电子废物拆解废渣周边农田重金属的污染特征及风险评价

梁啸，刘晓文，吴文成，李杰，方晓航，李云标，陈显斌

1. 环境保护部华南环境科学研究所，广东 广州 510655；2. 兰州交通大学，甘肃 兰州 730070

电子废物拆解废渣周边农田重金属的污染特征及风险评价

梁啸1,2，刘晓文1*，吴文成1，李杰2，方晓航1，李云标1，陈显斌1

1. 环境保护部华南环境科学研究所，广东 广州 510655；2. 兰州交通大学，甘肃 兰州 730070

为揭示电子拆解行业产生的固体废物对周边农田土壤重金属的污染特征，选取广东省清远市龙塘镇的典型废渣为研究对象，在其周边农田中采集33个土壤样品，分析表层土壤与剖面土壤中Cd、Cr、Cu、Pb、Zn和Ni的质量分数、综合污染指数和潜在生态危害程度，以期为电子废物拆解行业的整治与污染防治提供依据。调查结果表明：Cd、Cu、Pb和Zn在表层土壤（0～20 cm）中含量较高，呈现出表层富集型特征，其平均值分别是国家土壤环境质量二级标准的 1.40、2.94、1.25和1.28倍，Cr和Ni含量则接近于广东省土壤重金属背景值。研究区域的内梅罗综合污染指数范围为1.42～18.29，平均值为4.57，达到重度污染，严重威胁农产品安全。土壤中Cu、Pb、Zn和Ni的来源可能相同，呈现出极显著相关（P<0.01），而Cd、Cr的来源可能不同于上述4种元素。废渣周边农田的潜在生态危害指数RI的范围为275.56～596.47，危害风险程度属于中等或强，这主要是由于Cd的潜在生态危害系数较大所致，6种重金属的潜在生态危害系数排序是Cd>Cu>Zn>Pb>Ni>Cr。

电子废弃物；拆解废渣；农田土壤；重金属污染；潜在生态风险评价

据统计，全世界每年产生约5000×104t电子废弃物，其中有近 70%进入中国进行拆解回收（Sepúlveda et al.，2010）。我国的电子废弃物拆解产业新兴于上世纪 90年代，主要集中在东南沿海等地，包括广东汕头市贵屿镇和清远市龙塘和石角地区、浙江省台州市（林文杰等，2011；黄华伟等，2015254；Luo et al.，2011；姜薇，2012）等地。电子废弃物中通常含有 Cd、Cr、Cu、Zn、Pb和 Ni等重金属元素，这些重金属通过废水排放、大气干湿沉降和固体废物堆放等途径进入土壤，造成土壤重金属污染。

清远市位于广东省中北部，属亚热带季风气候，年均气温20.7 ℃，年均降雨量1900 mm。龙塘镇的电子废弃物拆解历史已有 20多年，是我国最早开展电子废弃物处理处置的地区，主要依靠家庭小作坊的生产经营模式，即工人依靠改锥、钳子等进行废旧电器的拆解，将有价值成份分类回收；或者采用简单酸溶或露天焚烧等落后方式回收贵重金属组分（黄华伟等，2015257-258；杨中艺等，2008534-535）。落后的拆解工艺和不完善的环保设施，导致龙塘镇的自然环境遭受严重污染。有研究报道，龙塘镇电子废弃物焚烧场地和拆解作坊附近地区的土壤污染严重。其中拆解区周边农田土壤中Cd含量为国家土壤环境质量标准二级标准的3倍，焚烧场地的Cu、Pb、Cd含量分别是对照土壤的1268、179和 101倍（黄华伟等，2015257-258；罗勇等，2008a37-38）。

废渣是电子拆解行业在拆解过程中难以回收利用的剩余组分，其中所含大量未被提取的重金属对生态环境和人体造成极大危害。目前，针对电子废弃物的研究主要集中在焚烧厂、拆解工厂、污灌区、河流沉积物等方面（罗勇等，2008a34；罗勇等，2008b123；罗勇等，2008c231；罗勇等，2008d343；余晓华等，2008；袁剑刚等，2013；罗杰等，2012），对于电子废弃物加工处理后产生的废渣鲜有报道。本文选取龙塘镇典型的电子垃圾拆解、焚烧废渣，对其周边农田土壤进行调查分析，研究其污染特征与生态风险，以期为电子废物拆解行业的整治与污染防治提供依据。

1 材料与方法

1.1 样品采集与处理

拟研究的废渣位于龙塘镇泗合村附近，重约5000 t，均来自电子垃圾拆解和焚烧后的不可利用废物。2014年11月，依据现场情况，以微小采样尺度设定（10 m×10 m）网格并采样（潘明安，2009），采样点分别记为Ai、Bi、Ci，共采集18个表层土壤样品。同时，使用柱状采样器，分别在距离废渣1、25、50 m采集剖面样（0～100 cm），按0～20、20～40、40～60、60～80和80～100 cm深度分5层，共采集15个土样。样品剔除植物残体等杂质后，封装于聚乙烯袋中，样品经自然风干，研磨，过 0.149 mm尼龙筛，待分析。采样点设置见图1。

图1 采样点位置及布置Fig. 1 The position and arrangement of sampling points

1.2 分析方法与质量控制

称取过筛土壤样品0.3000 g，用HNO3、HCl、HClO4混合消解后，Cr、Cu、Zn、Pb和Ni用电感耦合等离子体发射光谱仪（ICP-AES，Thermo fisher scientific ICAP 6300）进行测定，Cd用石墨炉-原子吸收分光光度计（GF-AAS，PinAACLE 800T）测定。所有玻璃和塑料器皿使用前都在10%的HNO3溶液中浸泡过夜，再用超纯水冲洗干净；每批样品在消解时同时设置空白、平行样及质量控制（标准物质采用GSS-7），其中Cd、Cr、Cu、Zn和Pb的平均回收率分别为103.2%、86.3%、98.2%、91.2%和88.3%。

1.3 统计分析

使用SPSS 19.0统计软件进行相关性分析，通过计算Pearson相关系数来分析变量间相关性，并对各种重金属元素进行因子分析，以重金属含量为变量进行方差极大正交旋转后，得到各因子变量的荷载分布。

2 重金属污染评价方法

内梅罗综合指数法是国内外进行综合污染指数计算的最常用方法之一，其不但考虑到各种影响参数的平均污染状况，而且特别强调了污染最严重的因子，同时在加权过程中避免了权系数的主观因素影响，克服了平均值法各种污染物分担的缺陷，是一种应用较多的环境质量指数（张江华等，2010）。内梅罗综合指数的计算公式为：

潜在生态风险指数法是评价重金属生态风险的一种相对快速、简便和标准的方法。其综合考虑了多元素的协同作用、毒性水平、污染浓度及生态对重金属的敏感性等方面的因素，其具体计算参见有关文献（Hakanson，1980；张山岭等，2012；徐争启等，2008）。

3 结果和讨论

3.1 农田土壤重金属空间分布特征及污染评价

18个农田表层土壤中 6种重金属元素（Cd、Cr、Cu、Pb、Zn和Ni）的质量分数如图2所示。Cd、Cr、Cu、Pb、Zn和Ni的质量分数在0.30～0.71、4.95～32.47、38.29～807.68、98.00～1325.97、77.94～878.64、8.44～42.38 mg·kg-1，平均值分别为0.42、20.33、146.92、319.60、250.58、17.07 mg·kg-1，依次是国家土壤环境质量二级标准的1.40、0.14、2.94、1.28、1.25、0.85倍。其中Cd、Cu、Pb和Zn的质量分数平均值高且均超过国家土壤环境质量二级标准，Cu、Pb和Zn的元素含量极差大，变异系数分别为0.77、1.04和1.24，说明废渣周围的农田土

壤已经遭受到Cd、Cu、Pb和Zn不同程度的污染。为进一步了解土壤重金属污染程度，将调查结果与广东省土壤背景值进行比较得：18个土壤样品的Cd、Cu、Pb和Zn测定值均高于背景值，16个样品的Ni测定值高于背景值，Cr的测定值全部低于背景值，这表明Cd、Cu、Pb、Zn和Ni已经在废渣周边农田土壤中大量累积。

图2 废渣周围农田土壤重金属含量（n=18）Fig. 2 Soil heavy metal content of farmland around slag (n=18)

有研究者对龙塘镇电子废弃物拆解区周边土壤进行了调查研究，发现焚烧场地的Cd、Cr、Cu、Pb、Zn和 Ni平均质量分数分别为 10.3、63.3、4850.6、1714.5、1016.7、100.3 mg·kg-1（罗勇等，2008a）35，酸洗作坊周边的土壤中的Cd、Cu、Pb、Zn平均质量分数分别为 39.3、6371.5、1635.4、3039.6 mg·kg-1（罗勇等，2008b）124，远高于本次所调查的结果，说明焚烧场地和酸洗作坊对土壤环境的影响明显大于废渣。这主要是由于焚烧、酸洗作坊内的作业方式更容易使重金属通过干湿沉降进入周边土壤所致。而龙塘镇拆解场地周边农田中的Cd、Cr、Cu、Pb、Zn和Ni平均质量分数分别为1.00、19.70、39.01、51.47、84.01、8.56 mg·kg-1（张金莲等，2015），受灌溉水影响的菜地周边农田中Cd、Cr、Cu、Pb平均质量分数分别为0.22、35.70、20.70、35.90 mg·kg-1（何健飞等，2015），均低于本次所调查的结果，说明拆解作坊和灌溉水对土壤环境的影响小于废渣。这可能是因为拆解场地仅仅是进行电子废物的拆卸、剥离，重金属仅依靠飞灰途径迁移，因而污染程度较小。而灌溉水中的Cu、Pb、Zn浓度较低，在周边农田中累积较少，因此其污染程度也小于废渣。废渣周边农田的调查结果与广东省另一个电子废弃物拆解区（佛山市南

海区）相比，土壤重金属含量明显偏高，这可能是由于两地的拆解方式以及所处的产业链位置（杨中艺等，2008）534不同所致。南海区主要进行电子废物的拆卸，将能使用的组分回收出售，整体处于产业链的前端，而龙塘镇将那些不能使用的组分进一步剥离、酸洗、焚烧，位于产业链末端，因而更易造成环境的污染。

调查区域内农田土壤的内梅罗综合污染指数范围是1.42～18.29，平均值为4.57。为了更好地了解污染程度的空间分布规律，使用Arcmap软件对内梅罗综合污染指数进行Krigin插值，得到废渣附近农田的重金属综合污染程度分布图（如图3）。可以看出，采样区域东面的综合污染指数较大，往西呈减小趋势，即内梅罗综合污染指数随废渣距离增大而减小。说明在研究区域范围内的农田已遭受重金属污染，所种植的农作物存在较大的风险（国家环境保护局，2006）。因此，应当及时清理废渣，防止其继续向周边环境释放污染物，并对已经遭受污染的农田开展生态修复，恢复其生态功能。

图3 废渣周围农田重金属综合污染程度Fig. 3 Soil heavy metal comprehensive pollution level of farmland around slag

废渣周边农田土壤重金属垂向分布情况如图 4所示，重金属污染主要集中在中上层土壤（0～40 cm），在靠近废渣近处（5 m）的剖面1污染最严重，Cd、Cu、Pb、Zn全部超标；但中下层土壤（40～100 cm）未表现出超标现象。距废渣中、远（25、50 m）距离的剖面只有表层（0～20 cm）Cu含量超标，中下层（20～100 cm）未超标。有研究表明，污染土壤酸化可以加剧土壤中重金属形态向活性形态的转化（郭朝晖等，2003）。清远市年均降水pH值为4.44，年均酸雨频率为65.4次，属于重酸雨区（黄清凤等，1999），而废渣露天堆放，大量未被回收的重金属受酸雨影响形成离子态，随雨水冲刷而进入周边土壤中，使得废渣周边的土壤中重金属含量高，但影响范围较为有限。

3.2 农田土壤重金属相关性

电子废物经过拆解、焚烧及酸洗产生的废渣，含有大量未被回收的重金属。以废旧台式电脑为例，其Cd、Cr、Cu、Pb、Zn和Ni的重量百分比占到 16.3%，其平均回收率只有总数的 70%左右（Puckett，2002），剩余的组分随废水、烟尘及废渣进入土壤。因此，研究不同重金属之间的相关性能够反映元素之间的关系。本文对 18个农田表层样品中6种重金属相关关系进行研究（见表1），可以看出，Cu、Pb、Zn和Ni达到极显著相关（P<0.01），说明这 4种重金属的来源可能非常接近；Cr仅与Pb达到显著相关（P<0.05），Cd与其它元素的相关系数较小，表明Cr、Cd的来源可能不限于废渣。采用因子分析法分析6种重金属元素（如图5），结果进一步表明，6种重金属主要可以分为3种主成分，总共贡献率达到 95.11%。其中，Cu、Pb、Zn和Ni在成分1中有较高的正荷载，是构成第一成分的主要元素，贡献率达到66.96%。这进一步表明Cu、Pb、Zn和Ni来源比较接近，可能主要来自废渣中未被回收利用的组分。

表1 土壤重金属线性回归分析参数(n=18)Table 1 The parameters of linear correlation analysis between the heavy metals in the soils (n=18)

相关研究发现（Huang et al.，2003）土壤使用磷肥会显著增加土壤中的Cd总量和有效态Cd，施入农田的污泥、煤泥、土壤改良剂等通常含有Cr，长期施用会导致农田 Cr的积累，这可能是废渣附近农田中Cd和Cr的主要来源。对龙塘镇电子垃圾回收区农田土壤重金属的研究结果表明，As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn在0.05或0.01水平上具有显著的相关性（张朝阳等，2012），这与本研究的结果不同，可能是由于电子垃圾回收区主要研究的是拆解作坊周边的农田土壤，其重金属迁移方式主要是随废水，飞灰，烟尘等方式，而废渣的迁移方式主要靠风力与降雨（杨中艺等，2008）538-539。因此，迁移方式的不同也可能会造成重金属元素相关性之间的差异。

3.3 农田土壤重金属生态风险

图4 不同距离剖面土壤重金属的垂向分布(n=15)Fig. 4 Vertical distribution figure of heavy metal under the condition of different length(n=15)

图5 农田土壤重金属因子荷载图Fig. 5 Factor loading plot of heavy metals in farmland

表2 离废渣不同距离土壤中重金属的i和RI值Table 2iand RI values of heavy metals in different distance from slag

表2 离废渣不同距离土壤中重金属的i和RI值Table 2iand RI values of heavy metals in different distance from slag

n=18

距离 i RI Cd Cr Cu Pb Zn Ni 5 m 331.20 1.55 157.73 16.03 78.31 11.66 596.47 15 m 240.12 1.08 38.80 7.32 52.48 7.59 347.39 25 m 262.95 0.87 18.67 3.23 25.07 5.12 315.91 35 m 249.47 1.17 22.43 3.27 17.80 6.69 300.83 45 m 247.15 0.93 23.43 3.25 17.54 6.69 298.99 55 m 233.10 1.12 17.71 3.04 15.67 4.92 275.56平均值 260.33 1.12 46.46 6.02 34.48 7.11 362.53

233.10～331.20之间，危害风险程度达到很强或极强。Cu在离废渣5 m处的范围危害风险程度为强，Zn在离废渣 15 m之内的范围危害风险程度为中等，但从15 m之后起两种元素的危害风险程度均为轻微。其余3种元素的潜在危害指数均较小，危害风险程度基本为轻微。6种重金属的潜在生态危害系数排序是Cd>Cu>Zn>Pb>Ni>Cr。

研究区域内土壤样品的RI值在275.56～596.47之间，潜在生态风险为中等或强。在距离废渣35 m范围之内潜在生态风险为强，35 m范围之外潜在生态风险为中等，潜在生态风险随废渣距离增大而递减。此外，重金属Cd在研究区域农田土壤潜在生态风险中占较大贡献率，不同距离下Cd潜在生态危害系数与RI值相一致，这说明当地Cd潜在生态危害较大，对该地区的Cd生态风险应引起高度重视。

相关研究发现，电子废弃物拆解旧场地土壤重金属生态风险为很强，Cd、Ni、Cr、Cu、Pb、As、Hg的单一重金属潜在生态危害指数平均值分别为842.23、8.97、4.10、10.46、8.80、7.23、825.76，各元素的生态危害程度依次为 Cd>Hg>Cu>Ni>Pb> As>Cr（尹芳华等，2013），这与本次调查结果相一致。说明电子废物拆解旧场地与废渣的潜在生态风险危害相当，都对周边土壤造成了较大的生态风险。因此，亟需制定针对电子废物拆解后产生的废物及遗留场地的治理措施，包括清除废渣，对周边农田土壤进行生态修复治理，提高民众的主动环境保护意识，并制定针对电子拆解垃圾分类收集及集中处置的方案。

4 结论

（1）龙塘镇典型电子拆解废渣周边农田表层土壤已经严重遭受Cd、Cu、Pb、Zn的污染。Cd、Cu、Pb和Zn平均值分别为0.42、146.92、319.60和250.58 mg·kg-1，依次是土壤环境质量二级标准的1.4、2.94、1.28和1.25倍；调查区域内农田土壤的内梅罗综合污染指数范围是1.42～18.29，平均值为4.57达到重度污染，严重威胁农产品安全；废渣周边农田土壤重金属主要集中在中上层土壤（0～40 cm）。

（2）相关性性分析表明，Cu、Pb、Zn和Ni有良好的相关性，达到极显著相关（P<0.01），说明这4种重金属的来源可能非常接近；Cr仅与Pb达到显著相关（P<0.05），Cd与其它元素的相关系数较小。

（3）废渣附近农田的潜在生态风险达到中等或强，其中Cd危害程度最大，属于极强（i>320）。Cr、Cu、Zn和Pb危害风险程度属于轻微（i<40）。6种重金属的潜在生态危害系数排序是Cd>Cu>Zn>Pb>Ni>Cr。

（4）研究区域内的废渣已经对当地周边农田造成严重的重金属污染，应当将其及时清除并对周边农田土壤实施重金属修复治理。此外，还应当制定针对电子拆解垃圾分类收集及集中处置的相关规定，加强民众的主动环境保护意识，禁止随意弃置废渣。

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The Distribution Characteristic of Heavy Metals in Farmland Around Electronic Waste Slag

LIANG Xiao, LIU Xiaowen, WU Wencheng, LI Jie, FANG Xiaohang, LI Yunbiao, CHEN Xianbin
1. South China Institute of Environmental Science. MEP, Guangzhou 510655, China; 2. Lanzhou Jiaotong University, Lanzhou 730070, China

To reveal the pollution characteristics of heavy metals in agricultural soil contaminated by electric wastes generated in electric treating industry, 33 agricultural soil samples were collected around electric wastes at Longtang Town, Qingyuan City, Guangdong Province. The mass fraction, comprehensive pollution index and risk index of Cd, Cr, Cu, Pb, Zn and Ni in surface and profile soil were investigated to provide a basis for remediation and pollution prevention and cure of electric treating industry. The results indicated that Cd, Cu, Pb and Zn in surface soil (0～20 cm) are 1.40, 2.94, 1.25 and 1.28 times more than Environmental Quality Standard for Soils (GB19618─1995) which shows a surface enrichment feature whereas Cr and Ni were close to the Soil Environmental Background Value of Guangdong Province. Nemerow Pollution Index of research areas ranged from 1.42 to 18.29, with an average of 4.57 which reached severe pollution resulting aggravated potential hazards to safety of agricultural products. Cu, Pb, Zn and Ni in soils may originated from the same source for their highly significant correlation (P < 0.01) while Cd, Cr may differ from different sources. Potential ecological risk of agricultural soil around electric waste was medium or high with risk index in the range of 275.56～596.47 mainly due to high potential ecological risk index of Cadmium. Descending order of risk index of heavy metals in research soil was Cd > Cu > Zn > Pb > Ni > Cr.

E-waste; E-waste treating slag; Farmland soil; Pollution of heavy mental; Potential ecological risk assessment methods

10.16258/j.cnki.1674-5906.2015.10.019

X53

A

1674-5906（2015）10-1718-07

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中央级公益性科研院所基本科研业务专项（206030201-21）；清远市电子废弃物拆解重金属污染治理项目

梁啸（1989年生），男，硕士研究生，主要从事重金属污染修复研究。E-mail: liangxiao198913@sina.com *通信作者。刘晓文，E-mail: liuxiaowen@scies.org

2015-08-04