13X沸石/TiO2复合光催化材料的制备及对亚甲基蓝的光催化降解性能

苏 攀，张国庆，袁晓娇，区文仕

(广东工业大学 材料与能源学院，广东 广州 510006)



13X沸石/TiO2复合光催化材料的制备及对亚甲基蓝的光催化降解性能

苏 攀，张国庆，袁晓娇，区文仕

(广东工业大学 材料与能源学院，广东 广州 510006)

摘要：以溶胶凝胶法分别制备了TiO2和不同TiO2含量的负载型13X沸石/TiO2复合光催化剂，对制备出的光催化剂分别进行了XRD和SEM表征。在紫外灯下以250 mL浓度为30 mg/L的亚甲基蓝溶液为目标污染物，研究了13X/TiO2的去除或光催化降解性能。结果表明：制备出的TiO2粒径约27～50 nm并附着在沸石颗粒表面，当负载量为50 %时达到最佳配比，其去除率和光催化降解率分别为74.66 %和62.64 %，此时13X/TiO2复合光催化剂具有最大的光催化降解效率。

关键词：13X沸石；纳米TiO2；负载；复合光催化材料；溶胶凝胶法

1引言

工业废水成分复杂、浓度大，难以处理，严重威胁着人类健康和水资源安全[1～3]。以溶胶-凝胶法分别制备了TiO2及不同TiO2负载量的13X/TiO2复合光催化材料，分别探讨了13X沸石、TiO2及13X/TiO2材料在紫外光下对亚甲基蓝的光催化去除效率。

2 实验材料及方法

2.113X沸石/ TiO2光催化剂的制备：

以溶胶凝胶法制备出TiO2凝胶，然后在其中加入一定量的13X沸石，通过差重法计算出负载量。

2.2光催化材料的表征

光催化材料的XRD表征：实验采用D/MAX-Ultima IV型转靶X射线衍射仪，测试条件为：辐射源为CuKα，衍射角2θ为10～60°，扫描速度0．01°，温度为25℃，电压40 kV。

3结果与讨论

3.1光催化材料XRD表征

图1为样品的XRD图谱。其中a为13X沸石原样，b为TiO2，c、d、e、f分别为负载量约为74 %、60 %、50 %和38 %的13X/TiO2光催化剂。曲线中分别在25.38°、37.90°、48.18°、53.92°、55.16°、62.74°等处观察到锐钛矿型的特征峰，分别对应锐钛矿相的(101)、(004)、(200)、(105)、(211)及(204)晶面，在27.52°出观察到金红石型特征峰，对应(110)晶面。由Scherrer公式：

D=Kλ/βcosθ

可估算出制备的TiO2粒子平均粒径约为27 nm。

图1　不同样品的XRD

3.2TiO2负载量对13X/TiO2的光催化性能影响

图2为100 mg不同负载量的13X/TiO2材料分别在黑暗环境下和紫外光照射下对亚甲基蓝的去除随时间的变化。由图2可见，13X/TiO2材料对亚甲基蓝的吸附较大，在30 min内基本达到吸附平衡。随TiO2负载量的减小，其中所含沸石量逐渐增大，暗吸附增大，而去除率和光催化降解率也呈逐渐增加趋势。负载量为38 %的材料光催化降率分别为73.05 %和55.47 %，光催化降解效果最好。

光催化材料对目标分子的吸附是降解反应的前提，13X沸石较大的比表面积和微孔结构可以快速有选择性地吸附目标污染物，通过吸附和表面聚集提供TiO2光催化反应所需的高浓度污染物，进而提高光催化降解速率[4]；沸石载体吸附亚甲基蓝分子后可以通过扩散作用迁移到TiO2表面，然后在载体表面被分解，载体将会原位再生。通过13X沸石和TiO2光催化剂的协同作用[5]，大大提高了光催化降解速率。

图2　不同TiO2负载量的13X/TiO2的光催化活性

4结论

(1)沸石颗粒粒径均匀，分散良好，粒径约为2～5μm，TiO2粒径约为27nm并分布于粒径较大的13X沸石表面。TiO2粒子呈团簇状随机附着于沸石颗粒的整个表面，并伴随少量团聚。

(2)13X沸石可以通过吸附和表面聚集提供光催化反应所需的高浓度目标污染物，进而提高光催化降解速率；沸石载体所吸附的污染物可以通过扩散作用迁移到TiO2表面。通过13X沸石和TiO2光催化剂的协同作用，大大提高了光催化降解速率。

参考文献：

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[5]DRECHSEL S M, KAMLNSKI R C, NAKAGAKI S, et al. Encapsulation of Fe(III) and Cu(II) complexes in NaY zeolite[J]. Journal of Colloid and Interface Science, 2004:138～145.

收稿日期：2016-04-15

作者简介：苏攀(1989—)，男，广东工业大学材料与能源学院硕士研究生。 通讯作者：张国庆(1963—)，男，教授，主要从事光催化学材料的教学与科研工作。

中图分类号：TB33

文献标识码：A

文章编号：1674-9944(2016)10-0238-02

基金会项目：科技部中小企业创新基金(编号：08C26214401276)