值中心.惠州和江门局部有PM2.5排放量较大的点源[22],导致PM2.5浓度较高.

2.4 O3污染形成机制分析

O3是由NO和VOCs经过光化学反应生成的二次污染物,其浓度大小和分布特征除了受水平输送、垂直输送等物理过程影响外,还受到化学生成过程的影响.在WRF-Chem模式中开启对O3浓度变化过程进行化学诊断的模块后,模式提供气相化学过程、水平输送、垂直输送、垂直混合和对流过程共5种过程的贡献量,在模式的第1层内干沉降包含在垂直混合中[23].图6为10月27日13:00~20:00化学过程和物理过程(包括水平输送、垂直输送、垂直混合和对流)对近地面O3浓度贡献的空间分布.由图6可知,化学过程在不同地区的贡献差异明显.在珠三角中心城区如广佛、深圳和东莞等地,近地面的化学过程主要消耗O3.造成这一分布特征的可能原因是:气相化学反应对臭氧浓度的积累作用由臭氧光化学生成速率和臭氧被消耗(臭氧与NO反应)的速率共同决定,珠三角中心城区机动车保有量大,NO排放量大,导致这些地区光化学反应生成O3速率远小于NO消耗O3的速率,使得化学过程对O3有负贡献.在珠三角周边地区,由于NO排放量较小,气相化学反应对O3有正贡献,其中肇庆南部和江门北部是贡献较大地区,与高臭氧浓度区相对应.与化学过程贡献的空间分布相反,珠三角中心城区的物理过程对O3有显著的正贡献,有利于O3的积累.而在珠三角周边地区,物理过程对O3有负贡献,其中肇庆南部和江门北部是负贡献量的大值区.综上所述,此次臭氧污染过程中,肇庆南部和江门北部近地面的高浓度臭氧主要来源于本地气相化学过程生成,而佛山近地面的高浓度臭氧则主要来自于物理过程.

确定一个区域内O3生成是对VOCs还是NO更为敏感,是臭氧生成机制的核心科学问题[25].本文选择指示剂方法来探究O3的敏感性.指示剂法是基于已有的光化学理论,使用光化学反应中某些特定的物种、物种组合或物种比值作为指示剂,建立O3生成的敏感性与指示剂之间的关系[21].樊少芬[26]的研究表明,在珠三角的秋季,用H2O2/HNO3来判断该区域O3生成是受VOCs控制还是NO控制的判别效果最优.当H2O2/HNO3< 0.55时,为VOCs控制区;>0.55时,即为NO控制区.有研究指出该指示剂较优的适用时间为下午13:00~16:00,可尽量减少干沉降过程的影响[27].

由图7可知,此次污染过程中近地面臭氧浓度高值区与VOCs控制区相吻合.在VOCs控制区,NO排放量相对较高,NO与OH自由基的反应占主导地位,而VOCs能与NO争夺自由基,因此VOCs增加会削弱自由基被NO反应清除的过程,有利于O3的生成和累积[28].在珠三角地区,广州南部和佛山中部的人为源VOCs排放较量较大,受27日偏东风的影响,VOCs从东向西扩散传输,在传输的过程中发生光化学反应生成大量臭氧并在下风向的肇庆南部地区不断积聚.Situ等[29]在珠三角的研究表明,生物源VOCs对珠三角中心城区及其下风向地区的O3生成有较大贡献.江门地区人为源VOCs排放相对少,但生物源VOCs排放量较高,因此江门北部的高O3浓度主要与生物源VOCs排放及珠三角中心城市污染物的输送有关.

图6 WRF-Chem模拟的珠三角地区10月27日13:00~20:00近地面化学过程和物理过程贡献量

图7 WRF-Chem模拟的珠三角地区10月27日13:00~16:00H2O2/HNO3比值分布

2.5 PM2.5污染形成机制分析

气溶胶的化学组成十分复杂,有机碳(OC)和元素碳(EC)和水溶性离子(主要包括SO42-、NO3-、NH4+等)是PM2.5的关键组分.大气中颗粒物浓度是一次污染源排放和二次反应生成共同作用的结果,因此可以利用颗粒物中一次和二次组分的变化,推断颗粒物浓度累积主要是受一次排放还是二次生成的影响.EC主要来源于燃料燃烧的直接排放,是一次排放污染物,且在大气中不易发生反应,因此选用EC作为一次组分的参照.10月26~27日,随着PM2.5浓度的升高,各组分浓度均呈上升趋势,其中一次组分的增长速率低于二次组分,意味着此次污染过程中二次组分的生成和累积对颗粒物的影响较一次排放更为显著.由于模式目前对二次有机碳(SOC)的模拟尚存在一定的偏差,因此本文主要探讨PM2.5浓度高值区(佛山、肇庆和江门)的硫酸盐、硝酸盐和铵盐等二次无机组分的浓度变化.如图8所示,各组分浓度的变化趋势较为同步,峰值时段都集中在27日00:00~10:00.27日佛山的硫酸盐和硝酸盐浓度均有显著增长,江门的硫酸盐浓度增长明显,而肇庆的硝酸盐浓度增长更为明显.

硫酸盐主要由固定源(如化石燃料燃烧)排放的SO2在大气中经过气相氧化或液相氧化反应而来.硝酸盐主要由NO2经OH氧化生成的气态HNO3与碱性物质反应而成,或由NO2与O3反应生成的N2O5在颗粒物表面非均相水解而成[30-31].因此硫酸盐和硝酸盐的浓度很大程度上受到前体物SO2和NO2的影响,常用SOR和NOR分别表示SO2转化成SO42-的转化速率和NO2转化成NO3-的转化速率,其中SOR=[SO42-]/ ([SO42-]+[SO2]),NOR=[NO3-]/([NO3-]+[NO2]).SOR和NOR值越大,说明转化率越高,由SO2和NO2转化形成的二次粒子越多.图9中SOR和NOR均大于0.1,表明硫酸盐和硝酸盐很大一部分来自气态前体物的二次转化[32].27日的SOR和NOR要高于污染程度轻的前后两日,意味着重污染期间二次转化现象更加明显,硫酸盐和硝酸盐的二次生成量更大.

硫酸盐和硝酸盐除了可能在前体物排放源附近直接氧化生成外,还可能由扩散到高空的前体物在氧化性强的地方生成.图10中,对比硫酸盐和硝酸盐与其前体物的水平分布,可以发现,硫酸盐的水平分布特征与其前体物SO2相类似,高浓度区都主要集中在佛山,表明本地排放的SO2在有利条件下进行二次转化对佛山的硫酸盐浓度增长有重要贡献,同时,偏东风将上风向广州排放的SO2输送至佛山,也有利于该地区硫酸盐浓度的累积.硝酸盐的水平分布特征则与其前体物NO2有较大差别,除了NO2浓度高的佛山有硝酸盐生成之外,下风向的肇庆也出现了较高浓度的硝酸盐,意味着区域输送对硝酸盐的浓度分布影响显著,佛山排放的NO2被偏东风输送到下风向地区并发生二次转化,导致肇庆的硝酸盐浓度升高.

图9 WRF-Chem模拟的污染期间及前后SOR与NOR的时间变化

综上所述,此次复合污染过程中高PM2.5浓度是由较高的起始浓度加上SO2和NO2的高转化率使二次无机盐(硫酸盐和硝酸盐)大量生成造成的,其中硫酸盐质量浓度的增长主要来自本地的二次生成,而硝酸盐浓度的升高则受区域输送影响较大.

图10 WRF-Chem模拟的珠三角地区10月27日硫酸盐、硝酸盐、SO2和NO2日均质量浓度的水平分布

本文仅针对2014年10与27日的一次污染过程进行了模拟分析,在以后的研究中有必要对不同季节和不同天气系统影响下的污染个例开展研究,以总结出更全面和深入的结论.此外,基于污染形成机制的分析结果,开展珠江三角洲颗粒物和臭氧协同减排控制研究也是下一阶段的主要方向.

3 结论

3.1 造成2014年10月27日珠江三角洲高浓度PM2.5与O3复合污染的天气背景是:该地区受高层平直西风气流、中层高压脊和地面高压系统搭配形成的静稳天气形势控制,大气条件稳定,下沉气流持续时间长,非常有利于污染物在对流层内积聚.同时晴朗少云,高温低湿的环境有利于光化学反应的发生.

3.2 肇庆南部和江门北部近地面的高臭氧浓度主要来源于本地气相化学过程,而佛山的高臭氧浓度则主要通过物理传输过程积聚而成.在高臭氧浓度区域,臭氧的化学生成属于VOCs敏感,中心城区排放的人为源VOCs和江门本地排放的生物源VOCs在整个区域内的输送和积累有利于臭氧浓度增加.

3.3 PM2.5污染过程中,二次组分的生成和累积对颗粒物的影响较一次排放更为显著.高PM2.5浓度主要是由较高的起始浓度加上SO2和NO2的高转化率使二次无机盐(硫酸盐和硝酸盐)大量生成造成的.其中硫酸盐质量浓度的增长主要来自本地的二次生成,而硝酸盐浓度的升高则受区域输送影响较大.

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Numerical simulation of a complex pollution episode with high concentrations of PM2.5and O3over the Pearl River Delta region, China.

LAI An-qi1, CHEN Xiao-yang1, LIU Yi-ming1, JIANG Ming2, WANG Xue-mei3, WEI Xiao-lin4, FAN Qi1*

(1.Guangdong Province Key Laboratory for Climate Change and Natural Disaster Studies, School of Atmospheric Sciences, Sun Yat-Sen University, Guangzhou 510275, China；2.Guangdong Environmental Monitoring Centre, Guangzhou 510335, China；3.Institute for Environmental and Climate Research, Jinan University, Guangzhou 510632, China；4.Shenzhen Meteorological Bureau, Shenzhen 518040, China)., 2017,37(11)：4022~4031

WRF-Chem model was used to analyze the characteristics and formation mechanism of a pollution episode with high concentrations of PM2.5and O3over the Pearl River Delta (PRD) region on October 27, 2014. It was found that the stable weather condition which was favorable for the accumulation of air pollutants occurred over the PRD region because of a high-pressure ridge in 850hPa height and a high-pressure system in the ground. The western PRD regions, including southern Zhaoqing, Foshan and northern Jiangmen, were the most polluted areas due to the easterly prevailing winds. The high O3concentrations in southern Zhaoqing and northern Jiangmen were associated with gas phase photochemistry, while the high O3levels in Foshan were related to physical processes. Photochemical O3formation in areas with high O3levels was VOCs-limited, and VOCs transported from urban centers and biogenic VOCs from local emissions in Jiangmen was conducive to photochemical O3formation. On the other hand, the high concentration of PM2.5was related to its high initial concentrations, as well as the high production rates of secondary inorganic aerosol (i.e., sulfates and nitrates) through the oxidation of SO2and NO2. The increment for the concentrations of sulfates and nitrates were mainly related to local generation and regional transport, respectively.

Pearl River Delta；WRF-Chem；complex air pollution

X511

A

1000-6923(2017)11-4022-10

赖安琪(1994-),女,江西宜春人,中山大学大气科学学院硕士研究生,主要从事区域空气质量数值模拟研究.

2017-04-24

广东省科技计划项目(2014B020216003);国家自然科学基金资助项目(91544102,41630422);广州市科技计划项目(201604020028);国家重点研发计划大气专项课题(2016YFC0203305, 2016YFC0203600);气象行业专项项目(GYHY201406031);中山大学重大项目培育和新兴、交叉学科资助项目(15lgjc06)

* 责任作者, 教授, eesfq@mail.sysu.edu.cn