东亚飞蝗体表润湿性测试及疏水机理分析

王立新

(河北科技大学机械工程学院，河北石家庄 050018)

1008-1542(2017)05-0411-07

10.7535/hbkd.2017yx05001

东亚飞蝗体表润湿性测试及疏水机理分析

王立新

(河北科技大学机械工程学院，河北石家庄 050018)

为探寻用于疏水表面制备的仿生原型，测试了东亚飞蝗(Locustamigratoriamanilensis)体表典型部位的润湿性。采用扫描电子显微镜和三维形貌干涉仪对体表微形貌结构进行了观测，基于Wenzel模型和Cassie-Baxter模型简要分析了体表典型部位的疏水机理。结果表明，体表不同部位的润湿性呈现差异，其中水滴在内翅表面的接触角相对较大(132.92 ± 4.73)°，在外翅表面的接触角相对较小(119.47 ± 4.32)°，在颈部和口器表面的接触角介于两者之间。外翅表面分布着～100 μm级脊状凸起和纳米级蜡质膜层，内翅表面覆盖着毫米-微米级脊状凸起和大量微米-纳米级乳突，颈部和口器表面呈现凹凸起伏的毫米-微米级形貌结构，小区域的颈部和口器表面展现出相当光滑的微形貌。内翅因具有由脊状凸起和乳突构成的复合尺度结构而能使水滴产生Cassie-Baxter接触状态，从而呈现相对较大的接触角；其他典型部位的表面微形貌结构使水滴产生Wenzel接触状态而呈现相对较小的接触角。研究结果不仅能够量化表征东亚飞蝗体表典型部位的润湿特性，还可为疏水表面结构的仿生制备提供参考。

工程仿生学；润湿性；接触角；疏水机理；东亚飞蝗体表

超疏水表面是指水滴的接触角大于150°的材料表面，其在自清洁、防腐蚀、沙漠集水、海洋防污及船舰减阻等诸多领域具有重要的应用前景[1-4]。微形貌结构是影响液滴在固体表面润湿现象的关键因素，故超疏水表面的制备方法主要是在具有微纳形貌结构的粗糙表面修饰低表面能物质，或在疏水材料表面构筑微纳尺度的形貌结构[5-6]。自然界中诸多动植物体表的多尺度形貌结构赋予其表面特殊的润湿性，例如荷叶表面的自清洁效应、花生叶片的高黏附超疏水现象、水黾附着系统持久稳固的超疏水特性，以及蝴蝶翅膀和水稻叶片的各向异性超疏水现象[7-10]。这些具有微纳复合尺度形貌结构的生物表面为超疏水表面研制提供了仿生原型与关键理论。目前超疏水表面制备仍存在工艺复杂、成本高昂等问题，效法自然并获取较为理想的仿生原型并据此形成超疏水表面研制新思路可为问题的解决提供突破契机[11-12]。因此探寻新的仿生原型，研究其表面微形貌结构的润湿现象并分析揭示其疏水机理，可为超疏水表面研制提供重要的理论基础。

东亚飞蝗因具有较强的远距离迁飞特性而最易导致农作物受灾，在其对可见光源表现出的趋向特性[13-15]，材料表面特征对附着功能影响规律[16-18]，以及机械捕集滑板仿生研制[19-20]等方面受到普遍关注。东亚飞蝗的远距离迁飞行为多发生在夏季夜间，体表容易受到灰尘、露水的沾染，但事实上其体表典型部分却能够维持较高的洁净度，这源于所具有的特殊润湿性和自清洁效应。然而，已公开的文献资料中，鲜有对东亚飞蝗体表润湿特性定量表征的研究，也未见对其疏水机理的分析揭示。因此，本文首先通过测试东亚飞蝗体表外翅、内翅、颈部、口器等典型部位静态接触角的方式量化表征润湿特性，然后采用扫描电子显微镜、三微形貌干涉仪对典型部位的表面微形貌结构进行观测，并基于Wenzel模型和Cassie-Baxter模型对典型部位的疏水机理进行了简要阐述。

1 材料与方法

1.1 东亚飞蝗体表

图1 用于体表典型部位润湿性测试和微形貌观测的东亚飞蝗Fig.1 Locust used to measure its surface wettability of typical parts and examine the micromorphology

测试用东亚飞蝗(Locustamigratoriamanilensis)为羽化3周的成虫(见图1)，来源于河北石家庄北郊蝗虫养殖基地。剪取其外翅、内翅、颈部、口器等典型部位并用蒸馏水轻缓漂洗除去表面杂质，制成1 cm ×1 cm的测试样本，部分样本放于洁净环境至完全干燥，所准备的样本将用于润湿性测试和微形貌结构观测。

1.2 接触角测试

利用视频光学接触角测量仪SL 150S(美国Solon公司)测试水滴(纯净水)在试验样本的接触角，采用座滴法(Sessile drop)使水滴(3～5 μL)与试验样本接触，接触角测量仪自带的高速成像系统采集相应图像并由软件Cast 2.0分析处理，获取接触角信息。对于外翅、内翅、颈部、口器等典型部位，分别从5只虫体上获取试验样本，每个试验样本重复测试2次，即测试获取10组静态接触角数据并计算统计值，测试过程中的环境温度维持在28 ℃，相对湿度控制在65%。

1.3 表面微形貌观测及结构参数获取

采用离子溅射镀膜仪(Bal-Tec SCD005, Balzers, 瑞典)对干燥的蝗虫体表外翅、内翅、颈部和口器等试验样本进行镀金处理，利用扫描电子显微镜(scanning electron microscope, SEM, Hitachi S-4800, 日本)对处理好的试验样本进行微形貌观测。采用三维白光形貌干涉仪(scanning white light interferometer, SWLI, Zygo NV-5000, 美国)对新鲜的蝗虫体表颈部、口器等实验样本进行微形貌扫描(翅膀因透光而不能进行SWLI扫描观测)，并保存相应图像。

2 结果与分析

2.1 体表典型部位接触角

接触角测试过程中，视频光学接触角测量仪SL 150S的高速成像系统采集并保存水滴在东亚飞蝗体表典型部位的润湿状态图像，结果显示内翅表面可使水滴呈现相对最近似完美的球状，而外翅表面的水滴呈现球冠状，水滴在颈部、口器表面的形状介于两者之间(见图2)。

图2 水滴在东亚飞蝗体表典型部位的接触状态Fig.2 Contact state of water droplets on body surface of locust

图3 水滴在东亚飞蝗体表典型部位的接触角Fig.3 Contact angles of water droplets on body surface of locust

测试结束后，获取接触角的分布信息(见图3)，水滴在内翅表面产生的接触角介于124.60°～140.99°，在外翅表面产生的接触角介于116.44°～131.05°，在颈部和口器表面的接触角分别为120.94°～135.36°和121.83°～132.33°。从接触角的统计信息(见表1)来看，东亚飞蝗体表典型部位均具有显著的疏水性，其中内翅表面的疏水性相对最强，外翅表面的疏水性相对最弱，颈部和口器表面的疏水性介于两者之间且具有极其相近的接触角。从所呈现的静态接触角值考量，东亚飞蝗内翅的表面微形貌结构可作为疏水材料研制的仿生原型。

表1 水滴在东亚飞蝗体表典型部位的接触角统计值

2.2 体表典型部位微形貌结构

SEM观测获取东亚飞蝗体表典型部位的微形貌结构图像。外翅分布着多条纵横交错的脊状凸起(见图4 a))，其间距尺度为～100 μm；高倍数SEM图像显示外翅表面覆盖着蜡质膜层，部分区域的蜡质膜层出现不规则集聚(见图4 b))。内翅表面不仅覆盖着众多脊状凸起(毫米级间距)，还密集分布着数量巨大的乳突(见图4 c))；高倍数SEM图像显示乳突底部具有微米级结构参数，而乳突顶部的结构参数为纳米级(见图4 d))，乳突的表面也覆盖着蜡质膜层。外翅、内翅表面呈现的蜡质膜层与莲叶、猪笼草叶笼滑移区的表面结构具有一定的相似性[2,19]，是使表面表现出疏水特性的重要因素。莲叶、猪笼草叶笼滑移区表面的蜡质晶体呈现片状结构，不仅难以仿生制备，还易遭受外力的破坏，较难维持疏水效果的持久性；而东亚飞蝗外翅、内翅具有的蜡质晶体为膜状结构，不仅相对较易实现仿生制备，而且制备的膜状结构不易遭受外力的破坏，疏水效果具有一定的持久性。颈部呈现凹凸起伏的不规则结构且附着较为明显的污染物(见图4 e))，高倍数SEM图像显示小区域的颈部具有相当光滑的表面微形貌(图4 f))。口器表面呈现肋条状结构(见图4 g))，其长度、宽度等结构参数的尺度介于毫米-微米；与颈部类似，高倍数SEM图像显示小区域的口器也具有相当光滑的表面微形貌(图4 h))。

图4 东亚飞蝗体表典型部位微形貌结构扫描电镜照片Fig.4 SEM images of micro-structures in body surface of locust

SWLI扫描获取的三维结构图像能够直观反映测试区域微形貌结构的纵向变化，故可估测微形貌结构的高度信息。因东亚飞蝗的外翅、内翅均为透光的膜状结构，不能进行SWLI扫描观测，因此本研究只对颈部、口器的表面微形貌进行SWLI扫描并获取其三维结构图像。如图5所示，颈部表面呈现微米级凹凸起伏的不规则结构，高度变化范围约为6.0 μm；口器表面同样呈现微米级凹凸起伏的“山峰”状结构，高度变化范围约为2.5 μm。

图5 东亚飞蝗体表典型部位微形貌结构SWLI扫描照片Fig.5 SWLI images of micro-structures in body surface of locust

2.3 疏水机理分析

研究指出，形貌结构和化学成分是决定材料表面呈现疏水特性的关键因素[21]，昆虫体表主要由几丁质(chitin)或蜡质晶体(wax crystals)构成，水滴在其光滑表面的本征接触角分别约为100°和110°[22]，表面微形貌结构及其产生的粗糙度能够增强材料的疏水性[23-25]。因此，东亚飞蝗体表典型部位的微形貌结构是其呈现显著疏水性(大于几丁质和蜡质晶体的本征接触角)的重要因素，结合测试获取的接触角数据和微形貌结构特征信息，对疏水机理进行简要阐述。

现阶段主要有2种模型来描述水滴与材料表面微形貌结构的接触状态：Wenzel模型和Cassie-Baxter模型。WENZEL[26-27]认为非光滑表面的存在可使实际固液接触面积明显大于表观几何接触面积(见图6 a))，导致疏水性的增强，并提出方程用以定量描述表面非光滑因素对接触角的影响规律，见式(1)。

式中：θ和θc分别表示表观接触角(水滴在粗糙表面)和本征接触角(水滴在光滑表面)，(°)；fr表示实际固液接触面积与表观几何接触面积(投影面积)的比值，即粗糙度系数。

式(1)适用的必要条件是固液之间充分接触而无空气存在。实际上水滴与疏水特性较强的材料接触时，空气通常会被截留在疏水材料表面复杂的微形貌结构中并形成固-气-液复合接触界面，因此Cassie和Baxter对Wenzel模型进行修订，认定材料表面的微结构被空气占据而导致水滴不能浸入，形成固-气-液复合接触状态(见图6 b))，并提出新的方程用以分析、计算液滴在固-气-液复合接触界面的接触角[28-29]，见式(2)。

式中：fsl表示液滴实际浸润固体面积与表观几何接触面积的比值。

Wenzel模型和Cassie-Baxter模型指出表面微形貌结构是使材料表面呈现较高接触角的关键因素。

图6 水滴与材料表面接触状态模型示意图Fig.6 Sketch map of water droplet contacting on material surface

接触角测试过程中，水滴(3～5 μL)在体表典型部位的接触角为116.44°～140.99°(见图3)，由此产生的接触半径为563～950 μm。外翅表面微形貌结构主要由微米级脊状凸起和纳米级蜡质膜层构成，其中脊状凸起是外翅表面呈现非光滑结构的主要因素，但因其分部间距介于400～600 μm(见图4 a))，所产生的微形貌结构不能有效截留空气，因此水滴接触时以Wenzel状态为主，进而产生相对较低的接触角(116.44°～131.05°，见图3)。与外翅相比，内翅的微形貌结构除了脊状凸起(分部间距700～925 μm)外，还密集分布着大量乳突(见图4 c)、图4 d))，其具有微米级分布间距(约30 μm)和微米-纳米尺度的结构参数(基部约3.4 μm，顶部约320 nm)，不仅使内翅表面具有相对较高的非光滑程度，在一定程度上还能截留空气，因此水滴接触时可产生Cassie-Baxter状态，进而产生相对最大的接触角(124.60°～140.99°，见图3)。对于颈部和口器，其表面呈现凹凸起伏的微形貌且具有毫米-微米尺度的横向结构特征参数，该微形貌结构在纵向上表现为“山峰”状并呈现微米级高度变化(见图5，颈部约6.0 μm，口器约2.5 μm)，但小区域的SEM观测结果显示其具有相当光滑的表面微形貌(见图4 f)、图4 h))，颈部和口器的这种微形貌结构很难有效截留空气，因而水滴在其表面易产生Wenzel状态，故呈现的接触角(颈部120.94°～135.36°，口器121.83°～132.33°，见图3)小于水滴在内翅表面产生的接触角。

3 结 语

基于探寻用于疏水表面制备的仿生原型，测试了东亚飞蝗(Locustamigratoriamanilensis)体表典型部位的润湿性并观测了其表面微形貌结构，基于Wenzel模型和Cassie-Baxter模型分析阐述了典型部位表面的疏水机理。外翅、内翅、颈部和口器等东亚飞蝗体表典型部位呈现不同的疏水性，其中水滴在内翅表面产生的接触角相对最大(124.60°～140.99°)，在外翅表面的接触角相对最小(116.44°～131.05°)，在颈部和口器表面的接触角介于两者之间。外翅表面分布着脊状凸起(～100 μm级间距)和蜡质膜层，内翅表面覆盖着毫米-微米级脊状凸起和数量巨大的微米-纳米级乳突，颈部和口器表面呈现凹凸起伏的微形貌结构(毫米-微米级结构参数)，但小区域的颈部和口器表面则展现出相当光滑的微形貌结构。理论分析结果显示，内翅因具有由微米级脊状凸起和纳米级乳突构成的复合结构而能够截留空气，使水滴较易产生Cassie-Baxter接触状态，从而呈现相对最大的接触角；外翅、颈部和口器等东亚飞蝗体表典型部位的表面微形貌结构较难截留空气，从而使水滴产生Wenzel接触状态，故呈现相对较小的接触角。本研究结果可拓展材料表面润湿性理论，并能为疏水表面的仿生制备提供理论基础。

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[1] TIAN Ye, SU Bin, JIANG Lei. Interfacial material system exhibiting superwettability[J]. Advanced Materials, 2014, 26(40): 6872-6897.

[2] LATTHE S,TERASHIMA C,NAKATA K,et al. Superhydrophobic surfaces developed by mimicking hierarchical surface morphology of lotus leaf[J]. Molecules,2014, 19(4): 4256-4283.

[3] CAO Moyuan, XIAO Jiasheng, YU Cunming, et al. Hydrophobic/hydrophilic cooperative janus system for enhancement of fog collection[J]. Small, 2015, 11(34): 4379-4384.

[4] 杨成娟，李媛，梅雪松，等. 纳秒激光制备钛表面纹理结构及其润湿性研究[J]. 河北科技大学学报，2016，37(4)：315-321.

YANG Chengjuan, LI Yuan, MEI Xuesong, et al. Study on the fabrication of titanium surface texture by nanosecond laser and its wettability[J]. Journal of Hebei University of Science and Technology, 2016, 37(4): 315-321.

[5] 柯清平，李广录，郝天歌，等. 超疏水模型及其机理[J]. 化学进展，2012，22(2/3)：284-290.

KE Qingping, LI Guanglu, HAO Tiange, et al. Superhydrophobicity: Theoretical models and mechanism[J]. Progress in Chemistry, 2012, 22(2/3): 284-290.

[6] 梁伟欣，张亚斌，王奔，等. 仿生超疏水性表面的生物应用[J]. 化学学报，2012，70(23)：2393-2403.

LIANG Weixin, ZHANG Yabin, WANG Ben, et al. Biological applications of biomimetic superhydrophobic surfaces[J]. Acta Chimica Sinica, 2012, 70(23): 2393-2403.

[7] 任露泉，王淑杰，周长海，等. 典型植物非光滑疏水表面的理想模型[J]. 吉林大学学报(工学版)，2006，36(sup2)：97-102.

REN Luquan, WANG Shujie, ZHOU Changhai, et al. Ideal models of the non-smooth hydrophobic surface of typical plants[J]. Journal of Jilin University (Engineering and Technology Edition), 2006, 36(sup2): 97-102.

[8] 邱宇辰，刘克松，江雷. 花生叶表面的高黏附超疏水特性研究及其仿生制备[J]. 中国科学：化学，2011，41(2)：403-408.

QIU Yuchen, LIU Kesong, JIANG Lei. Peanut leaves with high adhesive superhydrophobicity and their biomimetic materials[J]. Scientia Sinica Chimica, 2011, 41(2): 403-408.

[9] 张洪敏，汪涛，鱼银虎，等. 类蝴蝶翅膀表面微纳结构的制备及其疏水性[J]. 中国表面工程，2014，27(5)：131-136.

ZHANG Hongmin, WANG Tao, YU Yinhu, et al. Preparation and hydrophobic properties of the micro-nano structure of butterfly wing surface[J]. China Surface Engineering, 2014, 27(5): 131-136.

[10] ERICA U, PAVEL A. Emerging applications of superhydrophilic-superhydrophobic micropatterns[J]. Advanced Materials, 2013, 25(9): 1234-1247.

[11] YAO Xi, SONG Yanlin, JIANG Lei. Applications of bio-inspired special wettable surfaces [J]. Advanced Materials, 2011, 23(6): 719-734.

[12] 陈钰，徐建生，郭志光. 仿生超疏水性表面的最新应用研究[J]. 化学进展，2012, 24(5): 696-708.

CHEN Yu, XU Jiansheng, GUO Zhiguang. Recent advances in application of biomimetic superhydrophobic surfaces[J]. Progress in Chemistry, 2012, 24(5): 696-708.

[13] 刘启航，吴迪，周强. 光振耦合对蝗虫趋光响应驱动增效效应的影响及测定[J]. 农业工程学报，2012，28(18)：169-176.

LIU Qihang, WU Di, ZHOU Qiang. Influence and investigation of locust’s phototactic response enhanced by coupling between light and vibration [J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering, 2012, 28(18): 169-176.

[14] 牛虎利，王立新，周强. 光源与机械刺激下蝗虫的运动行为[J]. 农业工程学报，2013，29(2)：148-152.

NIU Huli, WANG Lixin, ZHOU Qiang. Influence of light and mechanical stimuli on behavior of locust[J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering, 2013, 29(2): 148-152.

[15] 王立新，牛虎力，周强. 气扰刺激与波谱光源耦合作用下蝗虫的诱导捕集试验[J]. 农业工程学报，2014，30(5)：108-115.

WANG Lixin, NIU Huli, ZHOU Qiang. Locust induced trapping experiment based on coupling effect of air disturbance stimulation and spectrum light source[J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering, 2014, 30(5): 108-115.

[16] WANG Lixin, ZHOU Qiang, XU Shuyan. Role of locust Locusta migratoria manilensis claws and pads in attaching to substrates[J]. Chinese Science Bulletin, 2011, 56(8): 789-795.

[17] HAN Longbao, WANG Zhouyi, JI Aihong, et al. Grip and detachment of locusts on inverted sandpaper substrates[J]. Bioinspitation & Biomimetics, 2011, 6(4): 6005-6014.

[18] WANG Lixin, CARL J, ZHOU Qiang. Effect of surface roughness on attachment ability of locust Locusta migratoria manilensis[J]. Wear, 2015, 332: 694-701.

[19] WANG Lixin, ZHOU Qiang. Nepenthes pitchers: surface structure, physical property, anti-attachment function and potential application in mechanical controlling plague locust[J]. Chinese Science Bulletin, 2014, 59(21): 2513-2523.

[20] 王立新，黄风山，周强. 致灾农业昆虫捕集滑板表面结构仿生构建与性能验证[J]. 农业工程学报，2015，31(20)：34-40.

WANG Lixin, HUANG Fengshan, ZHOU Qiang. Surface structure biomimetic design and performance testing of slippery trapping plate used for controlling agricultural insect[J].Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering, 2015, 31(20): 34-40.

[21] BLOSSEY R. Self-cleaning surfaces-virtual realities[J]. Nature Materials, 2003,2(5): 301-306.

[22] 房岩，孙刚，王同庆，等. 蝴蝶翅膀表面非光滑形态疏水机理[J]. 科学通报，2007,52(3)：354-357.

FANG Yan, SUN Gang, WANG Tongqing, et al. Non-smooth structures and hydrophobicity mechanism of butterfly wings[J]. Chinese Science Bulletin, 2007,52(3)：354-357.

[23] NEELESH A. Mimicking the lotus effect: Influence of double roughness structures and slender pillars[J]. Langmuir,2004, 20(19): 8209-8213.

[24] KOCK K, BLECHER I, BARTHLOTT W, et al. The superhydrophilic and superoleophilic leaf surface of ruellia devosiana: A biological model for spreading of water and oil on surfaces[J]. Functional Plant Biology, 2009, 36(4): 339-350.

[25] KOCH K, BENNEMANN M, BOHN H, et al. Surface microstructures of daisy florets (Asteraceae) and characterization of their anisotropic wetting[J]. Bioinspiration & Biomimetics, 8(3): 036005.

[26] WENZEL R. Resistance of solid surfaces to wetting by water[J]. Industrial & Engineering Chemistry Research, 1936,28(8):988-994.

[27] WENZEL R. Surface roughness and contact angle[J]. Journal of Physical & Colloid Chemistry,1949,53(9): 1466-1467.

[28] WANG Jiadao, CHEN Haosheng, SUI Tao, et al. Investigation on hydrophobicity of lotus leaf: experiment and theory[J]. Plant Science, 2009, 176(5), 687-695.

[29] BARTHLOTT W, MAIL M, BHUSHAN B, et al. Plant surfaces: Structures and functions for biomimetic innovations[J]. Nano-Micro Letters, 2017, 9(2): 23-38.

Wettability measurement and hydrophobicity mechanism analysis of body surface in locust Locusta migratoria manilensis

WANG Lixin

(School of Mechanical Engineering, Hebei University of Science and Technology, Shijiazhuang, Hebei 050018, China)

To search a bionic prototype for simple fabrication of superhydrophobic surface, the wettability of water droplets on typical parts of body surface in locustLocustamigratoriamanilensisis measured, and micromorphology of these typical parts are detailedly examined with a scanning electron microscope and a scanning white light interferometer. Based on Wenzel model and Cassie-Baxter model, the hydrophobic mechanism of these typical parts is analyzed briefly. Results present that the contact angles of water droplets on these typical parts change obviously, as exhibiting the greatest value of (132.92 ± 4.73)° on internal wings and the smallest value of (119.47 ± 4.32)° on external wings, whereas the neck surface and the mouthpart surface presenting rather similar contact angle values. SEM and SWLI observations show that the surface of external wings distributes ～100 μm scaled ridge-like convexes and nano scaled wax coverings, and the surface of internal wings consists of milli-micro scaled ridge-like convexes and numerous micro-nano scaled mastoids. Both the neck surface and mouthpart surface show undulate structures with milli-micro ranged parameters, whereas present rather smooth micromorphology when examining a rather small area. The surface of internal wings possesses the dual structures consisting of ridge-like convexes and numerous mastoids, thus it makes water droplet to generate the Cassie-Baxter contact state and consequently exhibit great contact angles. Other typical parts of the locust's body surface possess the microstructures to make water droplet to generate the Wenzel contact state and thereby exhibit relatively smaller contact angles. The obtained conclusion can quantitatively describe the wettability of typical parts in locust body surface, as well as provides a theoretical foundation for developing bioinspired materials with hydrophobic properties and self-cleaning abilities.

TB17

A

2017-03-29；

2017-05-11；责任编辑：冯 民

国家自然科学基金(51205107)；河北省高等学校青年拔尖人才资助项目(BJ2017011)

王立新(1981—)，男，山东日照人，副教授，博士，硕士生导师，主要从事机械仿生学方面的研究。

E-mail:ck_021@tom.com

王立新.东亚飞蝗体表润湿性测试及疏水机理分析[J].河北科技大学学报,2017,38(5):411-417.

WANG Lixin.Wettability measurement and hydrophobicity mechanism analysis of body surface in locustLocustamigratoriamanilensis[J].Journal of Hebei University of Science and Technology,2017,38(5):411-417.