利用Ar+团簇延伸高次谐波频率及强度

刘 航，刘 辉，冯立强

（1.辽宁工业大学 化学与环境工程学院，辽宁 锦州 121001；2.辽宁工业大学 理学院，辽宁 锦州 121001）

利用Ar+团簇延伸高次谐波频率及强度

刘 航1，刘 辉2，冯立强2

（1.辽宁工业大学 化学与环境工程学院，辽宁 锦州 121001；2.辽宁工业大学 理学院，辽宁 锦州 121001）

研究了Ar+团簇在激光场驱动下辐射高次谐波以及输出阿秒脉冲的特点。结果表明，随着Ar+团簇的加入和增大，不仅谐波截止频率有明显延伸，而且谐波强度比单个Ar原子输出谐波强度增强2个数量级。通过分析谐波辐射时频分析图以及量子波包运动，给出了谐波频率延伸以及谐波强度增强的原因。最后，通过叠加谐波光谱，获得了脉宽为58 as的单个脉冲。

高次谐波；阿秒脉冲；Ar+团簇

当超强激光场与物质相互作用时会产生高次谐波[1]。由于其在超快动力学、强场动力学、激光物理中的作用被广泛研究。例如：(1)探测原子、分子、晶体结构以及超快电子运动[2-3]；(2)输出相干超短单个阿秒脉冲[4-7]。

目前，利用半经典三步模型[8]可以有效的解释高次谐波的辐射过程，即：(1)电子首先由隧道电离或多光子电离进入连续态(过程 1：电离过程)；(2)进入连续态的电子在激光场驱动下以经典方式运动(过程2：加速过程)；(3)在激光场反向驱动时，电子向原子核运动并发生回碰辐射高次谐波(过程3：回碰过程)。

基于三步模型研究人员提出了许多高效的延伸谐波截止频率以及增强谐波强度的方法：例如多色场方案[9]和极化门方案[10]等。同时利用上述方案人们也获得了超短阿秒脉冲。但上述研究都集中在原子或分子模型，对于团簇模型却少有报道。

因此，鉴于上述原因，本文研究了 Ar+团簇在激光场驱动下辐射高次谐波以及输出阿秒脉冲的特点。并且获得了一个脉宽为58 as的单个脉冲。

1 理论模型

激光场和 Ar+团簇相互作用可以通过求解二维薛定谔方程来描述[11]：

为Ar+团簇势能模型，Ntotal= (2N+1)2-1是围绕中心Ar+的个数(即团簇大小)。r= 5.0 a.u.为离子间距离。激光场表示为：

其中，ω0,1和E0,1分别为两束激光场的频率和振幅。激光波形为高斯型可表示为：

其中，τ0,1为两束激光场脉宽。

高次谐波谱图可以表示为：

其中：

2 结果与讨论

图1给出激光驱动单个Ar原子以及不同Ar+团簇辐射谐波特点。组合激光场为5.5 fs-800 nm，I=3.5×1014W/cm2以及 9 fs-1 200 nm，I=1.0×1014W/cm2。由图可知，随着 Ar+团簇引入，谐波截止频率以及谐波辐射强度都被明显增大。并且随着团簇逐渐增大(即Ntotal逐渐增大)，这一现象更加明显(例如，当Ntotal=48时谐波辐射强度被增强了2个数量级)。其实，通过分析Ar+团簇势能[方程(2)]可以大致理解这一现象，即随着 Ar+个数逐渐增多，体系的结合能逐渐增大，因此导致谐波截止频率逐渐增大。

图2给出单个Ar原子以及不同Ar+团簇谐波辐射的时频分析图[12]。具体来说，在单个 Ar原子体系下[图 2(a)]，谐波辐射主要由 3个辐射能量峰贡献产生。在 Ar+团簇模型下[图 2(b)～2(d)]，由于体系的结合能的增大，辐射峰截止频率得到延伸。并且除了上述的3个主要辐射能量峰，在其周围还产生了许多额外的辐射能量峰，并且随着团簇的增大，辐射能量峰的个数以及强度也逐渐增多和增强，这是导致谐波辐射光谱强度增大的原因。

图1 单个Ar原子及Ar+团簇谐波辐射谱图

图2 谐波辐射的时频分析图

为了进一步理解 Ar+团簇辐射谐波特点，图 3给出单个Ar原子以及Ntotal=48的Ar+团簇的势能曲面。由三步模型可知，在单个 Ar原子体系下[图3(a)]，由于单一的势能阱，电离电子只能与其母核进行再回碰进而辐射高次谐波。但是在 Ar+团簇体系下[图 3(b)]，由于多个原子核的围绕，体系势能呈现了多势阱的现象。因此当电子电离后，可以由2条通道完成与原子核的回碰，即：(1)电离电子与原母核发生回碰辐射谐波；(2)电离电子与其他原子核发生回碰辐射谐波。并且，由于多势阱的存在使得电子与邻近原子核发生回碰的几率增大，进而提高了谐波辐射强度。

由上述分析可知，利用团簇来延伸谐波截止频率以及增强谐波辐射强度是可行的。因此，图4给出了叠加上述谐波截止频率附近(170ω0～190ω0)谐波后获得的58 as的单个阿秒脉冲。其中叠加的谐波来自Ntotal=48的Ar+团簇所辐射的谐波。

图3 势能曲面

图4 阿秒脉冲包络曲线

3 结论

本文理论研究了 Ar+团簇辐射高次谐波以及输出阿秒脉冲的特点。结果表明，在Ar+团簇体系下，谐波截止频率和谐波辐射强度与单个 Ar原子体系相比有明显延伸和增强。并且，通过叠加谐波光谱，获得了脉宽为58 as的单个脉冲。

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Extension and Enhancement in High-order Harmonic Generation by Using Ar+Cluster

LIU Hang1,LIU Hui2,FENG Li-qiang2
（1.School of Chemical & Environmental Engineering,Liaoning University of Technology,Jinzhou 121001,China;2.College of Science,Liaoning University of Technology,Jinzhou 121001,China）

The generations of the high-order harmonics and the attosecond pulses from Ar+cluster driven by the laser field have been theoretically investigated.The results show that with the introduction and the increase of the Ar+cluster,not only the cutoff of the harmonics is extended,but also the intensity of the harmonics is enhanced by 2 orders of magnitude in comparison with those generated from the single Ar atom case.Through analyzing the time-frequency of the harmonics and the time-dependent wave functions,the reasons behind the extension and the enhancement of the harmonics are given.Finally,a single attosecond pulse with the duration of 58 as can be found by superposing the harmonics.

high-order harmonics; attosecond pulse; Ar+cluster

O562.4

A

1674-3261(2017)05-0340-03

10.15916/j.issn1674-3261.2017.05.014

2017-05-21

刘航(1985-)，女，辽宁锦州人，讲师，博士。

责任编校：孙 林