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红外探测器用PbSe薄膜的研究现状

2016-03-27孙喜桂高克玮庞晓露杨会生

红外技术 2016年12期
关键词:磁控溅射半导体薄膜

孙喜桂,高克玮,庞晓露,杨会生



红外探测器用PbSe薄膜的研究现状

孙喜桂,高克玮,庞晓露,杨会生

(北京科技大学 材料学院,北京 10083)

PbSe薄膜作为一种窄禁带半导体材料,因其具有优异的室温光电敏感性和响应度而被广泛用于制造硒化铅红外探测器。本文归纳和总结了PbSe薄膜的性能特点、制备工艺、后期处理工艺、理论研究方向以及国内外PbSe红外探测器的研究现状等内容,并在此基础上,探讨了PbSe红外探测薄膜材料及器件未来可能的发展方向。

PbSe薄膜;制备工艺;后处理工艺

0 引言

红外探测作为红外技术领域的一个重要分支,已经渗透到我们生活的多个方面,在扫描、监测、定位、预警等领域有极其广泛的应用[1]。由于红外辐射(0.76~1000mm)处于人眼不可见的光谱范围,必须借助于红外探测系统才能进行观察。完整的红外探测系统包括:红外光学探测器、信息处理器、扫描与伺服控制部件、显示装置、信息输出接口、中心计算机和激光测距等装置[2]。而红外探测器作为其中的核心部件,其性能直接决定整个红外探测系统的使用性能。

目前,多数红外探测器要在低温制冷条件下,才能实现高的红外探测率。而硒化铅(PbSe)薄膜红外探测器作为一种能在室温条件下保持较高灵敏度和响应率的光导型红外探测器具有广泛的应用前景。另一方面,尽管PbSe薄膜红外探测器研制成功较早,技术相对较成熟,但与国外同类产品相比,我国所生产的PbSe红外探测器仍存在工作稳定性较差、成本较高、制备工艺有待完善等问题。尤其是在红外探测率方面,国内产品(108cm·Hz1/2·W-1)比国外同类产品(109~1010cm·Hz1/2·W-1)低1~2个数量级,研制高性能PbSe红外探测器对于我国武器装备的发展具有一定的促进作用[3]。

传统的PbSe薄膜制备工艺主要有化学浴沉积、分子束外延、真空蒸发沉积等技术,但上述制备工艺各有利弊,改进现有制备方法或开发新型制备方法一直是科研工作者的研究重点[4]。相对来说,真空磁控溅射技术是一种较新的半导体薄膜制备技术,该方法具有成本低、易操作、适用于制备大面积均匀薄膜等优点,在半导体薄膜制备方面有极大的应用潜力。目前,采用磁控溅射法制备PbSe薄膜的研究相对较少,对于溅射PbSe薄膜的生长机制、膜层结构、光学及光电性能的研究不够深入。而且,关于提高溅射PbSe薄膜光电敏感性的处理手段及其机理的报道也很有限[5]。另外,半导体薄膜的生长机制是决定其光学和光电性能的关键,深入研究和分析PbSe薄膜在不同条件下的生长机制及其对光学和光电性能的影响规律,对于制备高性能PbSe红外探测器薄膜具有重要的指导意义。

本文综述了红外探测器用PbSe薄膜材料的研究现状,并重点总结了PbSe薄膜制备工艺、后期处理、掺杂处理、理论模拟等方面的研究热点。另外,本文探讨了未来PbSe薄膜材料的发展趋势,以期为制备高性能PbSe红外探测器薄膜提供良好的理论指导。

1 PbSe简介

硒化铅(PbSe)作为一种具有NaCl结构的窄禁带半导体材料(如图1所示),其禁带宽度在室温条件下为0.27eV,而在绝对零度条件下可降低到0.17eV。此外,通过改变PbSe材料的微观结构或成分可实现对其禁带宽度的调控[6]。

PbSe材料具有较大的激子玻尔半径(46nm)和较高的介电常数((0)=210,()=22.9,300K)[7],使其在1~5 μm中红外光谱波段有强烈的吸收和响应。尤其需要注意的是,与PbS、PbTe等其他IV-VI族半导体材料相比,PbSe类红外探测器在室温下仍保持较高的红外探测率和灵敏度,这极大地拓宽了PbSe半导体探测器件的应用范围[8]。另一方面,通过掺杂其他元素(如Te、In、Sn、O、S、……),可显著改变PbSe薄膜的禁带宽度及光谱吸收范围,从而实现不同探测水平器件的制备[9-10]。

目前PbSe类红外材料被广泛用于制造红外探测器、太阳能电池、激光发射器、热电转换器等半导体器件。该材料在国防及工、农业建设中得到了大规模应用,在过去几十年中受到了科学界的广泛重视[11]。2008年,PbSe类红外探测器全球市场份额约为7000万美元,但到2015年,该类探测器的市场份额已激增至9亿美元,成为非制冷红外探测器领域的重要产品类型[12]。

2 PbSe薄膜研究现状

目前对PbSe材料的研究,美国、英国等发达国家走在前列,现已有先进的PbSe红外探测器出售。而我国由于对PbSe半导体材料的研究起步晚,再加上制备设备落后,与国际先进水平还有很大的差距。尤其是在峰值探测率方面,我国PbSe类红外探测器比国外同类产品低1~2个数量级,器件性能有待进一步提高[13-15]。

目前,国内对于PbSe材料的研究主要集中在PbSe纳米材料的制备及性能提升等方面。例如,中国科技大学结构研究实验室采用声化学的方法,在PbCl2和含硒乙二胺溶液中合成了具有立方相的PbSe纳米颗粒[16];重庆光电技术研究所和西北工业大学分别用电子束蒸发和脉冲激光沉积法制备出了表面质量较高的PbSe薄膜材料[11,17];浙江大学则在BaF2(111)基体上采用分子束外延方法制备出了表面为螺旋状或者三棱锥状的PbSe纳米结构[18]。但上述研究都局限在制备工艺改进或创新,以及材料性能表征等方面,并没有进一步的理论及实际应用研究。

最初,多数PbSe探测器应用的是PbSe块体材料,PbSe薄膜的应用相对较少[19]。但大量研究表明,薄膜材料不但具有探测率高、光谱范围宽等优点,而且成本相对较低,是未来PbSe红外探测器领域的主要发展方向。美国Teledyne Judson Technologies公司新开发的J14P系列室温PbSe探测器采用的即是PbSe薄膜,此类探测器具有优异的性能,峰值探测率达到其他同类产品的2~3倍(如图2所示)[20]。由此可见,PbSe薄膜探测器相比于块体探测器的性能有很大的提高,因此制备出高质量的PbSe薄膜是扩大PbSe探测器应用范围的关键。

图1 PbSe的晶体结构及第一布里渊区

图2 Teledyne Judson Technologies公司(美国)薄膜红外探测器的性能比较]

2.1 PbSe薄膜制备方法

如前所述,早先多数PbSe探测器应用的是PbSe块体,PbSe薄膜的应用相对较少。研究发现,PbSe薄膜探测器相比于块体探测器的性能有很大的提高,而实现性能提高的关键是制备出高质量的PbSe薄膜[21]。

大量研究表明,在PbSe薄膜的制备过程中,衬底和薄膜的晶格常数和热膨胀系数的差异对外延生长薄膜质量的影响最大,需要选择与其性能相匹配的基体材料或者是通过生长缓冲层来解决薄膜与基片的晶格失配问题,如表1所示为PbSe和常用基体的一些物理常数比较[6, 22-23]。

自20世纪40年代PbSe红外探测器被研制成功以来,科研工作者已经运用多种方法制备出PbSe薄膜。到目前为止,PbSe薄膜的制备工艺主要有化学浴沉积法(chemical bath deposition, CBD)[24-26]、电化学沉积法(electrochemical deposition,ECD)[27-29]、分子束外延法(molecular beam epitaxy,MBE)[30-31]、真空气相沉积法(vapor phase deposition,VPD)[32]、原子层沉积法(atomic layer deposition,ALD)[33]和溅射沉积法(sputtering deposition)[34]等。

1)化学浴沉积法(CBD)

化学浴沉积法是一种制备PbSe薄膜的传统方法,又被称为“标准”方法。该方法的原理是将样品浸入含有欲沉积物质前驱体的溶液中,经历形核和晶粒长大两个基本过程后,在样品表面形成薄膜,其装置如图3[35]所示。

中国空空导弹研究院光电所的陈凤金、司俊杰等人[35-38]采用化学浴法成功制备出PbSe多晶薄膜,并详细研究了原料类型、溶液成分及温度对PbSe膜层光电性能的影响。其研究结果表明:以硒粉为原料并且温度较高时,所制成的薄膜颗粒度较大(约为1mm),而以硒脲为原料制成的薄膜颗粒度较小(约为0.3mm),如图3所示,但小颗粒薄膜红外吸收边存在蓝移现象,不利于膜层光电性能的提高。另一方面,采用化学浴法制备的PbSe多晶薄膜电阻变化率普遍较低,最高仅为15%,性能仍有待提高。

表1 PbSe及其常用基体的部分特性参数

图3 化学浴沉积装置原理图及所制PbSe薄膜的微观形貌和红外透射光谱(插图)

目前,化学浴沉积法主要被大量科研院所以及Agiltron(美国)、Cal Sensor(美国)、Hamamatsu(日本)、New England Photoconductor(美国)及Teledyne Judson Technologies(美国)等主要PbSe探测器制造公司所采用,但受制于化学浴沉积法实际操作过程中的问题,该方法目前无法制备大阵列PbSe探测器。

2)电化学沉积法(ECD)

电化学沉积属于液相法的一种,其基本原理是:电沉积过程中,阴极附近溶液中的金属离子放电形成更低价的金属离子或金属单质,其中金属单质可直接通过电结晶而沉积到阴极上,而更低价的金属离子则可通过与溶液中的阴离子结合形成沉淀而在阴极沉积,其装置如图4所示[39]。电化学沉积法具有操作简单、成本较低及易实现大规模生产等优点,但由于电化学反应过程复杂,膜层中不可避免地会存在大量的杂质,影响膜层质量。另外,采用电化学沉积制备PbSe薄膜时,一般采用Pb(NO3)2,SeO2及HNO3混合溶液作为电解液,在常温下将清洗好的基片浸没在电解液中,在很小的负电势下阴极沉积出薄膜。常温下沉积的薄膜一般为非晶态,制得的薄膜必须在一定的温度下退火处理后,方可形成具有较好晶体结构及性能的面心立方PbSe薄膜。

Ivanova等人[40]在n-Si(100)单晶材料上用电化学沉积法成功在Pb(NO3)2,SeO2及HNO3混合溶液中制备出了纳米尺度的PbSe薄膜材料。图4即为在n-Si(100)单晶上沉积的PbSe薄膜表面微观形貌,可以看出PbSe颗粒的尺寸均匀,基本小于200 nm。但是这种颗粒与基体的结合仅仅是物理吸附,附着力很差,不适合制备长寿命元器件。另一方面,电化学法所制PbSe薄膜中不可避免地存在大量杂质,这不利于器件的工作稳定性。

3)分子束外延法(MBE)

分子束外延技术是由美国贝尔实验室的J. R. Arthur[41]和A. Y. Cho[42]在1968年开创的,主要应用于半导体单晶材料的制备。分子束外延是一种物理沉积单晶薄膜方法。在超高真空腔内,源材料通过高温蒸发、辉光放电离子化、气体裂解,电子束加热蒸发等方法,产生分子束流。入射分子束与衬底交换能量后,经表面吸附、迁移、成核、生长成膜,如图5所示。

Muller等人[43]用MBE法成功在Si(111)和(100)基片上外延生长了PbSe薄膜。McCann等人[44]则采用MBE和LPE相结合的方法在Si基片上通过生长缓冲层制备出高质量的PbSe薄膜。Gautier[45]通过在硒气氛下对CaF2缓冲层回火处理得到了成膜质量更好的PbSe薄膜,但其电学性能不容易控制,同时薄膜的表面形貌易受沉积速率的影响。

图4 电化学沉积装置原理图及不同电位下沉积的PbSe薄膜表面微观形貌

图5 分子束外延设备原理图及成膜过程示意图

通常,分子束外延是在高真空或超高真空(<10-8Pa)环境下进行的,并且膜层生长速率很低(<3000nm·h-1),这一方面保证了膜层的纯净度,但另一方面也对超高真空和工艺过程要求非常严格,使得整个硬件系统较复杂且运行费用较高。基于以上原因,目前采用分子束外延技术制备PbSe薄膜的研究主要集中在部分高校和科研院所,实际大规模生产中应用较少。

4)真空气相沉积法(VPD)

真空气相沉积是一种热蒸发沉积和后续热处理相结合的方法。作为一种新兴的半导体沉积技术,该方法具有重复性好、成本低、适于制备大面积均匀产品等优点,其发展过程如图6所示[32]。

目前,真空气相沉积技术已经被应用于半导体薄膜的商业化生产,其中New Infrared Technology公司(西班牙)是唯一一家采用该技术制备PbSe薄膜探测器的公司,图7为该公司的PbSe薄膜红外探测器外形及光谱探测率[32]。当然,真空气相沉积技术也存在一系列缺点,其中最主要的是膜基结合力较差,产品寿命较低。这主要是由于沉积过程中,颗粒能量较低,无法与基体形成牢固的结合所致。

5)原子层沉积法(ALD)

原子层沉积是一种可以将物质以单原子膜形式一层一层的镀在基底表面的方法。原子层沉积与普通的化学沉积有相似之处,但在原子层沉积过程中,新一层原子膜的化学反应是直接与之前一层相关联的,这种方式使每次反应只沉积一层原子,具体过程如图8所示。

由于薄膜是一层一层生长的,膜层厚度仅与循环次数有关,因此原子层沉积法可精确控制膜层厚度。图9为Pillai[46]等人采用ALD法制备的PbTe和PbSe在不同循环次数时的显微照片,膜层厚度和形貌均随循环次数的变化而变化。研究发现,PbTe和PbSe薄膜的生长方式还显著地受到温度的影响,温度较高时(>210℃),膜层容易以岛状方式生长,不利于形成均匀致密的薄膜。

尽管原子层沉积法具有很多优点,但仍存在较多不足之处,其中最重要的一点是:膜层沉积速率慢,制备过程耗时。另外,如果膜层沉积过程中反应不彻底,就会在膜层中产生大量杂质,影响膜层质量。

6)溅射沉积法

真空溅射沉积法是物理气相沉积法(physical vapor deposition, PVD)的一种,它是指固体靶中的原子被高能量离子(Ar+)撞击离开靶材表面,而沉积在基片表面(如半导体芯片、玻璃、陶瓷、金属及塑料等)形成薄膜的技术,其设备和原理如图10所示[47]。

图6 VPD技术的发展过程

图7 New Infrared Technology公司(西班牙)PbSe薄膜红外探测器及光谱探测率

图8 ALD制备半导体薄膜的过程原理图

(a) PbTe 700次;(b) PbTe 3000次;(c) PbSe 1000次;(d) PbSe 4000次

图10 溅射镀膜系统及溅射镀膜沉积原理图

真空溅射的优点是能在较低的温度下制备高熔点材料的薄膜,并且在制备合金和化合物薄膜的过程中保持原组成不变,所以在半导体器件和集成电路制造中已获得广泛的应用。最初出现的真空溅射镀膜技术是直流二级溅射,其后又陆续发展了直流三级溅射、四级溅射、磁控溅射等溅射沉积技术。其中磁控溅射技术因其等离子体离化率高、沉积速率快、应用范围广等优点而备受关注,其磁控靶结构和溅射原理如图11所示[48]。

如图所示,磁控溅射沉积是在二极溅射中增加一个平行于靶表面的封闭磁场,借助于靶表面上形成的正交电磁场,把二次电子束缚在靶表面的特定区域,以此来增强电离效率,增加离子密度和能量,从而实现高速率溅射成膜的过程。

磁控溅射沉积技术根据溅射电源的不同可分为直流(direct current,DC)磁控溅射、中频(medium frequency,MF)磁控溅射和射频(radio frequency,RF)磁控溅射3类,其特点如表2所示[49]。

总的来说,相对于其他半导体薄膜沉积工艺(如MBE、ALD等),磁控溅射技术是一种较“脏”的技术,其所制半导体薄膜内晶体缺陷较多。但该技术便于大面积镀膜,应用上有实际的意义,如薄膜太阳能电池、光学膜、透明电极、自清洁薄膜等已开始采用磁控溅射法制备。近年来,关于磁控溅射法制备PbSe半导薄膜的研究也日益增多。Jung等人[50]采用射频磁控溅射沉积方法在SiO2/Si基体上制备了PbSe薄膜,其研究结果表明,采用射频磁控溅射方法可制备出柱状晶结构的PbSe薄膜,膜层主要取向为[111]和[222]。而且与块体材料相比,PbSe薄膜的吸收及发射光谱存在明显的蓝移,有利于提高该类探测器的使用温度范围。

除上述方法外,近年来又陆续发展了脉冲激光沉积法(pulsed laser deposition,PLD)[51]、化学气相沉积法(chemical vapor deposition, CVD)[52-53]、热壁沉积法(hot-wall deposition, HWD)[54]以及一些改进方法[55-59]。

2.2 PbSe薄膜性能研究

近年来,除创新和改进薄膜制备工艺外,对于如何提高PbSe薄膜的性能(主要指光电和热电性能),科研工作者们也进行了大量理论和实验研究[60-63]。目前,研究的重点主要集中在新材料的开发及后期处理方法的改进等方面。

研究发现,对于PbSe薄膜材料,单纯改进制备工艺并不能很好的改善其性能,故而新材料的研究成为近年来关注的焦点。此处的“新材料”是指以PbSe为基质材料,通过掺杂其他元素或后期处理等手段,制备新的三元或多元PbSe类半导体薄膜材料。

2.2.1 掺杂

掺杂(doping)是指向一种材料(基质)中,掺入少量其他元素或化合物,以使材料(基质)产生特定的电学、磁学、光学和光电性能,从而具有实际应用价值或特定用途的过程[64]。该技术是半导体制造工艺中,最常用的一种改进基体材料性能的方法。目前,对于PbSe半导体薄膜的掺杂研究比较广泛,主要的掺杂元素有Te[65]、Sn[66]、S[67]、In[68]、Cd[69]等。

图11 磁控溅射阴极靶结构及磁控溅射原理图

表2 三种磁控溅射类型的比较

早期,关于PbSe薄膜掺杂的研究多以三元合金薄膜为主,如PbSeTe、PbSeCd、PbSeSn等。Hmood等人[70]采用真空蒸发方法制备了PbSe1-Te三元合金半导体薄膜,并研究了掺杂元素Te含量对PbSe膜层形貌及结构的影响,结果表明:随Te掺杂元素含量的增加,膜层表面晶粒出现明显聚集现象,晶格常数变大,主衍射峰(200)向低角度偏移。Alvi等人[71]同样采用真空蒸发沉积方法制备了(PbSe)100-Cd多晶薄膜,并研究了Cd含量对膜层性能的影响,结果表明:随Cd含量增加,(PbSe)100-Cd的禁带宽度逐渐降低,这导致其荧光光谱的发射峰位置向短波方向移动(蓝移)。国内的Lin等人[55]通过电化学原子层外延技术(EC-ALD)制备了Pb1-SnSe(=0.2)多晶薄膜(如图12所示),其研究结果表明,Pb1-SnSe(=0.2)多晶薄膜颗粒尺寸小于50nm,成分基本与预设值相一致;另外,PbSe膜层中掺入Sn后,在光照和黑暗条件下,膜层开路电压产生突变,并且变化率较高,适宜制备性能较好的红外探测器材料。Zhang等人[72]则集中研究了IIIA元素(B、Ga、In和Tl)对PbSe薄膜的掺杂效果,重点分析了掺杂浓度对膜层电导率、赛贝克系数、热导率、能量因子及品质因子等热电性能参数的影响,其研究结果表明,不同掺杂元素及掺杂含量会对PbSe材料的热电性能产生不同的影响,总体来说,掺杂Ga和In元素时,PbSe薄膜的热电性能要优于掺杂B和Tl元素的膜层,其品质因子最大可达1.2(600℃)。

近年来,随着掺杂理论及技术的完善,关于PbSe的四元多晶薄膜的研究越来越受到重视,这其中尤以PbSeSnTe、PbSeSSe、PbSeSnBi等最为常见。Chen等人[73]研究了PbSn6-Bi2Se9(=0~4.36)四元PbSe掺杂合金薄膜,研究结果表明:随膜层成分的不同,膜层结构产生明显的变化;膜层电导率及热电效率随着Pb含量的增加而显著增加。El-Sayad等人[74]则通过热蒸发方法制备了PbSn1-Te0.5Se0.5,结果表明:随着膜层中Sn含量的增加,薄膜非本征激活能Da1和禁带宽度g显著降低,这主要是由于Sn的加入会引起PbSe部分能带的反转,从而减小禁带宽度。

综上所述,通过掺杂可显著改变PbSe薄膜的形貌、成分、晶体结构、光电及热电等性能,但目前的研究主要集中在掺杂元素种类及含量对薄膜特性的影响上,对于掺杂元素与Pb、Se原子的相互作用机理(制)研究较少。

2.2.2 后处理

除上述的掺杂技术外,对制备的PbSe薄膜进行后处理以提高膜层性能也是一项研究较多的技术。虽然从本质上讲,对PbSe薄膜进行后处理并不会改变膜层内部的成分,但会显著改变膜层表面的化学状态,从而引起薄膜光学和光电性能的变化。目前,关于PbSe类薄膜材料的后处理技术以化学处理为主,如氧化热处理(又称为敏化处理)、浸蚀处理等[75]。

1)氧化热处理——主要有两种方式,一是在制备薄膜的过程中进行氧化,如在化学沉淀法过程中加入H2O2或者反王水等氧化剂;二是薄膜沉积过程完成之后,将薄膜置于在氧或大气环境中加热氧化来达到性能提升的目的[76]。研究表明,无论采取哪种方法,薄膜中的氧含量严重影响薄膜的光敏性能,而氧被证明是最好的敏化剂[77]。除此之外,碘也被认为是一种优异的敏化剂,不过应用相对较少。

图12 Pb1-xSnxSe (x=0.2)多晶薄膜的表面微观形貌及其在黑暗和光照条件下开路电压随时间的变化规律

目前,关于氧化热处理之所以能提高薄膜性能有许多不同的解释,其中最主要的有以下3种[78]:

①体内理论:氧化热处理使薄膜晶粒内引入少数载流子陷阱,导致多数载流子寿命增加,膜层光电导灵敏度提高;

②p-n结理论:氧化热处理使n型晶粒表面产生了p型层,使薄膜成为许多p-n结的串联,从而提高薄膜的光电导灵敏度;

③势垒理论:氧化热处理会产生晶间氧化物,从而形成载流子势垒,光电导主要是光生载流子对这些势垒调控的结果。

上述3种解释均有其合理性,但究竟哪种理论能更好地解释半导体薄膜敏化处理的机理仍需进一步的进行实验与理论研究。Zhao等人[79]采用氧气对PbSe薄膜进行了敏化处理,研究发现氧化热处理后,PbSe薄膜的荧光发射强度和载流子迁移率明显增强,作者认为这是由于氧化热处理引起的表面钝化及缺陷钝化共同作用的结果。Qiu等人[80]的研究结果则表明,氧虽然仍能显著提升PbSe薄膜的光电性能,但真正起关键作用的却是碘元素,正是由于碘元素的存在,才使PbSe的光电效应明显增强,如图13[80]所示。

2)浸蚀处理——一般是指采用有机化学溶液处理薄膜表面,去除表面吸附杂质,改变表面化学状态,从而提高膜层性能的技术。常用的化学处理液有肼、联氨、吡啶及乙二硫醇等。目前,对该技术研究较多的是美国国家可再生能源实验室的J. M. Luther和M. Law等人[81-84]。其研究结果表明,采用浸蚀处理技术可显著去除膜层表面的吸附杂质,从而提高膜层的光电敏感性,如图14[82]所示。

尽管目前关于敏化处理的研究已经比较成熟,但对于不同的材料,敏化处理工艺及效果相差较大,对于PbSe薄膜的敏化处理研究相对较少,尤其是理论方面的研究更有待于深入分析。

图13 不同后处理条件对PbSe薄膜荧光强度的影响

但浸蚀处理存在的一个最大的缺陷是处理后的膜层表面存在较多宏观裂纹等缺陷,这会影响光电探测器、太阳能电池等器件的性能。目前关于如何提高膜层浸蚀处理后的质量也一直是半导体材料制造领域的研究热点[85]。

2.3 PbSe薄膜理论研究

关于PbSe薄膜的理论研究主要集中在通过第一性原理(first principles)模拟和计算PbSe薄膜的能带结构、态密度及其他性能参数,进而分析薄膜性能与自身成分、结构等的关系等方面[86-88],其计算过程如图15所示[89]。

近年来,受益于高速计算机技术的发展,科研工作者们研究和开发了不同的泛函以期能更准确地模拟和计算PbSe等半导体材料的相关性质。

图14 不同化学处理对PbSe膜层晶体结构、表面成分及吸收光谱的影响

图15 第一性原理计算被研究体系性质的流程图

Zhuravlev[90]研究了不同泛函对PbSe禁带宽度计算结果的影响,并发现采用局域密度近似(local density approximation,LDA)得到的禁带宽度值小于理论值,而采用广义梯度近似(generalized gradient approximation,GGA)得到的禁带宽度值则高于理论值。而Svane等人[91]则采用了准粒子自洽(quasiparticle self-consistent GW,QSGW)方法得到了与实验值更相符的计算结果。目前,关于半导体第一性原理计算的泛函有很多种,它们都有各自的优缺点,在进行理论计算时,合理地选择泛函类型会得到更准确的模拟计算结果。

除研究泛函类型对材料性质模拟计算结果的影响外,科研工作者还通过理论计算研究了不同结构、不同掺杂元素等对PbSe材料性质的影响。Wang等人[92]采用第一性原理计算与吸收光谱测试等实验相结合的方法研究了锶(Sr)掺杂元素对PbSe薄膜光学和热电性能的影响,结果表明:掺入Sr可显著提高PbSe薄膜的热电品质因子ZT,并且理论计算结果与实验结果一致性较好,如图16所示。

综上所述,通过第一性原理对半导体材料性质进行模拟和计算是一种很有效、便捷的研究手段,为改进及研究新的半导体薄膜材料提供了极大便利,也使其成为近年来PbSe半导体材料理论研究的热点。

2.4 PbSe薄膜应用研究

关于PbSe材料的应用研究主要集中在PbSe器件的结构设计及制备工艺上[93-95]。如前所述,PbSe半导体材料主要应用于红外光电探测器、太阳能电池、热电器件等,因此关于其应用方面的研究也主要针对以上器件展开。

图16 Sr掺杂含量对PbSe薄膜能带结构的影响

Torquemada等人[96]研究了不同结构的PbSe红外探测器的性能,结果表明:通过增加不同的滤色镜,可实现PbSe红外探测器的性能调控,而且在中红外区的响应度可达7000 V·W-1,峰值探测率为109cm·Hz1/2·W-1(如图17所示),具有较广泛的应用前景。

Weng等人[97]则研究了CaF2增透膜对PbSe红外探测器性能的影响,结果表明,该类探测器的峰值探测率可达4.2×1010cm·Hz1/2·W-1,性能优于现有的所有同类器件。此外,Vergara等人[98]详细总结和归纳了近年来PbSe红外探测器的演化历程,以及未来发展方向,并指出低成本、非制冷、高响应是中红外PbSe薄膜探测器的未来研究重点,而且该类探测器有望取代现有的一些低温红外探测器。

综上所述,关于PbSe薄膜材料的研究集中了制备、表征、模拟等各个方面。但目前关于PbSe薄膜的实验研究均未能从本质上解释PbSe薄膜性能改变的根本原因;而关于PbSe薄膜的理论模拟研究多是对已有实验结果的验证,不能作为普适的理论指导。正是基于以上原因,本课题组开展了对PbSe薄膜的理论和实验的系统研究[99-104]。

3 未来展望

作为红外探测器光敏核芯的PbSe薄膜最重要的优势是能在非制冷(室温)条件下保持优异的红外探测性能和响应度,这也是未来该类材料重点改进和发展的方向。如上所述,制备工艺和其他后处理技术是影响PbSe薄膜性能的最主要因素,通过改进相应的工艺参数可实现材料性能的大幅提升,这也是未来PbSe薄膜的重点研究领域。综合以上归纳结果,未来红外探测器用PbSe薄膜的主要研究方向主要有以下4个方面:

1)制备工艺改进:近年来,真空镀膜技术的改进及创新,极大地促进了半导体薄膜的制备及性能提升,未来采用磁控溅射、真空气相沉积、真空分子束外延等技术制备PbSe薄膜的研究有可能取代传统的化学浴沉积、电镀等技术。

2)新材料研究:大量研究表明纯净PbSe薄膜的光电性能不能满足未来器件的使用性能,在PbSe材料的基础上,通过掺杂、后处理等技术制备新型PbSe基材料将成为提升现有PbSe材料性能的研究重点,尤其是三元、四元甚至五元PbSe合金薄膜的制备及性能研究室拓展该类材料应用范围的关键。

3)器件制备:与传统的单元式PbSe红外探测器相比,大面积阵列式PbSe红外探测器具有优异的红外光电敏感性,是未来该类非制冷红外探测器的重点发展方向。此外,Ⅱ类超晶格、量子阱等新型结构的PbSe红外探测器也具有极高的市场化应用潜力。

4)理论研究:受益于超级计算机技术的发展,采用第一性原理模拟计算PbSe薄膜材料性能的研究日益增多,这极大地促进了高性能PbSe薄膜材料的设计及制备,是未来半导体薄膜领域的研究热点。

4 结论

红外探测器用PbSe薄膜因其能在室温条件下保持优异的光电敏感性和响应度,而成为近年来的研究热点。目前,为提高PbSe薄膜红外探测器服役性能,关于PbSe薄膜的研究主要集中在制备工艺改进及创新、后处理工艺研究、理论研究和应用研究等方面。总体而言,国内红外探测器的性能(尤其是峰值探测率)比国外同类产品低1~2个数量级,改进制备工艺并且增强基础研究力度是解决该问题的关键途径。未来低成本、高性能的PbSe非制冷红外探测器有广阔的应用前景,可取代部分现有的高性能制冷红外探测器。

图17 滤色镜对PbSe红外探测器的影响

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Research Status of Lead Selenide Thin Films Used for Infrared Detectors

SUN Xigui,GAO Kewei,PANG Xiaolu,YANG Huisheng

(,,100083,)

Lead selenide thin films are typical narrow band gap materials, which are widely used as the photosensors in the infrared detectors due to their excellent photoelectric sensitivity and responsivity even at room temperature. The typical properties, preparation technologies, post-treatment methods, theoretical researches and lead selenide infrared detectors research status of the lead selenide thin films are concluded and summarized in this paper. Besides, the future development directions of lead selenide thin films are discussed based on the conclusions.

lead selenide thin film,preparation technology,post-treatment technology

TN36

A

1001-8891(2016)12-1005-15

2015-12-02;

2016-10-13.

孙喜桂(1986-),男,山东日照人,博士,主要从事硒化铅薄膜的磁控溅射制备及性能研究。

庞晓露(1981-),男,安徽阜阳人,副教授,博士,主要从事材料表面与界面、膜致断裂理论方面的研究,E-mail:pangxl@mater.ustb.edu.cn。

国家自然科学基金(51271022),中央高校基本科研业务费专项资助项目(FRF-TP-14-008A2)。

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