香茅精油的超声辅助提取及成分分析

丁华，王建清

（天津科技大学包装与印刷工程学院，天津 300222）

香茅精油的超声辅助提取及成分分析

丁华，王建清＊

（天津科技大学包装与印刷工程学院，天津 300222）

结合超声辅助技术采用水蒸气蒸馏法提取香茅精油，考察了料液比、NaCl浓度、提取时间对精油得率的影响，在单因素试验的基础上通过正交试验对提取工艺进行优化。最后，通过气相色谱-质谱联用技术（GC-MS）对香茅精油的化学成分进行分析鉴定。结果表明：在超声功率为420W、超声时间为30min的前提下，料液比为1∶20、NaCl用量为10%的条件下，提取时间180min，香茅精油得率最高，为2.8%。GC-MS技术检测出香茅精油共含45种化学成分，其中相对含量最高的是香茅醛，其次是香叶醇、香茅醇。

香茅精油；水蒸气蒸馏法；提取；GC-MS

香茅草又称柠檬草，为禾本科香茅属多年生草本植物，原产于热带及亚热带如南印度、斯里兰卡，在我国华南、西南等地均有分布，其中云南是香茅草的主要种植区域［1，2］。香茅草因其性味辛、温，具有疏风通络、和胃通气的功效而被载入《中药大辞典》［3，4］。非洲民间用其治疗感冒引起的发热和焦虑症，巴西等国已开发出具有清热解毒功效的保健茶［5］。在印度、泰国、越南及我国云南德宏等地，香茅则是一种常见的食物调料［6，7］。从香茅中提取的挥发油呈黄色澄清液体状，其所含成分因香茅种类及产地而有明显差异［8－11］。研究证明：香茅精油不仅具有抗菌、抗痉挛、抗氧化、止痛、降压利尿、抑制肿瘤等药理作用［12－16］，还可用于香水、化妆品和肥皂的香精，同时，也是美国天然药草防蚊剂中的主要活性成分［17，18］。超声波辅助提取属于物理破碎过程，通过超声波的空化作用，破坏植物组织的细胞，从而加速植物有效成分溶出；此外，如机械震动、乳化、扩散、击碎、化学效应等超声波次级效应，能加速植物细胞内有效成分的扩散、释放和溶解而强化精油的提取［19，20］。

因此，本文采用超声辅助水蒸气蒸馏法提取云南的香茅草精油，考察了料液比、NaCl浓度、提取时间等因素对精油得率的影响，并对提取工艺进行优化，同时利用气相-气质联用仪分析香茅精油的化学成分，对香茅精油在新型天然防腐剂的开发领域起指导作用，并为其进一步研究提供理论基础。

1 材料和方法

1.1 实验材料与试剂

香茅草（食品级） 毫州坤记中草药行；氯化钠（分析纯） 天津市江天化工技术有限公司；无水硫酸钠（分析纯） 天津市兴复精细化工研究所；正己烷（色谱纯） 天津市元立化工有限公司。

1.2 仪器与设备

AR2130型电子天平 梅特勒-托利多仪器上海有限公司；BCD-200AN型海尔电冰箱 青岛海尔股份有限公司；SXKW数显控温电热套 北京中兴伟业仪器有限公司；KQ5200B型超声波清洗器 昆山市超声波仪器有限公司；Varian 4000GC/MS气相色谱-质谱联用仪 美国瓦里安公司。

1.3 实验方法

1.3.1 香茅精油的提取

在确定超声功率为420W、超声时间为70min的条件下，准确称取一定量干香茅，置于2000mL圆底烧瓶中，按料液比向烧瓶中加入一定体积的蒸馏水，再加入一定量的NaCl和几粒沸石，用玻璃棒将其混合搅拌均匀，浸泡一定时间后进行超声分散，最后用水蒸气蒸馏装置进行蒸馏。停止加热后，使乳白色的乳浊液静置分离，然后用无水硫酸钠干燥，吸去油层中含有的水分，最终用移液枪将精油装于棕色试剂瓶中，将其密封后放置于4℃冰箱中保存。

精油得率计算公式：精油得率（%）＝（精油产量/干香茅草重量）×100。

1.3.2 香茅精油化学成分分析

采用气相色谱-质谱联用仪对所提取的香茅精油进行化学成分分析。

1.3.2.1 实验条件

气相色谱条件：色谱柱型号VF-5ms（30m× 0.25mm×0.25μm），载气为氦气，纯度为99.999%，载气流速为1mL/min，分流比为5∶1，进样口温度为280℃。色谱柱程序升温：初始温度为60℃，保持3min，再以8℃/min升至280℃，保持6min。

气相质谱条件：传输线温度为280℃，质量分析器为离子阱，离子阱温度为220℃，扫描方式为全扫描，扫描范围为50～500amu。

检索谱库版本：NIST05。

1.3.2.2 样品处理及测定

取1mL香茅精油溶解到100mL正己烷中，进样0.4μL进行GC-MS分析。利用NBS75K标准质谱库-计算机联机检索，与质谱图集的标准谱图对比、复合，参考国内外相关文献，进行人工解析，得到香茅精油中的各个化学成分。按面积归一化法进行成分含量分析，分别计算各个成分的相对百分含量。

1.4 香茅精油提取单因素试验

1.4.1 料液比的确定

称取一定量的干香茅，将其放入水蒸气蒸馏装置中，按照1.3.1的方法进行蒸馏提取，其中料液比分别为1∶10，1∶20，1∶30，1∶40，1∶50，计算香茅精油得率。

1.4.2 NaCl浓度的确定

称取一定量的干香茅，将其放入水蒸气蒸馏装置中，按照1.3.1的方法进行蒸馏提取，其中NaCl的浓度分别为4%，6%，8%，10%，12%，14%，计算香茅精油得率。

1.4.3 提取时间的确定

称取一定量的干香茅，将其放入水蒸气蒸馏装置中，按照1.3.1的方法进行蒸馏提取，其中蒸馏时间分别为90，120，150，180，210，240min，计算香茅精油得率。

1.5 正交试验优化提取工艺

在单因素试验的基础上，根据单因素对香茅精油得率的影响程度，对料液比、NaCl浓度、提取时间进行3个因素3个水平的正交试验设计，因子与水平的安排见表1。

表1 正交试验因素及其水平Table 1 Orthogonal test factors and levels

1.6 数据处理

采用Excel 2007对所有数据进行处理。

2 结果与讨论

2.1 超声辅助水蒸气蒸馏法提取香茅精油单因素试验结果分析

2.1.1 料液比对香茅精油得率的影响

料液比对香茅精油得率的影响见图1。

图1 料液比对香茅精油得率的影响Fig.1Effect of the solid-liquid radio on citronella essence oil yield

由图1可知，随着开始时料液比的增加，香茅精油得率有所增加，当料液比为1∶20时，香茅精油得率达到最大值2.61%；当继续增大溶剂用量时，得率反而降低，这是由于香茅精油在水中有一定的溶解性，随着溶剂用量增大，溶解在水中的精油也会增加，从而降低了精油得率；综合实验结果，采用水蒸气提取香茅精油时，料液比为1∶20左右较好，不仅精油得率高，同时降低了能耗避免了能源的浪费。

2.1.2 NaCl浓度对香茅精油得率的影响

采用水蒸气蒸馏法提取香茅精油会使一定量的精油溶解在水中，添加适量的无机盐助剂如NaCl可降低精油的溶解度，从而提高香茅精油得率。NaCl的不同用量对香茅精油得率的影响见图2。

图2 NaCl加入量对香茅精油得率的影响Fig.2Effect of NaCl adding amount on citronella essence oil yield

由图2可知，当NaCl的质量浓度在2%～10%之间时，提取率不断增大；当NaCl的质量浓度超过10%时，提取率反而降低；因此，考虑到生产成本及对精油得率的影响，采用水蒸气提取香茅精油时，NaCl的质量浓度应控制在10%左右。

2.1.3 提取时间对香茅精油得率的影响

采用水蒸气蒸馏法提取香茅精油，提取时间对精油得率的影响见图3。

图3 提取时间对香茅精油得率的影响Fig.3Effect of extraction time on citronella essence oil yield

由图3可知，随着提取时间的增加，精油的得率明显增大，当提取时间为180min时，香茅精油得率达到最大值，为2.8%；超过180min后，继续增加提取时间，得率反而会略微降低，其原因主要是随着蒸馏时间的延长，原料中的精油逐渐被提取出来，继续增加提取时间，被提取出来的精油越来越少，而且部分精油随着水蒸气回流到烧瓶中进行二次蒸馏会使精油挂在瓶壁上，同时长时间处于高温环境也可能会使部分精油发生氧化反应从而导致分解；因此，综合实验结果，采用水蒸气提取香茅精油时，提取时间应控制在180min左右较为合适。

2.2 香茅精油提取工艺正交试验优化

香茅精油提取正交试验结果见表2，方差分析见表3。

表2 正交试验组合及结果Table 2Combination and results of orthogonal experiment

表3 方差分析Table 3Analysis of variance

由表2中数据的极差分析可知，各因素对香茅精油提取率的影响顺序为A＞C＞B，即影响因素依次为料液比＞提取时间＞NaCl浓度。由表3方差分析可知，料液比和香茅精油的提取时间均为显著性影响因素。由表2中数据的均值分析可知，优化后的最佳工艺条件组合为A2B2C2，即料液比1∶10、提取时间180min、NaCl浓度10%，在此实验条件下，经多次试验验证，得出香茅精油的提取率为2.8%，高于正交试验中第4号精油得率最高的实验结果2.65%，故该理论条件与实际相符，具有可行性。

2.3 香茅精油化学成分分析

香茅精油主要化学成分见表4，精油总离子峰谱图见图4。GC-MS联用仪检测出香茅精油共含有45种化学成分，确定了其中的43种成分，通过面积归一化法确定各成分的百分含量，结果显示：相对含量最高的是峰面积百分比为36.94%的香茅醛，其次是峰面积百分比为16.78%的香叶醇、峰面积百分比为16.32%的香茅醇，此外，还含有其他多种少量的醛类、醇类、萜烯类和酯类等化合物。

表4 香茅精油化学成分分析结果Table 4Analysis results of citronella oil chemical composition

续 表

图4 香茅精油总离子峰图谱Fig.4Total ion current chromatogram of citronella essence oil

3 结论

本实验结合超声辅助技术通过水蒸气蒸馏法对香茅精油进行提取，在确定超声功率为420W、超声时间为30min的前提条件下，综合单因素试验结果，通过正交试验确定了水蒸气提取香茅精油的最佳工艺条件：料液比为1∶20，NaCl用量为10%，提取时间为180min，在此实验条件下，经多次试验验证，得出香茅精油的提取率为2.8%，故此理论条件具有可行性。

利用气相色谱-质谱联用仪对香茅精油化学成分进行分析鉴定，并通过面积归一化法确定香茅精油中各组分的百分含量，结果显示：香茅精油共含45种化学成分，分析并确定了其中的43种，其中相对含量最高的是香茅醛（峰面积百分比为36.94%），其次是香叶醇（峰面积百分比为16.78%）、香茅醇（峰面积百分比为16.32%）。

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Ultrasonic Assisted Extraction and Composition Analysis of Citronella Essential Oil

DING Hua，WANG Jian-qing＊
（College of Packaging ＆Printing Engineering，Tianjin University of Science and Technology，Tianjin 300222，China）

Combining with ultrasonic assisted technology，citronella oil is extracted by steam distillation.The effects of material liquid ratio，NaCl concentration and extraction time on the yield of essential oil are investigated.On the basis of single factor experiment，the extraction process is optimized by orthogonal experiment.Finally，the chemical constituents of citronella essential oil are analyzed and identified by using gas chromatography-mass spectrometry（GC-MS）.The results show that when the solid-liquid radio is 1∶20，the amount of NaCl is 10%，the extraction time is 180min，the yield of citronella essential oil is 2.8%，under the premise of ultrasonic power is 420W，the ultrasonic time is 30min.Citronella oil contains 45kinds of chemical composition by GC-MS detection technology，in which the highest relative content is citronellal，followed by geraniol，citronellol.

citronella oil；steam distillation；extraction；GC-MS

TS207.3

A

10.3969/j.issn.1000-9973.2017.03.034

1000-9973（2017）03-0141-05

2016－09－13 ＊通讯作者

国家科技支撑计划项目（2015BAD16B00）；天津食品安全低碳环保制造协同创新中心资助项目

丁华（1991－），女，天津人，硕士，研究方向：包装材料与技术；王建清（1953－），男，教授，研究方向：包装材料与技术。