海洋混凝土结构表面自由氯离子含量 时变规律及对其寿命影响

许泽启，麻海燕，余红发，许 梅，徐 彧，冯滔滔

(南京航空航天大学 航空宇航学院土木工程系，江苏 南京 210016)

海洋混凝土结构表面自由氯离子含量 时变规律及对其寿命影响

许泽启，麻海燕，余红发，许 梅，徐 彧，冯滔滔

(南京航空航天大学 航空宇航学院土木工程系，江苏 南京 210016)

表面氯离子含量(Cs)是研究海洋环境条件下混凝土结构耐久性和服役寿命的氯离子扩散方程的边界条件，是海洋混凝土结构耐久性分析和定量设计的重要参数。依据国内外大量自然暴露试验与工程实测数据，通过采用Excel、Origin等数据分析软件进行数据统计和回归分析，确定了海洋混凝土结构表面自由氯离子含量(Csf)与表面总氯离子含量(Cst)之间的相互关系，探讨了海洋混凝土结构的Csf时变规律，建立了Csf与暴露时间之间的关系表达式及其取值范围，并运用可靠度理论和修正氯离子扩散理论分析了Csf时变性对海洋混凝土结构寿命的影响。结果表明：Csf与Cst线性相关，且Csf随着暴露时间的延长呈指数或者幂函数的增长关系；采用不同的Csf时变性规律，对海洋混凝土结构寿命具有重大的影响。

海洋环境；混凝土结构；氯离子扩散；表面自由氯离子含量；暴露时间；服役寿命

Abstract: The surface chloride content (Cs) is the boundary condition of the equation of concrete structure durability and service life of the chloride ion diffusion of the marine environment, and is one of the important parameters for marine concrete structure durability analysis and quantitative design. Based on a large number of domestic and international natural exposure tests and engineering data, by using Excel and Origin data analysis software for data statistics and regression analysis, the relationship between the surface chloride content of concrete in sea surface (Csf) and total chloride content (Cst) is determined, the variation of marine concrete structuresCsfis analyzed, an expression for the relationship betweenCsfand exposure time is given, and the effect of denaturation on life of marine concrete structures inCsfis analyzed using the reliability theory and correction of chloride ion diffusion theory. The results show thatCsfandCstis linearly correlated, andCsfwith increasing exposure time shows an exponential or power function increase; using differentCsfvariation laws will have a great impact on the life of marine concrete structures.

Keywords: marine environment; concrete structure; chloride ion diffusion; surface free chlorine ion content; exposure time; service life

在海洋环境条件下，混凝土结构的耐久性问题主要表现为氯盐侵蚀引起的钢筋锈蚀。当钢筋表面的混凝土氯离子含量超过一定的限值时，钢筋表面钝化膜就会发生破坏，导致钢筋的锈蚀，从而影响混凝土结构性能。但是并非所有的氯离子都会引起混凝土中钢筋的锈蚀，只有自由氯离子才能破坏钢筋表面的钝化膜，从而造成钢筋的锈蚀。所以研究海洋混凝土结构的自由氯离子含量(Csf)扩散规律时，其边界条件必须关注表面自由氯离子含量(Csf)，并建立Csf与表面总氯离子含量(Cst)的关系[1]及Csf的时变规律，对海洋环境下混凝土结构耐久性评估与寿命预测具有重要的意义。

长期以来，国内外的研究人员都是根据Fick第二定律[2]来研究混凝土中氯离子的侵蚀过程，在Fick扩散方程的解析过程中都是将混凝土表面氯离子含量(Cs)假设为一个定值。然而大量研究[3-5]表明，实际海洋环境中混凝土Cs值都是在变化的，先随暴露时间的延长而呈现不同的增长规律，达到一定的值之后趋于稳定，这种很明显的时变特性受到国内外学术界的广泛关注[6-13]。其中，Amey等[6]研究了混凝土在不同暴露时间的Cs值，发现其值随着暴露时间(t)的增长而变化，继而提出了线性关系和幂函数关系的两种边界条件:

线性关系:

幂函数关系:

Kassir等[7]通过引用Weyers等[8]跟踪实测一个16年混凝土桥梁结构的数据得到表面氯离子浓度与暴露时间之间符合指数关系：

针对无限大体的氯离子扩散，余红发等[9]考虑了混凝土氯离子扩散系数的时间依赖性的扩散问题，提出了混凝土表面自由氯离子含量时变性的两种幂函数模型：

式中：k和a是边界条件常数，Cs是混凝土表面的氯离子浓度，Cs0是混凝土的初始氯离子浓度，t是暴露时间，m是氯离子扩散系数的时间依赖性常数。

欧洲DuraCrete项目[10]根据野外调查数据，建立了Cs浓度与水胶比之间的线性关系模型。Petcherdchoo[11]进一步建立了Cs浓度与水胶比之间的指数关系模型。Chalee等[12]根据暴露于泰国海湾潮汐区混凝土试件2～5年数据，拟合了Cs浓度与水胶比和暴露时间的关系模型。王晓舟等[13]基于中国浙江乍浦港干湿交替区混凝土结构的现场数据，建立了Cs浓度与水胶比、温度、湿度等因素的经验模型。综上所述，混凝土Cs浓度与水胶比、暴露时间、湿度等多重因素有关，暴露时间是最关键的因素。其次，目前国内外学者对混凝土Cs计算模型的研究结果，更多地关注了Cst，较少重视Csf的规律性，由于导致钢筋锈蚀的是自由氯离子，因此必须重点研究Csf问题，考察Csf与Cst的关系问题及Csf含量随暴露时间的变化规律，才更有实际意义。

鉴于此，依据国内外的大量自然暴露试验数据[14-30,36-40]，针对海洋环境下的浪溅区、潮汐区和水下区3个区域的Csf浓度开展研究工作。由于混凝土氯离子扩散规律的研究是一个长时间积累的过程，并且涉及到的影响因素很多，很难一一的分类研究，包括韩国研究者Pack等[29]调研了11座服役0.65～48.65 a桥梁的数据，进行统计和回归分析得出其规律；韩国研究者Song等[30]汇总分析了国际上服役1～64 a的不同工程混凝土结构构件，探索出水胶比对混凝土表面氯离子的影响规律；1998年英国研究者McGee等[31]在对澳大利亚塔斯马尼亚州1 158座建于1931-1997年桥梁进行现场检测后，探索出建筑物离海岸的距离对大气区混凝土表面氯离子浓度的影响规律；以及日本前田聡等[32]统计调查27年以来发表的1 500组混凝土构造物的数据来,分析与确定了氯离子扩散各参数之间的相互联系。因此，这里也采用Excel、Origin等数据分析软件进行国内外大量数据统计和回归分析，确定海洋混凝土结构的Csf含量与Cst含量之间的变化规律，分析海洋混凝土结构Csf含量的时变规律，得到Csf含量与暴露时间的关系表达式及其取值范围，并利用国内有关海洋工程的实测数据[33-35]进行验证。最后，基于本课题组建立的可靠度理论和修正氯离子扩散理论模型以及不考虑Cs时变性的欧洲DuraCrete模型，通过算例对比研究了Cs时变性对海洋混凝土结构寿命的影响规律。

1 实验部分

1.1工程验证实验——大连港混凝土结构的现场钻芯取样

对大连地区有关港口的混凝土结构进行了现场钻芯取样，包括：中交一航局第三工程有限公司的大连港滑道码头(2005)、沉箱预制场滑道码头(1966，1988)、3#码头(1998)、4821码头(1976)、大连港客运码头(1934)等,取样区域包括大气区、浪溅区和潮汐区，不同码头的服役时间在11～82 a范围。图1是对应不同区域混凝土结构内部的Csf含量分布规律。

图1 甘井子船厂滑道码头各区域Csf含量分布Fig. 1 The content of Csf distribution in Ganjingzi shipyard dock

1.2寿命分析算例实验——实验室高性能混凝土的暴露试验

采用大连水泥厂的P·O 42.5水泥，大连华能I级粉煤灰，大连金桥公司生产的S95级磨细矿渣、中砂，5～25 mm连续级配的大连本地碎石，聚羧酸高性能减水剂，松香热聚物类引气剂及大连市自来水等为原材料，采用标准试验方法，在实验室制作C-3高性能混凝土的立方体试件(100 mm×100 mm×100 mm)，经过28 d标准养护之后分别进行海洋现场暴露试验。现场暴露试验地点选在大连市甘井子区中交一航局第三工程有限公司预制场滑道，暴露时间为8个月左右，暴露环境分为大气区、浪溅区、潮汐区以及水下区，共4个区域。与此同时，在实验室内进行海水浸泡试验，海水取自大连湾。C50高性能混凝土配合比为水泥250 kg/m3；磨细矿渣175 kg/m3；粉煤灰75 kg/m3；沙子630 kg/m3；石子1 111 kg/m3；用水量150 kg/m3；减水剂5 kg/m3；引气剂0.09 kg/m3。水胶比0.3，坍落度230 mm，含气量4.4%，抗压强度58.2 MPa。

1.3测试方法

对于现场混凝土芯样或实验室混凝土立方体试件暴露一定时间之后，采用直径6 mm的合金钻头钻孔取样，采集0～5 mm、5～10 mm、10～15 mm、15～20 mm、20～25 mm、25～30 mm、30～35 mm、35～40 mm、40～45 mm、45～50 mm等深度的混凝土粉末。

对于采集的不同深度混凝土粉末样品，首先通过0.16 mm筛去粗颗粒。在实验室按照国家交通部标准JTJ270-98《水运工程混凝土试验规程》进行总氯离子含量与自由氯离子含量的化学分析。有关氯离子扩散参数的计算方法，详见文献[36]。

1.4寿命分析算例的计算方法

采用余红发[1]提出的基于可靠度理论与修正氯离子扩散理论的混凝土结构寿命分析方法，运用一次二阶矩方法，研究Csf时变性对大连海洋浪溅区混凝土结构寿命的影响。寿命分析计算氯离子扩散模型的边界条件是式(5)，修正氯离子扩散模型公式[1]：

在进行混凝土结构的服役寿命可靠度分析时，结构抗力是钢筋锈蚀的临界氯离子含量(Ccr)，荷载效应是扩散作用导致钢筋表面(混凝土保护层厚度x0)的自由氯离子含量(Cf)，建立功能函数Z=Ccr-Cf。当混凝土内部钢筋表面(混凝土保护层厚度x0)的自由氯离子含量(Cf)达到临界氯离子含量(即Ccr≤Cf)时，导致混凝土结构失效的失效概率pf=Φ(-β)。按照式(6)，采用一次二阶矩方法，即可计算出可靠度指标。

2 海洋混凝土结构Csf的时变性规律及其验证

2.1Csf与Cst关系

通过整理余红发教授课题组[36-40]以及国内其他课题组[33-35]实测的470组不同混凝土在海水中长期室内浸泡和现场暴露试验样品的成对Csf与Cst数据，拟合出了Csf与Cst之间的关系式，结果如图2所示。由图可见，海洋环境下混凝土结构的Csf与Cst之间具有非常显著的线性关系：

式中：n=470，相关系数R=0.958 6。

鉴于国内外已经发表了海洋混凝土结构的大量Cst数据，运用已经建立的式(7)，就可将国外的大量Cst数据转换成Csf数据，进而系统全面地研究海洋混凝土结构的Csf时变规律。

2.2Csf时变性规律

2.2.1 海洋浪溅区Csf时变性规律

通过整理出国内外的大量暴露试验数据[14-28]，根据Fick第二定律拟合出Cst或者Csf，再利用Csf与Cst关系式得到Csf，最后通过采用Excel、Origin等数据分析软件进行数据统计和回归分析，分析出了海洋混凝土结构Csf含量随暴露时间的变化规律。图3是海洋浪溅区混凝土结构的Csf含量与暴露时间之间的实测数据分布及其拟合的时变关系。图中，确定了实测数据的上下边界范围，并采用式(3)～(5)进行了回归分析(参数CO=0)，式(3)的拟合参数值a=0.932 43、k=0.072 36，式(4)的拟合参数值k=0.207 03，式(5)的拟合参数值k=0.401 62。

图2 海洋混凝土的Csf与Cst关系Fig. 2 Relationship between Csf and Cst of marine concrete

图3 海洋浪溅区混凝土Csf随暴露时间的时变性规律及工程验证Fig. 3 Temporal variation of concrete Csf with exposure time and engineering verification in marine splash zone

由图3可见，式(3)(指数)Csf含量会随着暴露时间缓慢的增长，达到30年以后趋于平稳；式(4)(幂函数)Csf含量会随着暴露时间一直缓慢的增长；式(5)(幂函数)Csf含量会随着暴露时间先急剧增长，5年以后缓慢的增长。这三个公式拟合出的效果都很好，但是综合考虑后面的寿命计算结果，式(5)最实用。

2.2.2 海洋潮汐区Csf时变性规律

采用大量暴露试验数据[14-28]，经过整理得到海洋潮汐区混凝土结构的Csf含量与暴露时间之间的实测数据分布及其拟合的时变关系，如图4所示。其中，拟合时参数CO=0，确定了海洋潮汐区混凝土Csf含量上、下边界范围，式(3)的拟合参数值是a=1.038 38、k=0.065 39，式(4)的拟合参数值是k=0.237 16，式(5)的拟合参数值是k=0.454 32。

2.2.3 海洋水下区Csf时变性规律

图5是基于国内外大量暴露试验数据[14-28]，经过整理和回归分析，得到的水下区海洋混凝土结构Csf含量随暴露时间的时变性规律。图中，拟合时参数CO=0，标出了上下边界范围和式(3)～(5)的拟合结果，式(3)、(4)、(5)的拟合参数值分别是a=1.086 43、k=0.112 87；k=0.272 13；k=0.492 99。

图4 海洋潮汐区混凝土Csf随暴露时间的时变性规律及工程验证Fig. 4 Temporal variation of concrete Csf with exposure time and engineering verification in marine tidal zone

图5 海洋水下区混凝土Csf随暴露时间的时变性规律Fig. 5 Time dependent variation of concrete Csf with exposure time in marine area

2.3表面氯离子含量时变规律的工程验证

2.3.1 大连港码头的实测数据对比与验证

采用大连港不同年代码头混凝土结构的实测数据，用来对比与验证海洋浪溅区和潮汐区的上述Csf时变性规律，如图3所示。结果表明，大连港服役11～82 a的实测Csf数据点，完全在图3和图4所确定的Csf上下限范围之内，并且大多数位于3条拟合曲线的附近，说明本文建立的海洋混凝土结构的Csf时变性规律具有良好的适用性。

2.3.2 国内其它沿海工程的数据验证

分别整理归纳了天津港码头[33]，青岛市黄岛区海边防波堤[34]，浙江省舟山市岱山岛某海港码头服役11～27 a的实测数据[35]，进一步对比与验证海洋浪溅区和海洋潮汐区的Csf时变性规律，如图4所示。结果表明，我国东南沿海地区混凝土结构的实测Csf数据，也完全在图3与图4的Csf上、下限范围之内，并接近3条公式拟合曲线，这证明文中运用大量国内外数据建立的Csf时变性规律是有效的。

3 表面自由氯离子含量时变性对海洋混凝土结构服役寿命的影响算例

3.1寿命计算模型参数

按照图3建立海洋浪溅区边界条件的时变性规律，分别选择Csf的上限、下限与拟合式(5)作为寿命计算的边界条件，采用一次二阶矩方法，运用式(6)所示的寿命计算模型，计算了C50高性能混凝土(C-3)结构在海洋浪溅区的服役寿命。寿命计算时，采用的有关模型参数如表1所示，其中除基准暴露时间t0为常量以外，其余参数均属于正态分布的随机变量。

3.2海洋混凝土结构寿命计算结果与表面氯离子含量时变性的关系

本算例的海洋混凝土结构寿命计算的钢筋锈蚀概率与可靠度指标如图6所示。结果表明，采用C-3高性能混凝土结构，在海洋浪溅区与保护层厚度7 cm条件下，按照钢筋锈蚀概率分别为5%和10%的可靠性，当采用上限边界条件时，混凝土结构的服役寿命分别为21.4 a和23.6 a；当采用下限边界条件时，则混凝土结构的服役寿命分别延长到73 a和83 a，比上限边界条件延长了2.4～2.5倍。对于按照式(5)确定的中值边界条件进行寿命计算时，则混凝土结构的服役寿命分别达到28.7 a和32.5 a，分别比上限边界条件延长了34%和38%。

表1 海洋环境下钢筋锈蚀模型分析参数Tab. 1 Analysis parameters of steel corrosion model under marine environment

图6同时列出了采用欧洲DuraCrete模型[41]的固定边界条件对该混凝土结构的寿命计算结果。按照DuraCrete项目的规定，计算时采用固定边界条件Cs=0.466%(按掺加粉煤灰)～0.423%(按掺加磨细矿渣)，其他参数不变。对于钢筋锈蚀概率分别为5%和10%的可靠性，按照欧洲DuraCrete模型的固定边界条件，混凝土结构的服役寿命分别为104～112 a和129～139 a，分别比图3所示的上限边界条件计算寿命延长了3.9～4.2倍和4.6～4.9倍，甚至比图4所示的下边界条件计算寿命还分别延长了42%～53%和55%～67%。可见，采用固定边界条件，有可能带来结构耐久性措施不能满足寿命设计的要求。

因此，Csf含量的时变性对海洋混凝土结构的服役寿命有重大的影响，在进行海洋工程混凝土结构的耐久性设计时，必须充分考虑Csf含量的时变规律，这样才有利于提高混凝土结构耐久性设计的安全性与可靠性。

图6 表面自由氯离子含量时变性对海洋混凝土结构服役寿命影响的计算结果Fig. 6 The calculation results of the service life of marine concrete structures due to the change of free chlorine ion content

4 结 语

1)经过统计国内外的470组实测数据，分析研究发现，海洋混凝土结构表面自由氯离子含量与总氯离子含量之间具有显著的线性关系。

2)混凝土结构在海洋浪溅区、潮汐区及水下区的Csf含量时变性规律是先在一定范围内，随着暴露时间增长，达到一定年限后趋于平稳或者缓慢的增长。经过统计来自英国、韩国、日本、美国、加拿大、沙特阿拉伯和国内等众多研究机构1965-2015年发表的大量实验室、现场暴露站和实际工程结构的144组混凝土表面氯离子含量数据，分析研究发现，Weyers等建立的表面氯离子含量与时间的指数函数关系式以及本课题组建立的含有氯离子扩散系数时间依赖性指数m的幂函数关系式，具有较好的适用性。

3)海洋混凝土结构的Csf时变性，对海洋混凝土结构服役寿命设计具有重大的影响，采用幂函数边界条件，有利于提高混凝土结构耐久性设计的安全性与可靠性。

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书讯

CNKI推出《中国高被引图书年报》

日前，中国知网(CNKI)中国科学文献计量评价研究中心推出了一套《中国高被引图书年报》，该报告基于中国大陆建国以来出版的422万余本图书被近3年国内期刊、博硕、会议论文的引用频次，分学科、分时段遴选高被引优秀学术图书予以发布。据研制方介绍，他们统计并分析了2013-2015年中国学术期刊813万余篇、中国博硕士学位论文101万余篇、中国重要会议论文39万余篇，累计引文达1 451万条。根据统计数据，422万本图书至少被引1次的图书达72万本。研制方根据中国图书馆分类法，将72万本图书划分为105个学科，分1949-2009年和2010-2014年两个时间段，分别遴选被引最高的TOP 10%图书，共计选出70 911本优秀图书收入《中国高被引图书年报》。统计数据显示，这7万本高被引优秀图书虽然只占全部图书的1.68%，却获得67.4%的总被引频次，可见这些图书质量上乘，在同类图书中发挥了更加重要的作用。该报告还首次发布各学科“学科h指数”排名前20的出版单位的评价指标，对客观评价出版社的社会效益--特别是学术出版物的社会效益具有重要的参考价值。

该报告从图书被引用的角度出发，评价图书的学术影响力，弥补了以销量和借阅等指标无法准确评价学术图书的缺憾，科学、客观地评价了图书、图书作者以及出版单位对各学科发展的贡献。

《中国高被引图书年报》把建国以来出版图书全部纳入评价范围属国内首创，是全面、客观评价图书学术影响力的工具，填补了目前图书学术水平定量评价的空白，在帮助图书馆建设特色馆藏和提高服务水平、帮助出版管理部门了解我国学术出版物现状、帮助科研机构科研管理、帮助读者购买和阅读图书等方面，均具有较强的参考价值，也为出版社评估出版业绩、决策再版图书、策划学科选题提供有用的信息。

《中国高被引图书年报》由《中国学术期刊(光盘版)》电子杂志社有限公司出版。该产品的形式为光盘电子出版物，分为理学、工学、农学、医学、人文科学和社会科学6个分卷，随盘赠送图书，欢迎您咨询、订购。

咨询电话：010-82710850；82895056转8599。E-mail：aspt@cnki.net

Time variation law of free chlorine ion content in the surface of marine concrete structure and its influence on life

XU Zeqi, MA Haiyan, YU Hongfa, XU Mei, XU Yu, FENG Taotao

(Department of Civil Engineering, Nanjing University of Aeronautics and Astronautics, Nanjing 210016, China)

TU528.33

A

10.16483/j.issn.1005-9865.2017.04.016

1005-9865(2017)04-0126-09

2016-12-06

国家重点基础研究发展计划(973计划)(2015CB6551002)；国家自然科学基金(51508272，51678304)；高性能土木工程材料国家重点实验室重点基金项目(2015CEM001)；江苏高校优势学科建设工程资金资助(PAPD)

许泽启(1991-)，男，湖北蕲春人，硕士研究生，研究方向为海洋混凝土。E-mail：752267320@qq.com

麻海燕，女，博士，硕士生导师，从事海洋混凝土研究。E-mail：mahaiyan@nuaa.edu.cn