棉秆炭制备的多目标优化研究
2017-09-15闫树军侯书林
李 勇, 李 健, 刘 鹏, 闫树军*, 李 庆, 侯书林,3
(1.塔里木大学 机械电气化工程学院,新疆 阿拉尔 843300; 2.西安工程大学 环境工程与化学学院,陕西 西安 710000; 3.中国农业大学 工学院,北京 100083)
棉秆炭制备的多目标优化研究
LI Yong
李 勇1, 李 健1, 刘 鹏1, 闫树军1*, 李 庆2, 侯书林1,3
(1.塔里木大学 机械电气化工程学院,新疆 阿拉尔 843300; 2.西安工程大学 环境工程与化学学院,陕西 西安 710000; 3.中国农业大学 工学院,北京 100083)
为了开发生物质棉秆炭,研究了棉秆炭化期间热解的失重过程,测试了棉秆炭的力学和能量指标,分析了其变化规律。研究发现:随着炭化温度和时间的增加,棉秆炭的制炭率和能量得率均下降,棉秆炭的剪切强度、压缩强度、热值和相对能量密度均增加,且炭化参数与棉秆炭品质存在二阶非线性的函数关系。利用极小极大法对棉秆炭各品质指标进行多目标优化,得出332 ℃炭化3 h 47 min时棉秆炭各品质指标最优,实测其制炭率为39.08%,剪切强度为0.61 MPa,压缩强度为2.22 MPa,热值为25.62 MJ,能量密度为153.79%,能量得率为59.97%,与预测值相差不大。
棉秆;炭化;温度;时间;品质指标
随着人们生活水平的提升,对化石燃料需求量急剧增长,而化石燃料作为不可再生能源,却日益枯竭,因此,开发可再生、洁净的新型能源引起了世界各国的关注。以农林废弃物为代表的生物质,因资源丰富、可再生、洁净,其在能源领域的开发利用已成为热点。生物质作为一种生物资源,有其含水率高、能量密度低、不易于储存的特点[1]。将生物质在低温环境下进行炭化获得生物质炭[2],可有效改善其热化学性能、能量密度和可储存性能[3-5]。在我国重要的产棉区新疆,棉花采摘后会剩余的大量棉秆(每年约1.8×107t)[6],棉秆是一种产量极为丰富的生物质资源[7]。棉秆是一种较为规整的木质秸秆,通常将棉秆切断、粉碎制成粉体炭化或再压制成型炭化,此过程需消耗大量能源。为了节约加工环节能源损耗,本课题组尝试将棉秆直接低温热解炭化制备成杆状的棉秆炭材料,通过分析棉秆低温热解的失重过程,及各阶段产物的力学指标和能量指标等的变化规律,通过非线性数学规划法进行优化,得出各项指标综合最优的炭化工艺,以期为棉秆炭装备产业化设计提供理论基础。
1 实 验
1.1 材料与仪器
棉花秸秆(棉秆),新疆阿拉尔市地区,选取中段直径为5~7 mm的棉秆(秋季收获棉秆),去除枝叶,剪取棉秆中段,经干燥备用。棉杆主要由纤维素、半纤维素和木质素组成,经元素分析测得棉杆含C 44.78%,H 6.17%,N 0.81%,O 36.97%。
SX2-10型高温电阻炉;FRL-2000型发热量测定仪,国创分析仪器有限公司;TGA/SDTA851e热重分析仪,瑞士Metrohm公司;HLA艾森堡拉力计。
1.2 热重分析
利用热重分析仪对棉秆进行热解实验,采用非等温法进行热处理,升温速率为20 ℃/min。热解实验仪器内通入氮气,流量为40 mL/min,热解温度范围:室温~900 ℃。
分析棉秆热解过程的失重变化情况和失重速率,研究棉秆热解过程。
1.3 棉秆炭制备
1.3.1 单因素试验 为研究棉秆炭热转化过程,将棉秆分批置于高温电阻炉内分别在300、400、500、600、650和700 ℃下热处理1 h,并对所得产物进行品质指标测算。
1.3.2 双因素试验 在单因素试验基础上,选定炭化温度范围,称取一定量棉秆放置于高温电阻炉内,在氮气气氛下以25 ℃/min的升温速率加热至预定炭化温度,再保温一定时间,制得棉秆炭。以炭化温度和时间为关键参数,进行双因素试验,即每个炭化温度(300、400、500、600 ℃)均炭化不同的时间(1、2、3、4 h)获得不同炭化参数下的棉秆炭,共制得16种试样,为分析炭化温度和时间对棉秆炭性能的影响,对所得数据进行数值分析,利用origin9.0软件绘制炭化参数与棉杆炭指标的立体图。研究炭化过程最佳炭化工艺参数。
1.4 品质指标测试
1.4.1 制炭率 棉秆炭的制炭率是棉杆炭化所得棉杆炭的质量占棉杆的质量分数,计算公式见式(1):
(1)
式中:m0—棉秆初始质量,g;mc—棉秆热处理后质量,g;η—棉秆制炭率,%。
1.4.2 力学指标 将各类棉秆炭置于艾森堡拉力计上,进行压缩和剪切试验,取其压缩破裂和剪切断裂瞬时力值作为秸秆炭最大承载能力,计算其压缩强度和剪切强度,每类测试重复10次。棉秆炭压缩强度和剪切强度,分别按式(2)和(3)计算。
(2)
(3)
式中:F压—压缩力,N;F剪—剪切力,N;A—棉秆炭的横断面积,mm2;σ—棉秆炭压缩强度,MPa;τ—棉秆炭剪切强度,MPa。
1.4.3 能量指标 称取1 g棉秆炭粉末压片,利用发热量测定仪测得热值。棉秆炭的相对能量密度和能量得率分别按式(4)和(5)计算[8-9]。
(4)
(5)
式中:Yd—棉秆炭相对能量密度,%;Ye—棉秆炭相对能量得率,%;Qc—棉秆炭热值,MJ/kg;Q0—棉秆的热值,MJ/kg。
1.5 多目标优化方法
本研究利用极小极大法对棉秆炭化工艺进行多指标优化,标准差系数权数法验证优化效果。
假设有一组n个目标函数fi(x),i=1,2,…n,其中的每个函数均含最大值,而这组最大值仍属未知的函数,现对这些最大值进行最小化探索(公式见式(6)),此类方法称为极小极大法[10]。极小极大法是在最不利约束条件下寻求最有利的决策方案的方法。
(6)
式中:Rn—n个决策变量集。
为了降低不同量纲指标的数据差异,将棉秆炭的制炭率、力学指标和能量指标的数据值进行归一化。数据归一化计算公式如下:
(7)
式中:Dij—归一化后数据,i为指标集种类号,j为每类指标数据号;Nij—归一化前数据;Njmax—每类指标数据集最大值;Njmin—每类指标数据集最小值。
标准差系数权数法[11],计算公式如下:
(8)
(9)
(10)
(11)
(12)
2 结果与分析
2.1 热解温度对棉杆炭化的影响
2.1.1 TG分析 热解温度是棉秆炭化过程中最重要的影响因素,直接影响着秸秆炭转化进程、产率、性能等研究炭化过程最佳炭化工艺参数。
棉秆是由纤维素、半纤维素和木质素3大类有机质组成,其热解过程伴有大量挥发分析出,其热重分析如图1。分析图1可知,棉秆热解过程主要包括吸附水挥发(20~184 ℃)和有机质热解析出(184~624 ℃)两个阶段组成。棉秆热解的第二阶段为热失重主要环节,在290和340 ℃处形成失重峰,这是棉秆所含的纤维素、半纤维素和木质素大分子热分解速率最大导致。由文献可知,半纤维素热解温度200~260 ℃,热反应温度约为220 ℃;纤维素热解温度240~350 ℃,热反应温度为275 ℃;木质素热解温度250~500 ℃[12-13],热反应温度为310 ℃。而棉秆固定炭主要源于木质素热解,结合文献可认定棉秆炭化温度达300 ℃才可转为初炭,故棉秆制炭温度多选用300 ℃以上的。
2.1.2 棉杆炭性能 不同热解温度下,棉秆热解1 h所制得棉秆炭的制炭率、力学指标和能量指标,如图2~图4所示。
图1 棉秆热重分析
Fig.1 Thermogravimetricanalysis of cotton stalk
图2 棉秆炭化过程制炭率
Fig.2 The sample conversionrate from cotton stalk to carbon
图3 棉秆炭化过程力学指标
Fig.3 The sample mechanicalindex from cotton stalk to carbon
由图2可知,随着炭化温度的增加,棉秆炭的制炭率逐渐下降,表明炭化温度越高,棉秆的有机质热解越剧烈。由图3可知,棉秆炭化过程的剪切强度和压缩强度均增加,此归因于棉秆炭内残余有机成分逐步炭化转变所致[14],促使棉秆炭强度缓慢增强。由图4可知,在300~700 ℃范围内棉秆炭的热值和能量密度先缓慢增加而后下降,能量得率缓慢下降。此阶段棉秆炭内部的可挥发生物油和燃气等挥发分逐步析出,固定炭逐步增加,棉秆炭品质逐步提升。棉秆经650 ℃炭化1 h所制得棉秆炭,其热值和相对能量密度均达到峰值,分别为26.61 MJ/kg(高热值煤为25.51~29.60 MJ/kg[15])和159.78%,其能量得率仅为37.8%,此归因于棉杆炭化温度升高有机质分解析出量增多所致。因此,棉秆炭化过程选定300~600 ℃为炭化温度范围。
图4 棉秆炭化过程能量指标
2.2 棉秆炭制备工艺的优化
2.2.1 不同炭化条件对棉杆炭性能的影响 相关研究表明生物质制炭的炭化时间也是至关重要的因素[16]。因此,从各项指标综合最优角度,对不同炭化温度和时间的棉秆炭从制炭率、力学指标和能量指标展开多目标综合优化。不同炭化温度和时间参数下,棉秆炭的制炭率、剪切强度、压缩强度、热值、能量密度和能量得率如图5所示。在图5中,利用颜色代表数值,每个图中均附颜色与数值对应条。对比图5,发现图5(a)和图5(f)较为相似,随着炭化温度和时间的增加,棉秆炭的制炭率和能量得率均呈下降趋势;图5(b)、(c)、(d)和(e)较为相似,随着炭化温度和时间的增加,棉秆炭的剪切强度、压缩强度、热值和相对能量密度均呈增长趋势。
图5 不同炭化条件下棉秆炭指标
2.2.2 炭化参数与棉杆炭指标的函数关系 采用Matlab软件对棉秆炭品质指标数据进行分析,得出炭化温度、时间与棉秆炭的制炭率、力学指标和能量指标的关系,见表1。由表1可知,炭化温度、时间与棉秆炭的制炭率、力学指标和能量指标之间均存在二阶非线性的函数关系,根据F检验判定,棉秆炭各指标之间存在显著差异性,二阶非线性方程中炭化参数对棉秆炭各指标的影响显著,炭化参数对棉秆炭各指标的相关系数均大于0.85,可建立炭化参数与棉秆炭指标之间关系式。
表1 炭化温度、时间与棉秆炭各指标的关系1)
1)x1:时间indicate time(h);x2:温度indicate temp.(℃);下表同same as the following table
2.2.3 棉秆炭工艺参数优化与验证 棉秆炭的制炭率、力学指标和能量指标进行多指标的参数优化,此属于多目标优化问题。加权求和法[17]、ε-约束法[18]和极小极大法[19]是多目标优化较为常用的方法,加权求和法和ε-约束法存在误差大、掺入主观因素等不足。极小极大法源于博弈论,通过最小化各个目标函数值的最大偏移量来寻求最优解,其具有易建立模型、计算速度快和设计简单等优点。
将不同炭化参数下棉秆炭各指标的数据集进行归一化,对所得新数据集再次进行非线性拟合,其二次拟合方程见表2。二次拟合方程利用极小极大法进行最小化探索,探索范围限定条件:1≤x1≤4,300≤x2≤600。在Mtalab中调用fminimax函数求极小极大问题,经计算得出变量x1为3.78 h,x2为332 ℃时,制炭率为40.27%,剪切强度为0.58 MPa,压缩强度为2.36 MPa,热值为25.53 MJ,能量密度为149.64%,能量得率为59.37%,多指标寻优效果最佳。
表2 各指标二次拟合方程1)
1)X1:时间归一化值indicate normalized value of time(%);X2:指温度归一化值indicate normalized value of temperature(%)
为了验证极小极大法分析所得多目标最优效果,利用标准差系数权数法比较最优条件下制得的棉
表3 多目标优化效果验证
秆炭与其他类型棉秆炭的品质指标。棉秆炭各指标均为正向指标(正向指标是代表向上、增长的指标、增长的指标,指标值越大评价越好),χi值越大越好,υi值越小越好,不同制备条件棉秆炭的各指标的χi和υi结果见表3。
基于理论计算,332 ℃炭化3 h 47 min棉秆炭的χi值为0.546 9,为数据组内最大值;υi值为0.1639,为数据组内次小值,综合效果属最优。因此,验证了极小极大法对限定区域内棉秆炭的多指标综合优化效果极佳。
为了进一步验证分析结果的可靠性,反复测试 332 ℃ 炭化3 h 47 min所制得棉杆炭。该类棉杆炭拟合回归方程计算制炭率为40.27%、剪切强度为0.58 MPa,压缩强度为2.39 MPa,热值为26.09 MJ,能量密度为233.74%,能量得率为59.28%;该类棉杆炭实测制炭率为39.08%,剪切强度为0.61 MPa,压缩强度为2.22 MPa,热值为25.62 MJ,能量密度为153.79%,能量得率为59.97%,与理论分析值较为接近。
2.3 讨论
目前,国内研究者对生物质炭的品质指标研究,多为不同参数下制炭率的工艺优化,对制炭率、力学指标和能量指标等多指标综合研究较少。严伟等[20]从单因素角度分析了杉木屑成型炭品质,发现杉木屑经550 ℃炭化2 h时杉木炭的热值、强度相对较高;徐佳等[21]采用响应面法优化研究了炭化温度、时间和原料粒径3个参数分别对生物炭产率和热值的影响,得到棉花秸秆炭能量得率的最佳炭化条件:炭化温度429 ℃,炭化时间1.29 h,粒径0.32 mm;丛宏斌等[22]设计了内加热连续式生物质炭化技术工艺,并对生物质炭化品质多指标(生物炭热值、固定碳含量、比表面积、生物炭得率和生产率等)进行综合评价,表明玉米秸秆、玉米芯和花生壳的最佳炭化温度为 550~650 ℃。可见,因物料类型、制备方法和炭品质指标等差异,生物质秸秆炭化最优工艺尚无统一标准。从棉秆多指标综合评价角度出发,探索棉秆制炭率。棉秆炭力学强度和能量指标的较优制备工艺,具有重要的生产实践意义。
3 结 论
3.1 利用热重分析棉秆的热解过程,发现棉秆炭化过程分两个阶段,20~184 ℃吸附水挥发和184~624 ℃有机质热解析出,引起棉秆内结构与成分变化。棉秆炭化过程中,随着温度的升高,棉秆转化率下降,力学指标增加,能量得率下降,热值和能量密度先增后降。
3.2 随着炭化温度和时间的增加,棉秆炭的制炭率和棉秆炭能量得率均下降,棉秆炭的剪切强度、压缩强度、热值和相对能量密度均增加;数据分析发现炭化参数与其品质存在二阶非线性的函数关系;经多元非线性拟合统计分析,发现炭化温度、时间对制炭率、压缩强度、能量得率的影响极显著,对热值和能量密度的影响显著,对剪切强度的影响不显著。
3.3 利用极小极大法对不同炭化参数的棉秆炭各品质指标进行多目标优化,得出332 ℃炭化 3 h 47 min 时棉秆炭各品质指标综合最优,实测该类棉秆炭制炭率为39.08%,剪切强度为0.61 MPa,压缩强度为2.22 MPa,热值为25.62 MJ,能量密度为153.79%,能量得率为59.97%,与理论分析值较为接近。
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本刊信息
《林产化学与工业》继续被Scopus数据库收录
2017年,《林产化学与工业》被全球著名学术出版商爱思唯尔出版集团(Elsevier)旗下的Scopus数据库收录,并将追溯2016年的文献数据。
Scopus数据库与EI数据库一样,同属全球著名学术出版商Elsevier公司旗下,是目前世界上最大的文摘及引文数据库。Scopus收录了5000余家出版社发行的科技、医学和社会科学方面的22 000多种期刊。相较于其他的数据库,Scopus的内容更加全面,学科更加广泛,特别是在获取欧洲及亚太地区的文献方面,Scopus更具优势。通过Scopus,用户可以检索到1823年以来的近4 000万条摘要和题录信息,以及1996年以来所引用的参考文献。目前,Scopus数据库只收录了约600种中国期刊。在Elsevier中国二次文献中心老师们尽心的协调和沟通下,Scopus数据库将继续收录《林产化学与工业》,并将追溯2016年的文献数据,从而保证了《林产化学与工业》Scopus中数据的完整性。
《林产化学与工业》编辑部将以此为契机和动力,再接再厉,在主管主办单位的关心与支持下,在编委会、同行专家和广大作者的支持下,不断提高期刊质量与水平,充分发挥期刊在林产化工和生物质化工研究中的桥梁与纽带作用,为科研成果的广泛传播做好服务。
Multi-objective Optimization of Preparation of Cotton Stalk-char
LI Yong1, LI Jian1, LIU Peng1, YAN Shujun1, LI Qing2, HOU Shulin1,3
(1.The Mechanical Engineering College, Tarim University, Alar 843300, China; 2.School of Environmental andChemical Engineering,Xi’an Polytechnic University, Xi’an 710000, China; 3.China AgriculturalUniversity College of Engineering, Beijing 100083, China)
Cotton stalk-charcoal was produced from cotton stalk by single step carbonization. According to the analysis of pyroysis reaction of cotton staw in the low temperature, moisture and volatile were released from cotton stalk.During the thermal decomposition reaction, conversion rate decreased with the increment of temperature. The mechanics index decreased at first, then increased with the temperature increase. Different cotton stalk charcoal were synthesized at the temperature range of 300-600 ℃.Cotton stalk were carbonized at the temperature of 300,400,500,and 600 ℃,and residence time of 60,120,180,240 min,respectively.The effects of temperature and residence time on the conversion rate,shear strength,compressive strength,calorific value,relatively energy density and energy conversion rate from cotton stalk to carbon were investigated.Results showed that cotton stalk-charcoal of conversion rate and energy conversion rate were investigated. It was found that a nonlinear relationship between all kinds of index and its affected factors.Dynamic performance multiple objective optimization of cotton stalk-charcoal indexs was successful based on the min-max method. Under the optimum performance such as 332 ℃, residence time 3 h 47 min, the conversion rate of cotton stalk charcoal is 39.08%,shear strength is 0.61MPa,compressive strength is 2.22MPa,calorific value is 25.62 MJ,relatively energy density is 153.79%,energy conversion rate is 59.97%.
cotton stalk; carbonization; temperature; time; quality index
2016- 12- 01
公益性行业(农业)科研专项(201503135-19);塔里木大学校长基金项目(TDZKPY201502);塔里木大学和中国农业大学联合基金(ZNTDLH1504)
李 勇(1986— ),男,内蒙古丰镇人,副教授,硕士,主要从事功能材料研究与应用
*通讯作者:闫树军,讲师,从事农业机械装备与资源利用的研究;E-mail: deyuzhijia@163.com。
10.3969/j.issn.0253-2417.2017.04.012
TQ35;S216
A
0253-2417(2017)04-0081-08
李勇,李健,刘鹏,等.棉秆炭制备的多目标优化研究[J].林产化学与工业,2017,37(4):81-88.