单液滴撞击冷板面的实验和模拟

徐庆，王瑾，李苗苗，李占勇



单液滴撞击冷板面的实验和模拟

徐庆1,2，王瑾1，李苗苗1，李占勇1,2

（1天津科技大学机械工程学院，天津 300222；2天津市轻工与食品工程机械装备集成设计与在线监控重点实验室，天津 300222）

用实验和模拟的方法研究了直径为3.2 mm的单个蒸馏水液滴与冷板面（温度低于273 K）撞击铺展和固化过程，分析了撞击高度(100、250、500 mm)、板面温度(253、268 K)、板面倾角(0°、30°和60°)对撞击过程的影响以及液滴在冷板面上冻结过程。并模拟了单个普鲁兰多糖溶液液滴在撞击高度为100 mm、板面温度为253 K的过程。结果表明，撞击高度与板面温度对液滴在水平冷板面的铺展过程起到重要作用，板面倾角会影响液滴撞击倾斜板面时的冷冻沉积。物料的黏度会影响液滴冷冻沉积时的铺展速率及铺展直径，而对于较高黏度物料，温度并不起决定作用。模拟和实验结果吻合较好，反映了液滴铺展冻结过程中的温度变化，有利于直观解释液滴发生冻结的状况。

蒸馏水单液滴；普鲁兰多糖；冷板面；水平集方法；固化模型

引 言

喷雾冷冻干燥是一种新型的颗粒制备工程技术，产品具有尺寸可控、多孔、速溶、流动性好等优点[1]。但是随着此技术的应用，出现了雾化液滴在设备壁面的冷冻沉积问题，不仅造成产品收集率的下降，而且还会对产品造成二次污染，影响设备的传热传质速率。液滴的冷冻沉积已变成喷雾冷冻干燥应用中的一个新挑战，研究液滴在冷板面上的撞击和铺展机理有助于解决液滴在设备壁面的冷冻沉积问题。

喷雾流体的物理特性（如黏度、密度、表面张力、比热容以及汽化潜热等）、流量、压力、液滴速度、液滴数密度、液滴直径以及过冷度等均会影响到液滴的喷雾特性[2]。雾化液滴在板面上冷冻沉积过程中的传热机理比较复杂，影响因素有很多，大量雾化液滴的行为很难直接分析。因此研究者们一般对单液滴直接撞击壁面的实验或者计算流体力学模拟的方法进行研究。Huang等[3]研究了表面静态接触角不同对水滴冻结的影响，实验表明接触角越大，液滴所需的冻结时间越长。Xu等[4]对液滴撞击不同温度、不同倾斜角度、不同材料的板面的现象进行了实验研究，观察了不同速度的液滴撞击板面后的铺展和冻结情况，计算出单液滴的铺展直径和铺展因子，并得到影响冷冻沉积的因素。在模拟方面，Tabakova等[5]研究了不同形状的水液滴在过冷状态下在冷表面上的冻结，对于液滴的移动边界使用改进的焓值法进行求解。耿县如等[6]利用数值模拟的方法研究了喷雾冷冻法不同参数条件对单个液滴冻结过程的影响，液滴冻结受到液滴大小、气体流速以及环境温度的影响，可作为分析液滴撞击板面后冻结过程的理论依据。

实验研究虽然直观，但是也有一些关键的数据无法测得，如液滴的固化程度及温度分布等，因此可以通过单个液滴撞击冷表面的流动和传热情况来分析单一参数对单液滴固化过程的影响。液滴撞击表面的过程可以看作是存在相变的自由表面流动问题，因此需要对相界面的变化进行追踪，对于气液两相流很多学者采用VOF法进行分析。Gunjal等[7]使用VOF法建立了单液滴撞击壁面的模型，研究了液滴的大小、黏性、表面张力以及撞击的速度对液滴铺展直径及液滴高度的影响，并考虑了求解区域和边界条件对模拟结果的影响。Bussman等[8]利用相机拍摄的单液滴撞击45°的倾斜壁面的照片提取出斜面上的前进和后退接触角，将其作为边界条件加入VOF模型中，模拟液滴的动态特性。Strotos等[9]将传热方程与VOF模型耦合，对不同的液滴Weber数、液滴尺寸以及壁面温度和固体材料属性进行计算，模拟了液滴撞击固体热壁面过程中液滴的形态变化以及液滴与壁面之间的换热。对于金属液滴撞击板面的固化过程，研究者们主要对流体的焓值变化量进行追踪。Kumar等[10]模拟铝铜质量比为3:1的合金金属液滴撞击不锈钢板面，在动量方程中加入了源项对液滴的焓值变化进行描述，加入了潜热的变化修正能量方程。Pasandideh-Fard等[11]模拟锡液滴撞击25～240℃的不锈钢板面的铺展及凝固过程，使用SOLA-VOF模型，以实验测得的接触角及液滴界面底部的传热系数为边界条件。Voller等[12]采用固定网格，将温度作为自变量得出关于焓值的函数，定义液滴为全液相和全固相时孔隙率分别为1和0，将流体速度和孔隙率相乘，将结果加入Navier-Stokes方程中的源项部分对方程进行修正。Marin[13]根据上述理论结合水平集方法，对具有高黏度、高密度铝液滴（直径为2 mm）撞击高温板面固化过程进行模拟，结果表明此方法可用于液滴固化部分的模拟。

本文基于以往的研究[14]，将Sussman等[15]研究的水平集方法和Marin[13]的固化部分方程结合，模拟低密度、低黏度的蒸馏水液滴撞击冷板面的铺展和固化情况，并与实验进行对比[4]，对计算模型进行改进，模拟黏度较大的普鲁兰多糖溶液液滴的铺展和固化情况。

1 实验材料和方法

1.1 实验装置

如图1所示，实验中采用高速相机（StreamVIEW-LR Portable，SVSi，美国）拍摄液滴下落及撞击冷板面的过程。拍摄速率为200帧/秒，分辨率是640×480，实验过程中高速相机垂直于撞击表面进行拍摄。单液滴发生器采用注射泵（Top5300，日本）与注射器联结，实验时将注射泵的流量设定为10 ml·h-1。本实验选取的固体板面材质为不锈钢板，其表面粗糙度=1.6 μm。本实验采用的低温制冷系统是低温冰箱（DW-60W156，海尔），用来控制置于其中的板面温度，板面温度显示使用海尔智能温度记录仪（T 型热电偶，-100～120℃）。

1.2 实验条件

单液滴发生器生成液滴的大小与液滴的表面张力和针头外径有关[5]，实验使用针头的外径为0.74mm，用计算的方法算得液滴的初始直径为3.2 mm。称量100滴液滴的质量对计算结果进行校验，得到液滴初始的平均直径为3.17 mm。取计算结果作为液滴直径的初始值。

表1 蒸馏水的基本物性参数

Brazier-Smith等[16]总结了壁面温度低于1000℃发生振荡和反弹时临界Weber数的经验公式

≥crit时发生破碎和附着，否则发生反弹。根据液滴初始条件计算得针头产生液滴的临界Weber数为216。本实验利用自由落体公式计算液滴的碰撞速度，从而反算得到液滴下落临界高度为220 mm，因此本实验中液滴撞击高度分别为100、250、500 mm。

由于喷雾冷冻干燥室的温度通常为269～233 K，故实验用不锈钢板面的温度控制在268 K和253 K两个操作条件下，实验板面的倾斜角度选取0°、30°、60°。每次实验均经过3次以上重复。

2 模拟方法

2.1 控制方程

2.1.1 流体流动 液滴和空气的动量守恒使用不可压缩Navier-Stokes方程描述

连续性方程表示为

2.1.2 水平集方法 水平集方法用于追踪不可压缩两相流相界面的模拟计算，水平集方法的基本思想是将气液相界面的运动用一个高阶的函数（水平集函数）来表示。在本文中，根据水平集函数的取值不同来表达连续相和分散相(0<<1)，其中连续相的取值小于0.5，分散相的取值大于0.5，两相交界自由表面取值为0.5。

交界面的运动可以通过改进的对流输运方程来表示

方程右侧采用平滑Dirac delta函数[14]作用在交界面，完成水平集函数的重新初始化，保证了液滴的质量能够守恒。

由于液滴和空气的物理性质差别较大，因此在模型中加入Heaviside函数来描述流体的属性[15]。液滴在铺展过程中气液交界面会受到表面张力的作用，由式(5) 定义

2.1.3 固化控制方程 液滴撞击冷板面的过程中会发生固化，而固化主要是通过改变Navier-Stokes方程的源项来进行模拟计算。系统的传热方程以温度形式表示为

在流体冷却过程中，温度低于熔点时，在温度继续降低之前流体开始释放相变潜热。在多组分流体中，相变在固体开始出现到流体最后凝固的温度范围内发生，熔化潜热不断释放。液滴发生固化的固体组分可以用与温度相关的函数s表示

式中，为温度；m为蒸馏水发生凝固温度；为液相线和固相线温度值差值的1/2。

将液相看作多孔介质，则孔隙率与温度相关，其中全液相对应的孔隙率为1，全固相对应于孔隙率为0，则孔隙率为

=1-s(8)

加入固相源项来修正描述两相的动量方程

=-(9)

为孔隙率的函数，定义为

式中，、均为函数的参数，取值分别为1600和0.001[12]。

当计算区域位于液相区时，方程中的固化源项不起作用。但是当计算区域改变状态时，源项会逐渐增大，直至主导动量方程中的对流和扩散部分。当液滴中发生固化时，固相和液相会同时出现，需要将固化源项与Heaviside函数相乘，确保固化源项只对液相起作用，不影响到气相。故Navier-Stokes方程中的体积力最终表示为

式中，表示建立二维和三维模型的不同方向，对于垂直于水平面体积力，还应添加重力项，对于液滴铺展和固化的整个过程，系统总热量分为显热和潜热D[14]。

将潜热看作是从液相到固相的温度范围内释放的显热，潜热热容定义为

pH=2e(-m) (12)

故改进后的热容公式为

pT=p+pH(13)

系统中总的热量传递为T，可以由式(14)计算

2.2 数值模型

2.2.1 材料属性 模拟首先采用实验使用的材料蒸馏水液滴，气相材料为空气，撞击的冷板面为不锈钢板面。对蒸馏水液滴的模拟结果和实验进行对比后，再使用黏度较大的普鲁兰多糖溶液液滴为材料进行模拟，材料的基本性质见表2。

表2 材料物性参数

2.2.2 边界条件 本文讨论的液滴撞击在大气压环境下进行，板面及空气边界区域定义为绝热，板面温度和气体区域温度相等。假定初始气相和液相为不可压缩牛顿流体，在壁面边界条件中设置液滴与壁面的接触角为静态接触角。根据实验的条件模拟蒸馏水液滴对0°、30°和60°板面进行撞击和铺展的情况，设置初始温度为293 K的蒸馏水液滴分别从100、250、500 mm高度下落，撞击温度为253 K和268 K的不锈钢水平板面，对应的撞击速度分别为1.4、2.2、3.1 m·s-1；对于斜板面，设置液滴的撞击速度为1.4 m·s-1，即对应高度为100 mm。对于普鲁兰多糖溶液，模拟其撞击温度为253 K板面，撞击高度分别为100、250、500 mm。

2.2.3 模型设置 模拟采用COMSOL Multiphysics 4.2®软件中“流体流动”模块下的“两相流水平集物理场”与“传热”模块下的“流体传热物理场”耦合，并将固化模型作为变量输入软件中。

计算区域为包含一个液滴的流体区域。为简化计算，假设液滴下落到板面过程中液滴温度不受影响，因为空气传热系数较小，且下落时间较短，故分别设置液滴在板面上具有与高度对应的不同初速度。对于液滴撞击水平板面的情况，将整个液滴与板面简化为二维轴对称模型，液滴所撞击板面的几何尺寸为10 mm×2 mm，液滴的直径为3.2 mm，液滴处在冷空气的包围中，冷空气所在区域的几何尺寸为10 mm×10 mm；对于液滴撞击斜板面的情况，使用三维模型进行模拟，液滴所撞击板面的几何尺寸为30 mm×10 mm×2 mm，液滴的直径不变，冷空气所在区域的几何尺寸为30 mm×10 mm×8 mm。计算区域的初始设置如图2所示。接触角是表征润湿性的重要指标，同时接触角的滞后现象也描述了实际固体表面的粗糙度、化学成分不均匀性等性质[17-18]，根据Šikalo等[19]以及Cui等[20]的实验研究结果进行设置。

网格划分对于求解也起到关键作用，相变过程主要发生在液滴内部，且铺展发生在板面上，因此在划分网格的过程中需要在这些关键界面处将网格细化。对于二维与三维模型分别采用不同的求解器进行求解，二维模型使用Pardiso求解器，三维模型使用Gmres求解器。

3 结果与讨论

3.1 蒸馏水液滴撞击水平板面

图3为3.2 mm直径蒸馏水液滴在不同高度条件下分别撞击温度为268 K和253 K板面的实验结果和模拟结果。液滴在惯性力、毛细力以及黏性力的共同作用下在板面上铺展，当液滴的初始能量消耗完全时，其在板面上的铺展直径达到最大，之后开始收缩，最终在板面上冻结。从图3(a)可以看出，由于板面温度较高，液滴铺展后由于表面张力的作用迅速收缩，经过35 ms收缩后，铺展直径不再发生变化，直到完全冻结，最大铺展直径的实验值为10.62 mm，模拟值为10.01 mm。而从图3 (b)、(c)、(d)中可以看出，虽然液滴铺展到最大直径后也有回缩现象产生，但是回缩现象并不明显，这是由于板面温度较低，液滴与板面之间的温差很大，液滴接触板面的部分在极短时间内迅速部分冻结，阻止了液滴回缩的发生，图3(b)、(c)、(d)中分别在50、35、30 ms后发生完全冻结。从图3 (b)、(c)可以看出，撞击高度较大的液滴直接接触板面的部分快速发生冻结，而未冻结的部分还有回缩的情况发生，总体液滴的直径变化很小。随着撞击高度的增加，液滴边缘出现不平滑的情况。对于撞击板面温度为253 K的液滴，从100 mm高度下落的，其最大铺展直径的实验值为9.52 mm，模拟值为9.02 mm；从250 mm高度下落的，其最大铺展直径的实验值为13.40 mm，模拟值为12.53 mm；从500 mm高度下落的，其最大铺展直径的实验值为15.52 mm，模拟值为14.65 mm。

图4是模拟液滴在铺展过程中不同时间点的温度变化，从图中可以看出液滴的温度变化情况。由图4 (a)可以看到，液滴撞击较高温度的板面时，其温度下降比较慢，且随着液滴的铺展，液滴的外沿温度首先降低，中心温度相对较高。而从图4 (b)、(c)、(d)可以看出，对于板面温度较低的情况，液滴的温度降低速度随撞击高度的增加而逐渐加快，这是因为液滴与板面之间接触区域随铺展直径的增大而增大，因此板面与液滴之间的传热速度加快。

在本文的实验和模拟中，将液滴的“铺展因子”定义为某一时刻液滴的投影直径D与初始直径o之间的比值，即(D/ Do)。图5、图6为液滴从不同高度落下撞击两个温度板面的铺展因子变化情况。可以看出对于撞击高度为100 mm的液滴，两个温度板面的液滴铺展因子最大都能达到3左右，而撞击高度为250 mm液滴的铺展因子最大能达到4左右。撞击板面温度为253 K的液滴，由于冻结固化的原因，在铺展20 ms后液滴的收缩几乎可以忽略，铺展因子变化很小。而结合图4(b)可以看出，液滴的外边缘温度在25 ms时已经小于冻结点，说明此时液滴的边缘已经开始冻结，铺展因子不再发生变化。而撞击板面温度为268 K的液滴，由于表面张力的作用，铺展因子变小，且从图4(a)可以看出，由于温差较小，液滴的温度下降比较慢，液滴温度没有达到冻结点，故一直发生回缩，最终铺展因子达到2左右。由图5和图6可以看出模拟结果和实验结果比较吻合，模拟的铺展因子能表现出液滴的铺展和回缩或固化的过程，液滴从不同高度撞击253 K板面的实验和模拟铺展因子数据，撞击高度越高，铺展因子也越大，对于撞击高度为500 mm的液滴，铺展因子达到了4.5以上，结合图3(b)可以看出液滴的温度下降很快，这是由于液滴初始铺展直径很大，液滴与板面传热更快，很快发生冻结，故铺展因子很大。且由于板面温度较低，3种高度下液滴的铺展因子均无明显减小，反映出液滴在板面发生了固化现象。

3.2 普鲁兰多糖溶液液滴撞击水平板面

图7和图8分别为3.2 mm直径普鲁兰液滴在不同高度下（100、250、500 mm）撞击253 K板面的模拟结果和直径模拟值。通过对比图6和图8，可以明显发现普鲁兰液滴的铺展速度比蒸馏水慢很多，这主要是由于液滴的物料性质不同。从3个高度落下撞击冷板面的蒸馏水液滴在15 ms时均已达到最大铺展直径，而普鲁兰多糖液滴由于其黏性很大，其铺展直径一直缓慢增大，且其表面张力小于蒸馏水的表面张力，因此在铺展过程中未发生回缩的情况。在普鲁兰多糖溶液液滴的铺展后期，可以发现铺展速度更加缓慢，这是由于冷板面与液滴之间的传热作用，使得液滴逐渐发生固化，最终冻结在冷板面上。撞击高度对液滴的铺展直径大小有影响，普鲁兰多糖液滴随着固化达到最大铺展直径，对于3个不同高度，其对应的最大铺展直径分别为4.07、5.13、6.63 mm，与蒸馏水液滴相比，其对应高度的最大铺展直径均不到蒸馏水液滴的1/2，可见黏度对液滴铺展过程有很大影响。普鲁兰多糖液滴黏性较大，其流体内部相邻两流体层间的相互作用力很大，称为黏性摩擦力，在普鲁兰多糖溶液中的黏性摩擦力阻碍液滴的铺展，且液体的黏度随温度的降低而增大，普鲁兰多糖液滴在固化的过程中，其黏度进一步增大，更加阻碍其铺展，因此普鲁兰多糖在冷板面上的铺展速率与铺展直径都很小。

3.3 蒸馏水液滴撞击斜板面

本文在模拟蒸馏水液滴撞击水平板面的基础上，模拟了液滴在30°及60°斜面上的铺展情况。从图9(a)可以看出，液滴在倾角为30°、温度为268 K的斜面铺展，在10 ms内初始球形液滴由于重力作用成为扁平椭圆的形状，液滴的回缩现象依然比较明显，最终液滴静止在板面上，位置低于最初撞击的位置，这是因为重力的作用。而通过模拟铺展图可以看出，模拟得到液滴的边缘呈现不规则形状，上边缘液膜层比较薄。而从图9(b)的实验结果可以看出，较小的倾角并不影响液滴在板面上的冻结，液滴的固化依然比较迅速。图10为模拟蒸馏水液滴在30°斜面上的温度变化。从图中可以看出，对于板面温度为268 K的情况，随着液滴沿板面的向下滑动，液滴的下边缘温度首先降低并发生冻结，而上边缘由于温度较高继续发生回缩。而对于板面温度为253 K的情况，由于板面与液滴温差较大，发生传热很快，因此液滴整体均迅速发生固化。

图11是模拟液滴在倾角为60°板面的铺展过程。随着撞击角度的增加，液滴下滑得更加明显，且即使板面温度较低，蒸馏水液滴也没有发生固化，这是由于重力起的作用更大，液滴沿板面向下滑动，不能立刻形成固化层阻止液滴的下滑，可以判断液滴的停留位置相对于初始液滴的位置有较大幅度的下移。

4 结 论

本文采用模拟的方法对直径为3.2 mm的单个蒸馏水液滴与普鲁兰多糖撞击冷板面的铺展和固化过程进行研究，求解了存在相变发生的传热问题。利用多物理场耦合的方法，建立了液滴在冷板面铺展的固化模型，此模型适用于低黏度、低密度的单液滴撞击冷板面的模拟，如蒸馏水，同时也适用于高黏度的材料，如普鲁兰多糖溶液。

（1）液滴在不锈钢板面上铺展，能够在很短的时间内到达最大铺展直径，随撞击高度的增加，液滴的最大铺展因子也增大。对于较低的板面温度，由于液滴立即冻结所以收缩直径变化不明显。和实验进行对比，得到的铺展因子模拟值和实验值吻合度较好。

（2）根据模拟的结果进行对比与分析发现，不同材料的液滴撞击过冷板面，温度并不起决定作用，黏度会影响液滴的铺展速率及铺展直径，且影响趋势较为明显。

（3）通过模拟得到了实验无法测得的液滴温度。对于水平冷板面，液滴中心的温度下降速度要小于边缘，且随着撞击高度的增加，液滴的温度降低速度逐渐加快。

（4）对于倾斜冷板面，在倾角较小的情况下，液滴的下滑情况不明显，回缩和固化现象依旧发生。液滴在重力作用下液滴的下边缘先向下铺展，液滴的下边缘温度先下降。对于温度较低的板面，温差较大导致液滴发生固化非常迅速，液滴基本不发生下滑。对于倾角过大的冷板面，由于重力占主导作用，故液滴在壁面的冷冻沉积很难发生。

符 号 说 明

A——孔隙率函数 B——孔隙率函数中的系数 Cp——常压热容，J·K-1 CpH——潜热热容，J·K-1 CpT——改进后热容，J·K-1 cp——比定压热容，J·(kg·K)-1 D——液滴直径，mm Dt——液滴某一时刻直径，mm Do——液滴初始直径，mm F——体积力，N Fs——固体组分体积分数 FST——表面张力，N g——重力加速度，m·s-2 H——撞击高度，mm HT——总传热值，J DH——潜热焓值，J h——显热焓值，J ——离散计算步数 k——热导率，W·(m·K)-1 L——相变潜热，J·g-1 n——单位法向量 p——压强，Pa q——孔隙率函数中的系数 Ra——表面粗糙度，μm S——相变源项，N T——温度，K t——时间，ms u——速度，m·s-1 We——Weber数 ε——液相线和固相线温度值差值的1/2，K σ——表面张力系数，N·m-1 θ——板面倾角，(°) k——曲率 λ——孔隙率 μ——黏度，Pa·s ρ——密度，kg·m-3 j——重新定义水平集函数 下角标 b——板面 crit——临界 m——液滴凝固

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Experiments and simulation of a single droplet impacting on cold surfaces

XU Qing1,2, WANG Jin1, LI Miaomiao1, LI Zhanyong1,2

(1College of Mechanical Engineering, Tianjin University of Science and Technology, Tianjin 300222, China;2Tianjin Key Laboratory of Integrated Design and On-line Monitoring for Light Industry & Food Machinery and Equipment, Tianjin 300222, China)

The impact spread and solidification of single distilled water droplet of 3.2 mm in diameter at 293 K on a cold plate with temperature below 273 K was studied by both experiment and simulation. The impact heights (100, 250, 500 mm), cold plate temperatures (253, 268 K), and cold plate inclined angles (0°, 30°and 60°) were assessed for effects on the spreading and solidifying process. The impact process of a pullulan solution droplet at a height of 100 mm on a cold plate at 253 K was simulated and compared to that of a distilled water droplet. The results showed that both impact height and horizontal cold plate temperature played an important role in the droplet spreading process whereas inclined angle of cold plate affected freezing deposition of the droplet. Droplet viscosity affected spreading rate and diameter of freezing deposition. Temperature was not a determinant factor for highly viscose materials. A good alignment between simulation and experimental results indicated that temperature change of the droplet in spreading and freezing process would help to directly explain droplet solidification.

distilled water droplet; pullulan; cold plate; level set method; solidification modeling

2016-02-15.

Prof.LI Zhanyong, zyli@tust.edu.cn

10.11949/j.issn.0438-1157.20160158

TQ 051

A

0438—1157（2016）10—4160—09

国家自然科学基金项目（31571906, 21506163）；天津科技大学自然科学研究基金项目（20130118）。

2016-02-15收到初稿，2016-07-20收到修改稿。

联系人：李占勇。第一作者：徐庆 (1983—)，男，博士，讲师。

supported by the National Natural Science Foundation of China (31571906, 21506163) and the Natural Science Foundation of Tianjin University of Science and Technology (20130118).