硅橡胶基磁流变弹性体相对磁导率研究*

黄学功，刘　春，王　炅

(南京理工大学 机械工程学院， 南京 210094)



硅橡胶基磁流变弹性体相对磁导率研究*

黄学功，刘春，王炅

(南京理工大学 机械工程学院， 南京 210094)

摘要：磁流变弹性体的最大特性就是其刚度和阻尼可以在外加磁场作用下实现实时且可逆的控制，而磁流变弹性体的相对磁导率是影响其可控范围的重要因素之一。以硅橡胶基不同组分磁流变弹性体为研究对象，在分析了相对磁导率测量原理的基础上，搭建了基于谐振电路的磁流变弹性体相对磁导率测试系统，实验研究了影响磁流变弹性体相对磁导率的因素。结果表明，磁流变弹性体的相对磁导率随磁性颗粒含量的增加而增加，随磁场强度的增加而减小；在相同质量分数条件下，以羰基铁粉作为填充物材料的磁流变弹性体的相对磁导率要高于以羰基镍粉为填充物的相对磁导率。且磁流变弹性体的相对磁导率随增塑剂含量的增大而增大。

关键词：磁流变弹性体；相对磁导率；磁场强度

0引言

磁流变弹性体(magnetorheological elastomer，MRE)属于磁流变材料的一个新分支，它是由软磁性颗粒与高分子聚合物(如硅橡胶)混合，在磁场作用下固化形成的一种复合材料[1-3]。由于磁性颗粒与基体之间导磁性的巨大差异，磁性颗粒在磁场作用下被极化为磁偶极子[4]，基体中磁偶极子间的相互作用使其在磁场方向上形成链状结构，且固化后这种结构被根植在基体中[5-8]。由于磁流变弹性体在克服了磁流变液材料稳定性、沉淀问题以及磁流变器件密封问题的同时，保留了磁流变材料刚度、阻尼可控的性质(表现为其弹性、剪切储能模量与损耗因子等可控)[9]，因而成为近年来磁流变材料研究的一个热点。1995年，日本学者Shiga最先利用硅树脂和磁性铁磁颗粒制备了一种磁敏感材料，这就是最初的磁流变弹性体材料。Jolly等测试了由硅橡胶作为基体的磁流变弹性体材料的力学特性，发现材料的剪切模量可以在0.8 T的磁场条件下实现40%的增加[10]；龚兴龙的研究团队搭建了基于DMA动态力学测试系统，研究影响磁流变弹性体剪切储能模量及损耗因子的因素[11]；M.Kallio利用万能试验机建立磁流变弹性体动态压缩测试系统，得到磁流变弹性体的刚度与损耗因子值[12]；Guan等研究了磁流变弹性体的磁流变效应[13]。

在磁流变弹性体的应用中，主要是利用其变刚度或变阻尼[14-15]。在以往研究中，只是研究刚度、阻尼随影响因素的变化趋势，没有探究其内在机理，这会限制磁流变弹性体材料磁流变性能的提升；同时，磁流变弹性体的相对磁导率是影响其可控范围的重要因素之一[16],且在设计磁流变弹性体器件时是根据磁流变弹性体的相对磁导率设计优化其结构参数，磁流变弹性体的相对磁导率决定了磁流变弹性体器件的设计和实现难度。但到目前为止，对磁流变弹性体材料相对磁导率的研究较少。本文以硅橡胶基磁流变弹性体为研究对象，从间接测量的角度出发，利用磁回路的规律研究影响磁流变弹性体相对磁导率的因素。该研究对制备高性能磁流变弹性体以及磁流变弹性体器件的结构设计优化具有重要的指导意义。

1材料制备

实验制备的是以硅橡胶为基体的磁流变弹性体。样品中填充的软磁性颗粒为球形的羰基铁粉或羰基镍粉，其粒径为3～5 μm；添加剂(增塑剂)为二甲基硅油，可以降低固化前硅橡胶的粘度，易于磁性颗粒形成链状结构。

图1为磁流变弹性体制备装置。

图1　磁流变弹性体制备装置

磁流变弹性体样品的具体制备过程如下：首先将磁性颗粒加入到二甲基硅油中充分混合，再将硅橡胶加入到磁性颗粒与硅油的混合物中，经充分搅拌后放入真空箱中抽出混合物中的气泡，然后把处理后的混合物倒入成型模具中，封闭模具时给材料施加适当的预紧力，使材料在模具中均匀散开，利于材料的成型，最后将模具放于如图1所示磁场发生装置中进行预结构化，预结构化磁场强度为480 mT，经预结构化2 h后，在常温下固化约24 h，即可制备出磁流变弹性体。图2为其中一个样品的微观结构，可以明显看到磁性颗粒在基体中呈链状结构。

图2　磁流变弹性体微观结构图

2磁流变弹性体相对磁导率测试原理

根据磁回路中的安培环路定律

搭建如图3所示相对磁导率测试回路，其中第2部分为纯铁磁芯，1，3部分用的也是纯铁材料，第4部分为待测材料。各部分有效长度和截面积分别为l1、l2、l3、l4，S1、S2、S3、S4。设回路中绕有N匝线圈，线圈中电流为I，同一种材料中的磁场强度相同。

图3　相对磁导率测试系统

则环路定律改写为

(1)

式中，B为磁感应强度，H为磁场强度，μ0为空气的磁导率，μri为相对磁导率，l为磁力线的路径。其中H的方向与l的方向始终保持一致。设回路中各段的截面积为Si，回路中各段的磁通Φ相等，且Φ=Bi·Si，则

(2)

N·I=Φ·Rm

(3)

又自感电动势εL为

(4)

式中，L为线圈的电感，联立式(3)、(4)可得到

将磁回路与电容构成LC振荡电路，谐振频率f为

(5)

令1，2，3部分的磁导率为μ1，第4部分的磁导率为μ2，则磁回路的磁阻Rm为

(6)

由式(6)可看出磁回路的磁阻仅与磁回路的结构尺寸与材料磁导率有关，则振荡电路振荡时的谐振频率f为

(7)

将式(7)改写为

(8)

由于磁回路中的结构尺寸及纯铁的磁导率是定值。因此，谐振频率f就只是μ2的函数，可以通过测量谐振频率间接测量待测材料的磁导率。令

则式(8)变为

(9)

当第4部分待测区域为空气时，有

(10)

当第4部分待测区域为纯铁时，有

(11)

当第4部分待测区域为磁流变弹性体时，有

(12)

联立式(10)、(11)、(12)可以得到

(13)

即材料相对磁导率μr2为

(14)

3实验与结果分析

3.1测试系统

根据相对磁导率测试原理，建立了实验测试系统如图4所示，以信号发生器经功率放大器输入正弦信号作为信号源，由相对磁导率测试回路与电容并联构成LC振荡电路，以示波器观测电路中输出电压与信号源电流的波形，当振荡电路发生谐振时，整个电路呈现纯电阻性，即电路中的输出电压波形与信号源电流波形的相位角为零。通过调节输入波形的频率，观察电压波形与电流波形的相位角，当相位角为零时的输入波形频率即为振荡电路的谐振频率。磁回路中永磁体提供稳定磁场，线圈可以提供变化的磁场。

图4　相对磁导率测试系统

3.2结果分析

本文分别研究了不同磁性颗粒类型、含量及增塑剂含量在不同磁场强度下的磁流变弹性体材料相对磁导率的变化情况。制备的材料中各成分比例为质量比。

3.2.1磁性颗粒含量对材料相对磁导率的影响

图5为不同含量羰基铁粉在不同磁场强度条件下材料相对磁导率的变化曲线，其中材料基体保持硅橡胶与二甲基硅油的含量始终为3∶2，羰基铁粉颗粒含量分别为55%，60%，65%和70%。结果表明，磁流变弹性体的相对磁导率随羰基铁粉含量的增大而增大，随磁场强度的增加而减小，且当磁场强度较大时，相对磁导率的减小趋势变缓。其中，羰基铁粉含量为70%的样品无场条件下其相对磁导率最大，为4.8；羰基铁粉含量为55%的样品无场条件下其相对磁导率仅为3.6。在磁场强度从0 mT变化到200 mT时，羰基铁粉含量为70%的样品相对磁导率从4.8减小到3.0，减小了1.8；磁场强度从200 mT变化到400 mT，相对磁导率从3.0减小到2.5，减小了0.5。分析原因，这是因为在磁场作用下磁性颗粒会聚集在一起，非导磁的基体截面积变大，增大了材料的磁阻，而磁阻与相对磁导率成反比关系，因此随着磁场的增加，材料的相对磁导率会呈现下降趋势，而当磁场增加到一定值时，磁性颗粒达到饱和，相对磁导率下降趋势减缓。

图5不同含量羰基铁粉在不同磁场强度条件下材料的相对磁导率

Fig 5 Relativepermeability of MRE with different particle concentration underdifferent magnetic-field intensity

3.2.2磁性颗粒类型对材料相对磁导率的影响

图6为材料基体保持硅橡胶与二甲基硅油的含量始终为3∶2，磁性颗粒含量分别为65%和70%条件下，不同含量羰基镍粉在不同磁场强度条件下材料相对磁导率的变化曲线，其中小图表示在磁性颗粒含量相同时，以羰基铁粉作为填充物材料与以羰基镍粉作为填充物材料在不同磁场强度条件下相对磁导率的差值。结果表明，以羰基镍粉为磁性颗粒的磁流变弹性体具有与以羰基铁粉为磁性颗粒的磁流变弹性体同样的变化趋势，但以羰基铁粉作为填充物材料的磁流变弹性体的相对磁导率要高于以羰基镍粉为填充物的相对磁导率。其中颗粒含量同为70%的两种材料在无场条件下其相对磁导率差值高达1.8，而随着磁场强度的增加，这个差值在减小。分析原因，这是因为羰基铁粉具有比羰基镍粉更大的磁导率，更高的磁化强度。

图6不同含量羰基铁粉、羰基镍粉在不同磁场强度条件下材料的相对磁导率

Fig 6 Relative permeability of MRE with different type of particle underdifferent magnetic-field intensity

3.2.3增塑剂含量对材料相对磁导率的影响

图7为不同含量增塑剂在不同磁场强度条件下材料相对磁导率的变化曲线，其中固定羰基铁粉与硅橡胶的含量始终为5∶2，增塑剂含量分别为13%，14%，15%和16%。结果表明，磁流变弹性体的相对磁导率随增塑剂含量的增大而增大。其中，增塑剂含量为13%和16%的材料在无场条件下其相对磁导率分别为3.6和4.1。分析原因，这是因为增塑剂能降低硅橡胶粘度，减小磁性颗粒运动阻力，利于磁性颗粒形成链状结构。同时，增塑剂含量的增多又相当于降低磁性颗粒浓度，从实验结果可以看出增塑剂增加对相对磁导率的影响要大于由增塑剂引起的磁性颗粒浓度变化对相对磁导率的影响。

图7不同含量增塑剂在不同磁场强度条件下材料的相对磁导率

Fig 7 Relativepermeability of MRE with different plasticizer concentration underdifferent magnetic-field intensity

4结论

以硅橡胶基不同组分磁流变弹性体为研究对象，在分析了相对磁导率测量原理的基础上，搭建了基于谐振电路的磁流变弹性体相对磁导率测试系统，用以测量磁性颗粒类型、含量及增塑剂含量在不同磁场强度下对磁流变弹性体相对磁导率的影响。结果表明：

(1)磁流变弹性体的相对磁导率随羰基铁粉含量的增大而增大，随磁场强度的增加而减小，且当磁场强度较大时，相对磁导率的减小趋势变缓。其中，羰基铁粉含量为70%的样品无场条件下其相对磁导率最大，为4.8；羰基铁粉含量为55%的样品无场条件下其相对磁导率仅为3.6。在磁场强度从0 mT变化到200 mT 时，羰基铁粉含量为70%的样品相对磁导率从4.8减小到3.0，减小了1.8；磁场强度从200 mT变化到400 mT，相对磁导率从3.0减小到2.5，减小了0.5。

(2)在相同质量百分比条件下，以羰基铁粉作为填充物材料的磁流变弹性体的相对磁导率要高于以羰基镍粉为填充物的相对磁导率。其中颗粒含量同为70%的两种材料在无场条件下其相对磁导率差值高达1.8，而随着磁场强度的增加，这个差值在减小。

(3)同时，磁流变弹性体的相对磁导率随增塑剂含量的增大而增大，随磁场强度的增大而减小。其中，增塑剂含量为13%和16%的材料在无场条件下其相对磁导率分别为3.6和4.1。

参考文献：

[1]Popp K M, Kröger M, Li W H, et al. MRE properties under shear and squeeze modes and applications [J]. Journal of Intelligent Material Systems and Structures, 2010, 21(15): 1471-1477.

[2]Li Y, Li J, Li W, et al. Development and characterizationof a magnetorheological elastomer based adaptive seismic isolator [J]. Smart Materials and Structures, 2013, 22(3): 035005.

[3]Ju Benxiang, Yu Miao, Fu Jie, et al.Dynamic mechanical properties testing for compression mode of magnetorheological elastomer [J]. Journal of Functional Materials, 2012, 43(3): 360-362.

居本祥, 余淼, 浮洁, 等. 磁流变弹性体压缩模式动态力学性能测试[J]. 功能材料, 2012, 43(3): 360-362.

[4]Zhu X L, Meng Y G, Tian Y, et al. A simplified analytical model of magnetic force between particles in magnetorheological elastomers [J]. Journal of Functional Materials, 2010, 41:1712-1715.

[5]Zheng Xing, Fu Jie, Yu Miao, et al. Analysis on magneto-induced compressive modulus of magnetorheological elastomer base on chain-like model [J]. Journal of Functional Materials, 2012, 43(15): 2056-2059.

郑星, 浮洁, 余淼, 等. 基于链化模型的磁流变弹性体磁致压缩模量分析[J]. 功能材料, 2012, 43(15): 2056-2059.

[6]Fuchs A, Zhang Q, Elkins J, et al. Development and characterization of magnetorheological elastomers [J]. Journal of Applied Polymer Science, 2007, 105: 2497-2508.

[7]Lokander M, Stenberg B. Improving the magnetorheological effect in isotropic magnetorheological rubber materials [J]. Polymer Testing, 2008, 22(6): 677-680.

[8]Zhu Yingshun, Gong Xinglong, Zhang Peiqiang. Numerical calculation on shear modulus of magnetorheological elastomers with columnar or layered structures [J]. Journal of Functional Materials, 2006, 37(5): 720-726.

朱应顺, 龚兴龙, 张培强. 柱状和层状结构磁流变弹性体剪切模量的数值计算[J]. 功能材料, 2006, 37(5): 720-726.

[9]Gong Xinglong, Li Jianfeng, Zhang Xianzhou, et al. Development of testing system for properties of magnetorheological elastomers [J]. Journal of Functional Materials, 2006, 37(5): 733-735.

龚兴龙, 李剑锋, 张先舟, 等. 磁流变弹性体力学性能测量系统的建立[J]. 功能材料, 2006, 37(5): 733-735.

[10]Jolly M R, Carlson J D, Muoz B C, et al. The magnetoviscoelastic response of elastomer composites consisting of ferrous particles embedded in a polymer matrix [J]. Journal of Intelligent Material Systems and Structures, 1996, 7(6): 613-622.

[11]Fang Sheng, Gong Xinglong, Zhang Xianzhou, et al. Mechanical analysis and measurement of magnetorheological elastomers [J]. Journal of University of Science and Technology of China, 2004, 34(4): 456-463.

方生, 龚兴龙, 张先舟, 等. 磁流变弹性体力学性能的测试与分析[J]. 中国科学技术大学学报, 2004, 34(4): 456-463.

[12]Kallio M, Lindroos T, Aalto S, et al. Dynamic compression testing of a tunable spring element consisting of a magnetorheological elastomer [J]. Smart Materials and Structures, 2007, 16(2): 506.

[13]Dong X F, Guan X C, Min Q I, et al. Influence of arrangement field on magnetostrictive and mechanical properties of magnetostrictive composites [J]. Transactions of Nonferrous Metals Society of China, 2009, 19(6): 1454-1458.

[14]Von lockette P R, Lofland S E, Koo J H, et al. Dynamic characterization of bimodal particle mixtures in silicone rubber magnetheological materials [J]. Polymer Testing, 2008, 27(8): 931-935.

[15]Deng H X, Gong X L, Wang L. Development of an adaptive tuned vibration absorber with magnetorheological elastomer [J]. Smart Materials and Structures, 2006, 15(5): N111.

[16]Zhu Yingshun, Gong Xinglong, Zhang Peiqiang. Simulation on physical parameters of magneto-rheological elastomers [J]. Chinese Journal of Computational Mechanics, 2007, 24(5): 565-570.

朱应顺, 龚兴龙, 张培强. 磁流变弹性体若干物理量的数值分析[J]. 计算力学学报, 2007, 24(5): 565-570.

Research on the relative permeability of magnetorheological elastomer based on silicone rubber

HUANG Xuegong, LIU Chun, WANG Jiong

(School of Mechanical Engineering,Nanjing University of Science and Technology, Nanjing 210094,China)

Abstract:The main feature of magnetorheological elastomer is that its stiffness and damping can be changed and recovered in real time and reversible control under applied magnetic field, and the relative permeability of magnetorheological elastomer is one of the important factors that affect the controllable range. This paper studies the permeability of different components magnetorheological elastomer based on silicone rubber. Based on analyzing the relative permeability measuring principle, the relative permeability testing system of magnetorheological elastomer based on resonance circuit was built, and the factors which affect the relative permeability of magnetorheological elastomer have been studied experimentally. The results show that the relative permeability of magnetorheological elastomer increases with additional content of magnetic particles and decreases with the increase of the magnetic-field intensity; considering the influence of filler on the material permeability, carbonyl iron powder is better than carbonyl nickel powder in the same weight percentage. Meanwhile, the relative permeability of magnetorheological elastomer increase with additional content of plasticizer.

Key words:magnetorheological elastomer; relative permeability; magnetic field intensity

DOI:10.3969/j.issn.1001-9731.2016.02.029

文献标识码：A

中图分类号：TB381;O482

作者简介：黄学功(1970-)，男，安徽望江人，副研究员，从事智能材料与结构及其应用研究。

基金项目：国家自然科学基金资助项目(51175265)

文章编号：1001-9731(2016)02-02143-05

收到初稿日期：2015-02-05 收到修改稿日期：2015-06-30 通讯作者：黄学功，E-mail：huangxg@njust.edu.cn