西部氯盐渍土介质中混凝土的氯离子扩散性*

闫长旺，李　杰，张　菊，刘曙光

(1.内蒙古工业大学 矿业学院， 呼和浩特 010051； 2.内蒙古工业大学 土木工程学院， 呼和浩特 010051)



西部氯盐渍土介质中混凝土的氯离子扩散性*

闫长旺1,2，李杰2，张菊1，刘曙光1,2

(1.内蒙古工业大学 矿业学院， 呼和浩特 010051； 2.内蒙古工业大学 土木工程学院， 呼和浩特 010051)

摘要：为研究西部氯盐渍土介质中混凝土的氯离子扩散性，采用实验分析、微观扫描、理论预测相结合的方法，分析混凝土中氯离子含量与分布规律、氯离子对流区深度与峰值含量、表层氯离子含量时变规律以及试件表层微观形貌，预测既定混凝土保护层厚度处达到钢筋锈蚀临界氯离子浓度所需时间。研究结果表明，沿扩散深度混凝土中自由氯离子含量与总氯离子含量均呈现出先增长后降低的趋势，二者具有很好的线性关系；存在明显的氯离子含量峰值，随浸泡时间的变化较小；随着浸泡时间的增加，对流区深度逐渐加大，表层氯离子含量逐渐增加，混凝土中Friedel’s和Cl元素逐渐增多。理论分析结果显示，氯离子扩散系数随着扩散深度增加而增大，随浸泡时间增加而减小，使用寿命预测结果与工程实际混凝土结构腐蚀情况吻合较好，预测模型可用于西部氯盐渍土介质中混凝土结构使用寿命预测与分析。

关键词：普通混凝土；自由氯离子；微观扫描；扩散系数；使用寿命

0引言

对于混凝土设施来说，Cl-是侵蚀混凝土保护层、锈蚀钢筋、影响耐久性的主要因素[1]。与海洋环境中氯离子浓度相比，西部氯盐渍土介质中Cl-浓度明显高很多[2-3]，对混凝土设施耐久性的影响也不同。孙红尧等[4]通过对西部氯盐渍土地区各类混凝土设施调查，发现该地区混凝土设施的腐蚀破坏程度比海洋环境更严重。余红发等[5]调查结果表明，青海地区混凝土电杆因氯盐腐蚀，出现钢筋锈蚀、混凝土纵向裂缝，运行不到3年就已报废。张伟勤、刘连新等[6-7]实地调查了青海氯盐渍土地区混凝土建筑物的腐蚀情况，发现某些工厂钢筋混凝土梁、柱的混凝土保护层破坏明显，钢筋锈蚀严重，部分工厂建设不到4年，就因腐蚀严重被迫停建。可见，西部地区高浓度Cl-对钢筋混凝土设施具有很强的腐蚀作用。

针对上述工程现状，余红发等[2,8]采用现场取样测试和实地暴露试验的方法，对青海地区高浓度氯盐侵蚀后混凝土中腐蚀产物和Cl-扩散系数进行了分析，发现Cl-在混凝土中扩散受暴露时长、水灰比、矿物掺合料等因素的影响，并指出采用高性能混凝土可以改善其抗高浓度Cl-侵蚀的性能。刘连新等[7]实地暴露试验结果也表明，采用C50以上混凝土可有效提高抗盐渍土侵蚀性能。唐囡等[9]针对滨海氯盐渍土壤中高浓度Cl-环境，配制出用于输电线路塔基的C60混凝土，与普通混凝土相比，其Cl-扩散系数降低了0.5～2.5倍。这些研究工作为提高氯盐渍土地区混凝土设施耐久性提供了可供借鉴的成果。

结合氯盐渍土地区混凝土抗侵蚀研究现状，本文以地处西部氯盐渍土中、与土壤长期接触的混凝土设施为研究对象，采用高浓度氯盐溶液长期浸泡实验方法，分析混凝土中Cl-含量、分布规律、对流区深度、时变规律，以及浸泡后混凝土微观形貌。基于实验结果，应用Fick第二定律，分析扩散系数随扩散深度、浸泡时间的变化规律，预测西部氯盐渍土介质中混凝土的使用寿命。

1实验

1.1实验材料与试件制作

基于西部地区各类设施常用的混凝土材料类型与强度，本文选用C35级混凝土作为试验材料，质量配合比为m(水)∶m(水泥)∶m(砂)∶m(石子)=0.41∶1∶1.084∶2.653，减水剂掺量为水泥质量的2%。组分中，水泥选用呼和浩特市冀东水泥厂生产的P.O 42.5R型普通硅酸盐水泥，化学成分如表1所示。

表1　水泥的化学成分

砂为Ⅱ区中砂，细度模数2.8，含泥量1.82%；石子选用粒径5～25 mm的破碎石，含泥量0.82%；减水剂选用大连西卡建筑材料有限公司生产的3301E减水剂。

实验采用边长为100 mm的混凝土立方体试件，试件全部在实验室内制作完成，在振动台上进行振捣，成型24 h后拆模，标准室温养护28 d后进行实验。试件共6组，每组3个。

1.2实验方法与测试内容

参考青海地区氯盐渍土介质中Cl-含量[2，5-8]，试验溶液采用质量浓度为15%的NaCl溶液模拟西部氯盐渍土介质中高浓度Cl-环境。试验制度采用室温条件下长期浸泡，分别在浸泡56，112，168，224，280和336 d后，取1组试件进行相关内容测试。为减小溶液浓度变化造成的误差，将浸泡容器密封，且每隔28 d更换一次溶液。

测试内容包括自由氯离子含量Cf、总氯离子含量Ct、微观形貌。为减小试件制作过程中浇筑不均匀造成的影响，选择浇筑底面为测试工作面，其它5面采用防水胶密封。

Cl-含量测试试样的选取，扩散深度1 cm内时每2 mm进行磨粉取样，超出1 cm扩散深度后每5 mm进行磨粉取样，共取3份试样。磨粉工序在HDM-150型混凝土打磨机上进行，磨粉厚度由打磨机上调节装置控制，精度为0.1 mm。

Cf和Ct采用《水运工程混凝土试验规程》(JTJ 270-1998)中滴定法进行测试。

1.2.1Cf滴定测试过程

称取质量为G的烘干粉末试样，加入体积为V1的蒸馏水，振荡一定时间，用移液管精确量取2份体积为V2的滤液，各加两滴C20H14O4试剂，使溶液呈紫红色，再用稀H2SO4中和至无色，加入K2CrO4指示剂10滴，马上用浓度为C(AgNO3)的AgNO3溶液滴定至出现砖红色，记录所消耗的AgNO3溶液体积V3，滴定时需剧烈摇动。Cf按式(1)计算得出，为减小骨料、滴定、称量等造成的偶然误差，取3份试样6次测试值的平均值

(1)

1.2.2Ct滴定测试过程

称取质量为G的烘干粉末试样，放入体积为V1的15%稀HNO3溶液，密封、浸泡24 h，其间数次剧烈摇动容器；用移液管精确量取2份体积为V2的滤液，每份加入体积为V3的AgNO3溶液，再分别加入NH4Fe(SO4)2指示剂，用KSCN标准溶液滴定至砖红色，且能维持5～10 s不褪色，记录消耗的KSCN标准溶液体积V4。Ct按式(2)计算得出，为减小骨料、滴定、称量等造成的偶然误差，取3份试样6次测试值的平均值Ct=

×100

(2)

试件微观形貌采用Hitachi S-3400II型扫描电子显微镜(SEM)和EMAX能谱仪进行扫描测试，所用试样选自扩散深度3～8 mm之间的混凝土。

2结果与分析

2.1Cf和Ct分布规律及其相互关系

不同浸泡时间后Cf和Ct试验结果如图1所示。由图1可知，Cl-含量随扩散深度分布曲线可以看出，Cf和Ct随扩散深度分布规律大体上相同，在混凝土试件中均呈现出先增长后降低的趋势；沿混凝土扩散深度方向，二者均存在明显的Cl-峰值含量；达到峰值含量后，随着扩散深度的增加，Cl-含量均呈现出逐渐减小的趋势；并且，随着浸泡时间的增加，Cl-扩散深度也表现出加大的趋势。

图1　Cf、Ct随扩散深度分布规律及其相互关系

通过对各阶段Cf和Ct进行回归，可得到二者的相互关系如图1所示。可以看出，Cf和Ct具有很好的线性关系，R2约为0.9934，这一结果与海洋环境下研究结果[10-11]相一致；相同扩散深度处，Ct约为Cf的1.5448倍，而在海洋环境中，这一比值在1.1～1.3范围内，可见，西部氯盐渍土介质对混凝土中Cl-含量有明显的影响。

2.2Cf峰值与对流区深度

对流区深度[12]是指混凝土表层发生纯扩散临界面外部的深度，在该区段Cl-含量较高，区段之后Cl-含量随扩散深度的增加逐渐降低。因此，Cl-含量峰值点可认为是对流区深度终点。表2所示为不同浸泡时间后Cf峰值与对流区深度试验结果。

表2　不同浸泡时间后Cf峰值与对流区深度

由图1所示曲线和表2所示数据可以看出，本文实验中沿Cl-扩散方向，Cf出现峰值，且前5个浸泡时间后，含量峰值波动较小，表明高浓度氯盐环境下浸泡时间对混凝土中Cl-含量峰值的影响较小；但是，浸泡时间对对流区深度的影响比较明显，随着浸泡时间的增加，对流区深度呈现出加大的趋势。文献[12]的研究结果也显示海洋水下区混凝土中出现Cl-含量峰值，存在对流区，其深度约为5 mm。

与本文实验结果相反，文献[13-14]的浸泡试验结果显示，混凝土中并未出现Cl-含量峰值，不存在对流区深度，原因可能是混凝土表层差异性与磨粉取样厚度造成的。

2.3混凝土表层自由氯离子含量Cs时变规律

基于表2所示对流区深度实测结果，本部分选取距表面8 mm以内的混凝土层作为研究对象，表层混凝土中Cs为扩散深度0～8 mm之间的实测值，随时间的变化趋势如图2所示。

图2表层混凝土Cs时变曲线

Fig 2 Time dependent curves ofCsin the surface concrete

由图2实验结果可以看出，Cs随着浸泡时间的增长，大体上呈现出增长的趋势；在浸泡初期，Cs增长较快，浸泡112 d后呈波动增长，增速变缓。

文献[15]列出几种表征表层Cl-含量时变规律的数学模型，本文采用平方根模型、幂函数模型、对数模型表征混凝土表层Cl-含量的时变规律，参数拟合值如表3所示。从拟合结果可以看出，3种模型均反映出表层Cl-含量随时间的变化规律，与试验结果吻合较好；从相关系数R2的值来看，对数模型与试验结果吻合程度最好；通过将对数模型应用于文献[15-17]的实验结果，如图3所示发现R2的值在0.946～0.994之间，表明对数模型可以很好地反映出混凝土表层Cl-含量随时间的变化规律。

表3时变模型与参数拟合值

Table 3 Time dependent model and fitted parameter values

模型类型表达式参数值R2平方根y=AxA=0.081360.83792幂函数y=AxBA=0.26871,B=0.278090.90622对数y=A+BlnxA=-0.4142,B=0.301790.97573

2.4微观形貌分析

不同浸泡时间后试件表层3～8 mm混凝土的SEM图像如图4所示。从图4可以清楚地看到未受氯盐侵蚀的试件表层水化产物结构完整，为絮状晶体，并且存在明显的孔隙“1”；经NaCl溶液浸泡后，Cl-与C3A反应生成Friedel’s 盐(3CaO·Al2O3·CaCl2·10H2O)，为片状晶体“2”，填充在原有表层混凝土孔隙中。并且，随着浸泡时间增加，扩散到混凝土中的Cl-不断增多，Friedel’s盐晶体也逐渐增多、变大，不断占有孔隙空间，孔隙数量减少。

图3　对数模型在其它文献实验结果中的应用

图4　试件表层混凝土SEM图像

图5所示为试件表层3～8 mm混凝土的能谱图。观察能谱图所示各元素的含量，可以看出，未受NaCl溶液浸泡的试件表层混凝土中，没有Cl元素；而经过NaCl溶液浸泡的试件，表层混凝土中含有Cl元素，并且随着浸泡时间的增加，含有的Cl元素明显增加。

图5　试件表层混凝土能谱图

3扩散系数与使用寿命评估

3.1混凝土中扩散系数分析

扩散系数是评价混凝土抗Cl-侵蚀性能的重要参数，扩散系数越大，抗Cl-侵蚀性能越差。本文采用Fick第二定律描述西部氯盐渍土介质中混凝土的Cl-扩散性，混凝土既定深度处，自由Cl-扩散模型如式(3)所示

(3)式中，D为混凝土既定深度x处t时刻未考虑Cl-结合作用影响的扩散系数；t为浸泡时间；R为生成物反应速率。

生成物主要是指Cl-在扩散过程中，与混凝土经物理或化学反应而存在的结合Cl-，其反应速率如式(4)所示

(4)式中，Cb为t时刻距混凝土表面x处结合Cl-含量。

将式(3)与式(4)两边相加，得

(5)设

则式(5)可改写为式

(6)式(6)的数学解为

(7)

(8)

(9)

初始条件：C(x, 0)=C0；边界条件：C(0,t)=Cs，C(∞,t)=C0。

式中，C0为混凝土内部初始Cl-含量，本文中取值为0；Cs为混凝土表层Cl-含量，由表2所示对数模型求得；Db为考虑Cl-结合作用的扩散系数；k依据Cf和Ct拟合结果，取值0.5448。

由式(7)-(9)所示Cl-扩散模型，可求得不同浸泡时间、不同扩散深度处Cl-扩散系数，如图6和7所示。

图6扩散系数与扩散深度的关系

Fig 6 Relation betweenDand depth

由图6所示扩散系数试验结果可知，浸泡时间相同的试件，扩散系数D随着扩散深度的增加而增大，原因可能是随着扩散深度的增加，Cl-含量梯度增大，促使Cl-扩散的压力增大，相对地降低了抵抗Cl-扩散的能力，增大了扩散系数。并且，随着浸泡时间的增加，Cl-不断向试件内部扩散，含量梯度变得不明显，扩散系数D随扩散深度的增长速率变缓。由此可见，在既定时间扩散系数随扩散深度的变化而变化，并不是恒定的常数，这一结果不同于有关文献报道[8，12]。

图7扩散系数与浸泡时长的关系

Fig 7 Relation betweenDand time

经分析，扩散系数与扩散深度符合幂函数关系，如式(10)所示。式中各参数如表4所示，R2均大于0.98，表明式(10)可用于描述扩散系数与扩散深度的关系

D(x)=Axm

(10)

图7所示为对流区深度以外试件各测试层扩散系数随时间的变化关系。由图示曲线可以看出，同一扩散深度处，试件扩散系数D随着浸泡时间的增加而逐渐减小。产生这一现象的原因可能是Cl-与试件中C3A反应生成Friedel’s盐，不断充填在混凝土孔隙中(如图4所示)，阻碍了Cl-的有效扩散。

Mangat等[18]采用如式(11)所示的幂函数描述

Cl-扩散系数随时间的变化规律

(11)

式中，D(t)为浸泡时间为t时的扩散系数，B为经验系数，n为时间衰减指数。将图7所示数据中时间单位以秒表示，深度单位以mm表示，通过对各测试层扩散系数回归，得出式中各参数如表5所示，R2均大于0.98，表明式(11)可用于描述扩散系数与浸泡时间的关系。

表5　各测试层B、n、R2值

3.2使用寿命评估

由扩散系数分析可知，Cl-扩散系数既随扩散深度的变化而变化，又随浸泡时间的变化而变化，是扩散深度(x)和浸泡时间(t)的函数，即D(x,t)。因此，基于Cl-扩散系数评估西部氯盐渍土介质中混凝土使用寿命，不仅考虑时间因素，还应考虑混凝土保护层厚度(扩散深度)的影响。

西部氯盐渍土介质中混凝土结构的使用寿命，是混凝土保护层中钢筋表面Cl-含量从零增加到钢筋锈蚀临界Cl-含量所经历的时间。由Cl-扩散模型(5)可得混凝土使用寿命预测模型式(12)

(12)

式中，D为预期保护层厚度处Cl-扩散系数，采用式(10)确定，与时间的关系采用式(11)确定。

保护层厚度(x)为10，20和30 mm时Cl-含量与使用时间的关系曲线如图8所示。

图8既定保护层厚度处氯离子含量随时间的变化曲线

Fig 8 Relation between free chloride content and soaking time at the given cover thickness

张倩倩等[19]研究结果表明，普通混凝土中钢筋锈蚀临界自由氯离子含量(CCr)约为胶凝材料质量的0.52%，由此可以得出，保护层厚度为10 mm时，使用寿命约为4.2年；保护层厚度为20 mm时，使用寿命约为24.9年；保护层厚度为30 mm时，使用寿命约为49.1年；使用寿命随着保护层厚度的增加而显著增加。

工程实际情况：青海地区钢筋混凝土电杆使用2～3年后，就因钢筋锈蚀而报废[5]；青海铬盐厂建厂不到4年混凝土就出现严重腐蚀现象[6]；西宁曹家堡机场跑道运行不到4年，表层混凝土就出现腐蚀、麻坑现象[7]。

对比西部氯盐渍土地区混凝土使用寿命预测结果和实际调查结果可以发现，工程中钢筋混凝土结构4年左右出现腐蚀现象，可能是由于钢筋绑扎不规范，个别部位保护层厚度较小，结构局部出现钢筋锈蚀现象，与保护层厚度为10 mm时的使用寿命预测结果相吻合。这一结果表明，考虑Cl-结合作用的寿命预测模型可用于西部氯盐渍土介质中混凝土结构的使用寿命分析。

4结论

(1)西部氯盐渍土介质中，Cf和Ct在混凝土试件中均呈现出先增长后降低的趋势，Cf和Ct具有很好的线性关系，斜率约为1.5448；沿扩散深度方向，混凝土中存在明显的Cl-峰值含量，随浸泡时间的增加，峰值含量变化不明显，而对流区深度呈现出逐渐加大的趋势；表层Cl-含量随浸泡时间呈现出对数增长趋势。

(2)处于西部氯盐渍土介质中的混凝土，Cl-与其组成成分C3A反应生成Friedel’s 盐，微观上呈片状晶体结构，随时间的增加，片状晶体逐渐增多，表层中Cl元素也逐渐增多。

(3)受西部氯盐渍土介质的侵蚀，混凝土内Cl-扩散系数随着扩散深度的增加而增大，随浸泡时间的增加而减小，符合幂函数变化规律；混凝土使用寿命预测结果与工程实际情况比较吻合，采用考虑Cl-结合作用的寿命预测模型可用于该介质中混凝土使用时间的预测与分析。

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Chloride diffusion in concrete in a west chlorine saline soil medium

YAN Changwang1,2，LI Jie2，ZHANG Ju1，LIU Shuguang1,2

(1.School of Mining and Technology, Inner Mongolia University of Technology, Hohhot 010051, China;2.School of Civil Engineering, Inner Mongolia University of Technology, Hohhot 010051, China)

Abstract:In order to study chloride diffusion in concrete in a west chlorine saline soil medium, experimental analysis, micro scanning and theoretic prediction were applied. The main contents included chloride content and distribution, maximum content and convection zone depth, time dependence of free chloride content and micro morphology in the surface concrete, and prediction of experienced time to get critical chloride concentration for steel corrosion at the given concrete cover depth. The study results shows content of free chloride and total chloride increase first and then decrease with the erosion depth, better linear relationship appears between them. Chloride peak content exists and changes slightly with the soaking period. However, convection zone depth increases, chloride content in the surface concrete grows, Friedel’s salt and chloride element in the surface concrete gets more with the increase of soaking time. Theoretic analysis results indicate diffusion coefficient increases with the increase of erosion depth and decreases with the increase of soaking period. Predicted result of service life agrees with the actual corrosion situation of concrete structures, and prediction model for service life can be used to predict and analyze service time of concrete structures in the west chlorine saline soil medium.

Key words:ordinary concrete; free chloride; micro scanning; diffusion coefficient; service life

DOI:10.3969/j.issn.1001-9731.2016.02.013

文献标识码：A

中图分类号：TU528.1

作者简介：闫长旺(1978-)，男，内蒙古包头人，博士，教授，从事混凝土结构耐久性与抗震性能研究。

基金项目：国家自然科学基金资助项目(51368040)；内蒙古自然科学基金资助项目(2015MS0505)；内蒙古自治区高等学校青年科技英才支持计划资助项目(NJYT-14-B08)

文章编号：1001-9731(2016)02-02060-07

收到初稿日期：2015-04-16 收到修改稿日期：2015-10-26 通讯作者：张菊，E-mail: zj970741@126.com