碳纳米管柔性应变传感器在智能纺织品中的应用

程 琼，刘 玮，林兰天，王 双，许福军

(上海工程技术大学服装学院，上海 201620)

1008-1542(2017)05-0474-06

10.7535/hbkd.2017yx05010

碳纳米管柔性应变传感器在智能纺织品中的应用

程 琼，刘 玮，林兰天，王 双，许福军

(上海工程技术大学服装学院，上海 201620)

智能纺织品不仅拥有日常穿着的所需功能，而且兼具智能性，柔性纺织材料的选择是当前纺织材料研究的重点。在柔性材料中，碳材料是制备柔性应变传感器的理想材料之一。以碳纳米管为柔性材料制备的柔性应变传感器在智能纺织品中的应用为研究内容，从碳纳米管的结构组成、性质及其应用等方面，介绍碳纳米管柔性应变传感器的研究现状；从材料选择、制备方法、性能测试及应用等方面，阐述以碳纳米管纤维和碳纳米管薄膜为柔性材料制备的柔性应变传感器的特性和功能；从制备难点、生产成本、实际应用效果等方面，对碳纳米管柔性应变传感器的优缺点进行评述。研究认为，在大应变下具有高灵敏度将是今后碳纳米管柔性应变传感器研究的方向。

复合材料；碳纳米管；柔性应变传感器；智能纺织品；运动监测；可穿戴

随着科学技术的快速发展，纺织品几乎在人类所有活动中都有应用。现如今，纺织品不再只局限于满足人们日常穿着、保暖等基本要求，人们将其与电子、计算机、信息等新兴技术相结合，使纺织品获得感知、反馈、响应、自诊断、自修复等功能[1]。这种能对环境条件或因素的刺激有感知，并能做出适当反应，同时保留纺织材料、纺织品风格和技术性能的纺织品被称为智能纺织品[2]。目前，智能材料和高新技术的结合开发，正在将传统纺织品从被动式转变为动态行为，从具有静态功能的纺织品转变为展示动态功能的产品[3]。因而智能纺织品理所当然的成为了国内外纺织领域的研究热点，甚至被视为纺织产业的未来。

对于智能纺织品而言，传感器是其核心部分，智能纺织品感知功能的实现依赖于传感器。将传感器与纺织材料结合制成纺织品，可以应用在多个领域，譬如生物医学领域、航空航天领域、军事领域、环境领域以及日常生活领域等[4]。如何在制备智能纺织品的同时，保留纺织品应有的织物风格，例如手感、柔软、舒适等特性是开发智能纺织品的关键。

1 柔性应变传感器的研究现状

传统的应变传感器大多采用金属和半导体材料制备而成，它们的制备成本较低，性能较为稳定，应用也较为广泛，但是，由金属和半导体材料制成的应变传感器其应变范围不超过5%，灵敏度因子(gauge factor，GF)约为2，若是应用在柔性领域较为困难[5-6]。在纺织领域中，采用金属和半导体材料制备纺织品并不多见，它们无法满足纺织品所需的柔软性、可穿性、舒适性等要求。

柔性应变传感器采用柔性材料制备而成，结构灵活，可任意弯曲、拉伸甚至折叠，具有良好的柔韧性，同时具有一定的生物相容性、可穿戴性以及可连续检测特性[7]。由于柔性应变传感器具有上述优良特性，因此得到广泛研究并应用于人体运动检测、电子皮肤、医疗监护以及结构健康监测等方面[8]。例如文献[9]采用层层自组装法将导电聚合物复合材料与氨纶纱结合，制备出了一种具有超高灵敏度，可拉伸并且耐水洗的柔性应变传感器。结果表明：该传感器的GF值为39，在0.1%的应变下，分别对人体喉咙、脉搏等部位的微小活动进行检测，具有良好的稳定性和可重复性,如图1 a)和图1 b)所示。GONG等[5]把超细金纳米线制备成金纳米薄膜(AuNWs film)，分别与聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、柔性氯醚橡胶(Eco-flex)、聚二甲基硅氧烷(PDMS)、胶乳(latex rubber)等弹性基底相结合，再把这种柔性传感器贴覆于手指，测试其弯曲运动时的灵敏性，如图1 c)所示。结果发现其GF值为6.9～9.9，伸长率>350%，响应时间<22 ms，可检测应变范围为0.01%～200%，具备较高的灵敏度，同时还具有较好的重复性。

图1 柔性应变传感器用于人体运动监测Fig.1 Strain sensors for human-motion detection

柔性传感器分为柔性压力传感器、柔性应变传感器、柔性气敏传感器、柔性光纤传感器4大类。其中，柔性应变传感器主要分为电阻型传感器和电容式传感器[10]。目前，在智能纺织品中，柔性可穿戴器件是研究热点，柔性应变传感器是柔性可穿戴设备的重要组成部分。理想的可穿戴应变传感器应该具有较好的柔性以及一定的弹性，并且具有较高的灵敏度、快速响应性以及耐用、轻质、生物相容性等特性。制备柔性传感器需要选择合适的材料和方法，柔性传感器的制备过程应该是低成本并且可扩展的，同时还能实现大规模和轻松的生产。碳材料，例如碳纳米管(CNTs)、石墨烯(graphene)、碳黑(carbon black)等低维碳，因其具有一定的机械柔性、良好的导热性以及出色的化学稳定性等优点，是制备柔性应变传感器的理想材料之一[11]。迄今为止，通过使用低维碳材料，纳米线材(nano wires)、纳米颗粒(nano particles)及其混合材料已经制备了诸多的柔性应变传感器。其中，碳纳米管因其优异的电学、光学、力学和热学性能，在柔性领域拥有广阔的应用前景。因此，近年来基于碳纳米管的柔性应变传感器也成了研究热点。

2 碳纳米管柔性应变传感器的研究与应用

图2 碳纳米管结构示意图Fig.2 Schematic diagram of carbon nanotubes

碳纳米管是由碳原子组成的准一维、中空的管状纳米材料，在1991年被日本的LIJIMA博士发现[12]。碳纳米管可分为单壁碳纳米管(Single-Wall CNTs，SWNT)和多壁碳纳米管(Multi-Wall CNTs，MWNT)，如图2所示。单壁碳纳米管可以看作由单层石墨烯沿一定方向卷绕而成，而多壁碳纳米管则由若干根直径不同的单壁碳纳米管同轴嵌套而成。碳纳米管具有优异的物理性能，其杨氏模量和拉伸强度分别高达1 TPa和100 GPa，断裂伸长率达到15%～30%[13]。此外，碳纳米管还具有优异的导电性、导热性等性能，其电导率和载流能力分高达107S/m 和109A/cm2，热导高达3 500 W/(K·m)[14]。碳纳米管性能稳定，即使在拉伸和弯曲状态下，也能保持其原本的电学性质，不易损坏，因此碳纳米管特别适合用于制备柔性应变传感器。

2.1 基于碳纳米管纤维制备的柔性应变传感器

碳纳米管由于其自身独特的组装结构，一直存在着碳纳米管纤维和纱线2种命名并存的情况，通常情况下采用碳纳米管纤维命名更为合理[15]。目前，碳纳米管纤维的制备方法主要有溶液纺丝法、阵列纺丝法和浮动化学气相沉淀纺丝法[16]。碳纳米管纤维的电阻随着应变的变化呈现规律性的变化，并且其密度较低，可以在制备过程中掺杂其他聚合物，开发出性能较好的柔性应变传感器。

迄今为止，在智能纺织品领域中，大多将柔性应变传感器用于人体运动监测、电子皮肤、医疗监护以及结构健康监测等方面，而基于碳纳米管纤维制备的柔性应变传感器在这些方面都有应用。例如，RYU等[17]采用阵列纺丝而成的高取向碳纳米管纤维，以Ecoflex为基底制备了一种超弹性柔性应变传感器，同时分别对碳纳米管纤维以及碳纳米管纤维与有、无预拉伸的Ecoflex为基底制备的传感器进行了灵敏性研究。结果表明：基于碳纳米管纤维和无预拉伸的Ecoflex弹性基底制备的传感器，在应变范围为0～200%时，GF值为0.56，当应变从200%增长到440%时，GF值变为47。但是，在将碳纳米管纤维和经过预拉伸的Ecoflex弹性基底结合后，其可承受应变高达960%，在0～400%和400%～960%的应变范围中，GF值从0.54增大到64。此外，该传感器在重复数万次拉伸下其形变依然保持稳定。将这种超弹性应变传感器分别粘贴于膝关节、大腿以及五指部位，对这些部位进行运动检测，实验数据表明，该传感器具有快速响应、良好的稳定性和耐久性。WANG等[18]将聚氨酯(PU)与棉混纺的包芯纱浸渍于单壁碳纳米管溶液中，烘干后对这种具有高可靠性和高拉伸性的柔性应变传感器进行物理及传感性能测试，分别对PU/Cotton包芯纱进行1次到12次的SWCNT溶液浸渍，发现纱线的电阻率随着浸渍次数从1次增加到6次的过程中，由初始约480 kΩ下降到1.68 kΩ，而第7次到第12次的结果显示电阻率不再线性下降，而是产生了波动。其后，分别对浸渍8次和浸渍12次的SWCNT/PU/Cotton纱线进行对比研究，GF值从(0.31±0.06)升高到(0.65 ±0.04)。这种复合纱线可以拉伸至300%，并且能在应变40%以下承受约30万次的循环拉伸而不被损坏。于是，WANG等将这种柔性传感器粘贴在人体的手指、肘部、腿部以及前额处,如图3 a)所示，证实了该传感器可以在相应部位运动时实时输出信号，监测人体运动。DARABI等[19]利用多次拉伸折叠的方法，将取向多壁碳纳米管纤维与口香糖均匀混合，以5 mm/min的应变速度对其进行力电性能测试。分析应力-应变曲线得知，在200%的应变之下，这种柔性传感器的线性度远好于其他基于CNT柔性传感器的线性度。实验数据表明这种传感器的GF值为12～25，最高能承受530%的应变，千次循环后还保持较好的耐久性。此外，DARABI等将其应用于脖子以及手指处，如图3 b)所示，发现这种柔性传感器可以以较高的灵敏性和快速响应性对人体呼吸等运动进行监测。ROH等[20]先将PU溶液与导电高聚物聚(3,4-乙撑二氧噻吩):聚对苯乙烯磺酸PEDOT:PSS溶液进行混合，再旋涂成膜，然后将单壁碳纳米管纤维作为中心层，PU-PEDOT:PSS复合物作为上下层进行粘合，制备出PU-PEDOT:PSS/SWCNTs/PU-PEDOT:PSS这样类似夹心三明治的结构，如图3 c)所示，最后以PDMS薄膜为弹性基底制备出一种柔性应变传感器。研究发现，PU与导电高聚物PEDOT∶PSS的最佳配比为60/40；当加入单层的SWCNT时，该传感器GF值在应变2.5%时高达109，但是其稳定性非常差。随后，ROH 等对SWCNT浓度分别为1，3，5 mg/mL的传感器进行研究，实验表明加入浓度为5 mg/mL的SWCNT，综合性能最优，在应变25%时GF值为62，伸长率可达100%，且其在经受1 000次循环后还保持较好的稳定性。最后，他们将该种柔性传感器分别贴在人体前额、眼睛下方、嘴边以及脖子处，在人体进行笑、哭、说话、呼吸以及吞咽等运动时进行相应的运动检测，证实该传感器可以区分人体面部的不同运动，如图3 d)所示。

图3 基于碳纳米管纤维的柔性应变传感器及其应用Fig.3 CNT based flexible strain sensors and their application

碳纳米管纤维本身所具有的导电性或半导体特性、机电特性、热敏性、气敏性等优点，被广泛应用于各个领域。但是，碳纳米管纤维均由单根碳纳米管组成，其易团聚的性质在制备传感器时容易造成分散不均匀，从而影响传感器的灵敏性。因此要借助分散剂，但是如何低成本地获得碳纳米管良好的分散体系仍然是个难题。此外，在实际应用中很难对单根碳纳米管纤维进行操纵和定位，制备定向的单根碳纳米管纤维工艺比较复杂，成本也高，可控性差[21-22]。于是，近些年来碳纳米管薄膜在碳纳米管的应用研究领域备受青睐，基于碳纳米管薄膜制备的柔性应变传感器也层出不穷。

2.2 基于碳纳米管薄膜制备的柔性应变传感器

图4 基于碳纳米管薄膜的柔性应变传感器及其应用Fig.4 CNT films based flexible strain sensors and theirs application

碳纳米管薄膜分为定向和随机排列两种，其中随机排列的碳纳米管薄膜因加工工艺简单、速度快、产量高等特性成为了碳纳米管应用研究的热点。碳纳米管薄膜的加工方法主要有化学气相沉积法(CVD)、溶液涂覆法、溶液过滤成膜法以及层层自组装法。因碳纳米管薄膜具备的优良特性，许多业内人士对其展开了深入研究，并且获得了许多成果。例如，SUZUKI 等[23]将聚碳酸酯与氨基甲酸乙酯聚合而成的弹性橡胶材料PCU旋涂于多壁碳纳米管薄膜，再将弹性模量为2～3 MPa的聚四亚甲基醚二醇-氨基甲酸酯(PTMGU)柔性材料作为弹性辅助层，与PCU/MWCNT复合物黏贴而成柔性应变传感器，建立了一个能够实时监测人体运动的可穿戴系统。测试表明该传感器可以被拉伸到200%，弹性模量为2～5 MPa，GF值>10，同时其应力延迟时间<15 ms，具有较高的灵敏性。人体皮肤的弹性模量值约1 MPa，伸长率范围为3%～55%，该传感器的弹性模量值和伸长率均大于人体皮肤的值。于是，研究人员将这种柔性应变传感器与可拉伸的纺织品结合，分别做成了手套和袖套，穿戴于手指和肘部关节，如图4 a)所示。而后对弹钢琴时手指屈曲以及肘部关节弯曲变化产生的电信号进行监测，发现这种既薄又轻且易于变形的传感器能够良好地应用于人体运动监测。YAMADA等[24]研究了一种可穿戴且可拉伸设备。这种设备采用取向单壁碳纳米管薄膜，与PDMS复合而成。在其受到拉伸时，碳纳米管薄膜内部产生间隙、岛状聚集，以碳纳米管纤维束状桥接产生的沟壑。这种传感器可以经受280%的拉伸变形，灵敏度为0.82～0.06，可以在应变为150%时承受万次拉伸而保持一定的耐久性，响应时间不超过14 ms，该传感器的应变达到100%时其蠕变仅为3%。他们将这个传感器整合到绷带上，然后穿戴于人体喉咙部位、五指以及膝关节，如图4 b)所示。结果表明该传感器具有高灵敏度，结构易于变形而不影响其传感性能，并且能够很好的与人体皮肤兼容。CAI等[25]设计了一种基于碳纳米管薄膜的新型电容式传感器，这种传感器是将两层碳纳米管薄膜平铺于PDMS上，PET作框架固定碳纳米管薄膜的周边，在传感器的两端用银胶贴上铜丝。此法制备的可拉伸应变计能够承受300%的应变，灵敏度系数接近1，在应变为100%时循环拉伸1万次后，仍然保持良好的耐久性。此外该传感器的响应延迟时间小于100 ms，在550 nm时其透明度可以达到80%，稳定性好，无迟滞或松弛。CAI等通过将应变计整合到一个橡胶手套上，制成了原型数据手套，监测手指弯曲运动情况，如图4 c)所示。当穿戴者的手指弯曲时，随着弯曲程度逐渐增加，该传感器能够区分不同的弯曲程度。另外，因为该传感器具有显著的稳定性和可靠性，当手指保持某个弯曲程度一定时间时，其电容保持不变。WOO等[26]将CNT与PDMS混合制成油墨，通过软光刻复制印刷的方法制备出一种柔性应变传感器，在受到拉伸和压缩时其具有高线性、可靠性和重复性。此外，该传感器可以在各种弹性变形下稳定地操作而不影响其性能，具有很好的稳定性。他们将该传感器穿戴于手指处，监测手指在弯曲和并拢时的运动情况，发现这种传感器可应用于人造皮肤。

目前，关于碳纳米管薄膜可拉伸的柔性应变传感器的报道已有很多，尽管在此方面已经取得了不少研究进展和成果，但是大多传感器在测量大应变时，灵敏度较低，灵敏度较高的传感器所能测量的最大应变相对来说还是较小。

3 结 语

柔性应变传感器在智能纺织品领域中发挥着重要作用，其中柔性可穿戴应变传感器的发展非常迅速，可以应用在智能电子、机器人、健康监控、运动保健等方面。现如今，国内外对基于碳纳米管的柔性应变传感器进行了广泛研究，但是从研究现状来看还是存在诸多问题。众多学者大多是采用将碳纳米管纤维或纱线嵌入织物中，或是织入织物，抑或通过涂层织物以及碳纳米管复合膜等方法来制备柔性应变传感器。尽管制备出的碳纳米管柔性应变传感器，其灵敏度很高，可以有效应用在智能纺织品中，但是对于纺织品来说，其舒适性、水洗性、耐磨性、可重复性等性能仍然需要进一步的研究探索。此外，碳纳米管柔性应变传感器在大应变下保持较高的灵敏度也可以作为以后的研究方向之一。

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Application of carbon nanotubes flexible strain sensor in smart textiles

CHENG Qiong, LIU Wei, LIN Lantian, WANG Shuang， XU Fujun

(Fashion College, Shanghai University of Engineering Science, Shanghai 201620, China)

Smart textiles have not only the necessary functions of daily wear, but also the intelligence. The focus of the current textile materials research is the selection of flexible material. For flexible materials, carbon material is one of the ideal materials for preparing flexible strain gauges. The application of flexible strain sensor prepared by carbon nanotubes as a flexible material in smart textiles is the research content. The research status of carbon nanotubes flexible strain sensor is introduced from the aspects of the structure, properties and application. The characteristics and functions of flexible strain gages prepared with carbon nanotube fibers and carbon nanotube films as flexible materials are discussed in terms of selection, preparation method, performance test and application. At the same time, the advantages and disadvantages of the flexible strain sensor of carbon nanotubes are reviewed from the aspects of preparation difficulty, production cost and practical application effect. High sensitivity with high strain will be a key research direction for carbon nanotube flexible strain sensors.

composite material；CNTs; flexible strain sensor; smart textiles; human-motion detection; wearable

TP212.6

A

2017-07-01；

2017-09-20；责任编辑：张 军

国家自然科学基金(51503120)；上海市扬帆计划项目(14YF1409600)；上海市优秀青年教师培养项目(ZZgcd14016)

程 琼(1993—)，女，江苏宿迁人，硕士研究生，主要从事碳纳米管复合材料的制备及传感性能方面的研究。

刘 玮副教授。E-mail：wliu@sues.edu.cn

程 琼，刘 玮，林兰天，等.碳纳米管柔性应变传感器在智能纺织品中的应用 [J].河北科技大学学报,2017,38(5):474-479.

CHENG Qiong, LIU Wei, LIN Lantian, et al.Application of carbon nanotubes flexible strain sensor in smart textiles[J].Journal of Hebei University of Science and Technology,2017,38(5):474-479.