场地土壤重金属污染健康风险评价及固化处置——以东莞市某电镀厂搬迁场地为例

陶亮，万开，刘承帅，吴对林，李芳柏，黄奂彦，曾彩明

1. 广东省生态环境与土壤研究所，广东省农业环境综合治理重点实验室，广东 广州 510650 2. 东莞市环境科学研究所，广东 东莞 523009

场地土壤重金属污染健康风险评价及固化处置
——以东莞市某电镀厂搬迁场地为例

陶亮1，万开2*，刘承帅1，吴对林2，李芳柏1，黄奂彦2，曾彩明2

1. 广东省生态环境与土壤研究所，广东省农业环境综合治理重点实验室，广东 广州 510650 2. 东莞市环境科学研究所，广东 东莞 523009

以广东省东莞市某典型电镀厂搬迁场地为研究对象，在对搬迁场地土壤进行全面调查及土壤重金属污染风险评价的基础上，研发了基于粘土矿物的重金属深度固化技术，以重金属污染土壤为原料制备烧结砖体，实现重金属污染土壤的资源化利用。土壤重金属含量分析结果表明46个土壤样品中镉、汞、镍及锌含量均低于中国《土壤环境质量标准》（GB 15618─1995）中二级标准值，但砷、铜、铬和铅含量在部分样点高于国家二级标准值。健康风险评价结果显示该场地中铬、铅、砷和铜对儿童存在潜在的非致癌危害，而砷对成人、儿童均存在明显的致癌风险。在以上该场地土壤重金属含量调查和重金属健康风险评价基础上，对重金属超标土壤采用基于矿物晶体结构的异位固化处置，以粘土为基质，使污染土壤与粘土充分混合后压制成砖，煅烧后重金属以晶体结构的形式固定于砖体中。采用美国环保署EPA基于毒性对废物进行危险或非危险性鉴别的标准方法TCLP（US EPA 1311）的毒性浸出实验结果表明，浸出液中重金属浓度低于《地表水环境质量标准》（GB 3838─2002）三类水标准值，实现场地重金属污染土壤的无害化处置。该研究针对典型搬迁工业场地建立了一套行之有效的重金属污染土壤风险评价及无害化处置的工艺流程，可为促进广东省土壤污染修复产业的形成与发展提供借鉴。

场地污染；重金属；健康风险评价；电镀厂场地；固化处置

土壤是自然地理要素之一，能够为人类提供食物等生产资料，是社会经济可持续发展的基础。随着我国工业化、城市化进程的加快以及城市规模的不断扩大，越来越多的城市工业用地、商业用地转化为城市绿化、公共设施甚至居住用地；与此同时，随着经济快速发展和人类活动加剧，使得土壤污染日益严重，污染物进入土壤后，经水、气、生物等介质传输或蓄积，有毒有害物质会通过多种途径影响植物、动物、微生物甚至人类的生长、繁殖和生存等，带来健康风险、生态风险等多种潜在风险（张亚平等，2011；Kashem et al.，2011；Raguz et al.，2013；Bolan et al.，2014；Gavrilescu，2014）。城市用地与人们生活联系紧密，而传统重金属污染企业搬迁后遗留场地土地利用方式的变更尤其存在危害人体健康的环境风险。

随着广东省经济社会快速发展，土壤重金属污染问题越来越突出，严重影响到食品安全、人体健康和社会经济可持续发展，已经成为一个区域性环境问题。而工业场地土壤污染具有重金属污染严重、污染重金属种类相对单一、污染面积相对集中等特点（刘英对，1999；欧阳婷萍，2005；万洪富等，2005；杨国义等，2007）。由于搬迁工业场地重金属污染土壤修复时间紧，一般结合物理化学的处理方法对场地污染土壤采取异位处理的修复措施。但是，传统的重金属污染土壤异位物理化学处理方法存在处理成本高、处理后残留风险高及处理后需进一步填埋等缺点。因此，研发场地重金属污染土壤深度处理及资源化利用技术，对于我国当前紧迫

的场地重金属污染土壤处置具有重要意义。

本文以广东省东莞市某电镀厂搬迁遗留场地重金属污染土壤为研究对象，在对土壤进行系统的调查和重金属污染健康风险评价基础上，研发基于粘土矿物的重金属深度固化技术，以重金属污染土壤为原料制备烧结砖体，实现重金属污染土壤的资源化利用。研究结果对于提升我国场地重金属污染土壤处置技术水平、促进工业搬迁场地污染土壤修复技术的市场化具有重要意义，并可为提高我国工业场地土壤污染政策管理能力提供技术支持。

1 材料与方法

1.1 样品采集

对典型电镀搬迁场地污染土壤进行全面调查，根据研究内容分为3个阶段：样点设置、样品调查分析和数据综合分析。在工作范围内布置13个采样点，以30 cm分层共采集13个剖面土样（0～120 cm），共计采集土壤样品46个，采样单元约为5 m×5 m。

1.2 样品制备及分析

将土壤样品置于阴凉通风处自然风干，剔除样品中植物根系及其他杂质后研磨，过 20目筛，收集筛下土分袋保存，备用。土壤样品分析采用国家标准方法，测试项目包括砷、铜、镉、铬、汞、镍、铅和锌8种重金属浓度，具体分析方法见表1。

表1 土壤样品分析方法Table 1 Analysis method of the soil samples

1.3 数据综合分析及重金属健康风险评价

运用SPSS等统计分析软件，完成调查数据综合分析。主要包括土壤重金属全量统计分析（最大值、最小值、均值、方差、标准差等）、表层土壤重金属含量分析以及剖面土壤重金属含量、特点分析。同时，根据《土壤环境质量标准》（GB 15618─1995）分析土壤重金属超标情况。采用国外较完善的风险评估模型（Brus et al.，2002；Rupert et al.，2004；Romkerns et al.，2009，2011），结合广东省本地有关参数，对场地土壤中的目标污染物（As、Cu、Cd、Cr、Hg、Ni、Pb和Zn）进行健康风险评价，确定致癌和非致癌风险，并比较有关暴露途径、敏感人群等的致癌和非致癌风险。

1.4 土壤重金属固化实验及固化后重金属浸出实验过程

结合前期课题研发的场地重金属污染土壤固化实验程序（高原雪等，2013），针对本文目标研究土壤，进行相应调整，具体的固化处置实验流程如下：以污染土壤、高岭土、粉煤灰（内燃物）按一定比例在行星式球磨机（QMQX-4，中国上海）中充分混合，然后，将混合后的样品在压片仪（ZYP-600，中国上海）中以600 MPa的压力压制成圆柱状体。然后将圆柱体放入马弗炉中在不同温度下煅烧，升温至目标温度后恒温保持 2 h，然后自然冷却，即得重金属污染土壤固化烧结体。

烧结后的圆柱体采用木质槌敲碎后研磨，过80目筛后收集筛下物进行重金属的毒性浸出试验。实验采用美国环保署（USEPA）的 Method 1311 Toxicity Characteristic Leaching Procedure（TCLP）标准流程进行。在15 mL的塑料离心管中加入0.5 g过筛后的烧结体粉末，然后在离心管中加入10 mL的pH 2.9的醋酸浸出液；将离心管放置在垂直旋转仪上以60 rpm的速率旋转浸出。在设定的反应时间点取出3个平行样，反应时间持续22 d。浸出液离心后上清液采用0.2 µm的尼龙滤膜过滤。滤出液采用ICP-OES（OPTIMA8000，美国）测定滤液中重金属的浓度。

2 结果与讨论

2.1 场地概况及理化测试结果

本研究的目标搬迁场地属于珠三角河流冲积地貌，场地原用作电镀厂，运作10年，于2010年废弃迁出。根据电镀厂生产流程特点，对采集土壤样品的8种典型重金属污染物（砷、铜、镉、铬、汞、镍、铅和锌）进行了分析，结果见表 2。表 2结果表明：46个土壤样品中镉、汞、镍及锌含量均低于《土壤环境质量标准》（GB 15618─1995）中二级标准值，砷、铜、铬和铅含量部分样点高于国家二级标准值。

同时分析了场地内土壤样品中8种重金属调查采样测试数据统计特征及分布趋势，各重金属统计特征值见表3。变异系数（CV）是反映采样点之间某属性的平均变异程度，由表3统计数据可以看出：该场地土壤样点之间重金属含量差异最大的是铬（CCr：CV=272.45%），最小的是汞（CHg：CV=98.82%），8种重金属含量的总体变异程度由大到小顺序为：Cr>Pb>Ni>As>Cu>Cd>Zn>Hg。与《土壤环境质量标准》（GB 15618─1995）二级标准比较，重金属Cd、Hg、Ni及Zn含量均低于中国土壤环境质量标准（GB 15618─1995）中二级标准值，而砷、铜、铬和铅含量部分样点则超过国家二级标准值，表明

该场地受到不同程度的砷、铜、铬和铅污染。但是，由于该场地的二次开发利用方式为居民用地等，因此具体的污染状况及程度还需要进行含量分析和健康风险评价。因此，根据测定的重金属含量值，结合《土壤环境质量标准》二级标准值以及健康风险评估的土壤筛选值及评估要求，选取铬、铅、砷和铜作为目标污染物进行该场地的健康风险评价。

表2 土壤样品土壤重金属含量Table 2 Heavy metal content in soil mg·kg-1

2.2 健康风险评价

采用美国环境保护署（USEPA）提出的人体健康风险评价模型进行健康风险评价，该方法被大量研究证明有效且在世界范围内被广泛应用。研究表明重金属主要通过以下3种暴露途径进入人体：经手-口途径直接摄入、皮肤接触和经呼吸系统吸入。各种重金属对人体健康产生的风险效应可分为非致癌风险和致癌风险。根据 USEPA化学物质致癌分类标准，铜和铅被划定为非致癌物质，砷被认为是“明确的致癌物质”，铬主要考虑非致癌效应。因此，在进行健康风险评价计算过程中，要分别计算铜、铅和铬的非致癌风险、砷的致癌风险和非致癌风险。

重金属污染可能造成的潜在非致癌风险通过各种可能暴露途径和其相对应参考剂量确定。非致

癌风险大小由风险商（HQ）来确定：

HQ指非致癌风险的风险商；CDI指慢性日摄入量（mg·kg-1·d-1）；RfD指 USEPA研究确定的参考剂量值（mg·kg-1·d-1）。

致癌风险指长期暴露于某种致癌物质的情况下，通过人体患癌症的可能性进行评价。常用线性低剂量致癌方程来描述，致癌风险的大小由致癌指数（CR）进行表征：

CDI指慢性日摄入量（mg·kg-1·d-1）；SF为USEPA提供的各致癌元素的致癌校正参数斜率因子（mg·kg-1·d-1）；CDIor指通过手-口途径慢性日摄入量（mg·kg-1·d-1）；CDIinh指呼吸吸入慢性日摄入量（mg·kg-1·d-1）；CDIder指皮肤接触慢性日摄入量（mg·kg-1·d-1）；经手-口摄入途径日平均摄入量（CDIor）：

CDIor单位为mg·kg-1·d-1；C为暴露点重金属浓度（mg·kg-1）；OR为经过消化道摄入物质的量（g·d-1）；EF为暴露频率（d·a-1）；ED为暴露年限（a）；CF为单位转换因子；BW为平均体重（kg）；AT为平均暴露时间，非致癌暴露时间为365×EDd，致癌暴露时间为365×70 d。

吸入途径日均暴露量（CDIinh）：

CDIinh单位为mg·kg-1·d-1；C为暴露点重金属浓度（mg·kg-1）；In为呼吸频率（m3·d-1）；EF为暴露频率（d·a-1）；ED为暴露年限（a）；CF为单位转换因子；PEF为颗粒物排放因子（m3·kg-1）；BW为平均体重（kg）；AT为平均暴露时间皮肤接触日平均暴露量（CDIder）：

表3 土壤样品土壤重金属含量统计特征值Table 3 Statistical characteristics of heavy metal content in soil mg·kg-1

CDIder单位为mg·kg-1·d-1；C为暴露点重金属浓度（mg·kg-1）；SA为暴露皮肤表面积（cm2）；SL皮肤黏着度（mg·cm-2·d-1）；ABS为皮肤吸收因子，无量纲；EF为暴露频率（d·a-1）；ED为暴露年限（a）；CF为单位转换因子；BW为平均体重（kg）；AT为平均暴露时间。

根据USEPA的风险评价标准，对于致癌物质，设定CR值10-6为可接收致癌水平下限，10-4为上限；对于非致癌物质，计算其风险商，当风险商（HQ）>1时，存在非致癌风险。一般的，我国设定致癌物质CR值可接受水平为10-5，非致癌物质风险商HQ为1。污染物毒理学参数主要选自美国环保局综合风险信息系统和美国环保局土壤筛选导则；敏感受体及暴露参数主要来源于《2006年中国卫生统计年鉴》和美国材料和测试标准化协会（ASTM）推荐值。

2.2.1 铅、砷、铬及铜非致癌风险分析

图1为针对儿童敏感人群，不同暴露途径下铅、砷、铬及铜的非致癌风险商和总的非致癌风险商对比图。从图中分析可知：对于敏感受体儿童来说，该场地铅、砷、铬及铜各自暴露途径非致癌风险商及总平均非致癌风险商HQ值均未超过判定标准限值1，总平均铅、砷、铬及铜非致癌风险商HQ值分别为0.159、0.420、0.364及0.117，分别为标准限值的15.9%、42.0%、36.4%及11.7%。此外，铅、砷、铬及铜非致癌危害分析结果也表明，针对儿童敏感人群，铅的3种暴露途径危害顺序基本为：1>手-口摄入暴露>皮肤接触暴露>吸入暴露途径；砷及铜暴露途径危害顺序基本为：手-口摄入暴露>1>吸入暴露途径>皮肤接触暴露；而铬的 3种暴露途径危害顺序基本为：手-口摄入暴露>吸入暴露途径>1>皮肤接触暴露，因而在实际的场地二次利用过程中，应尤其注意儿童手-口摄入途径和吸入途径的污染物摄入。

2.2.2 砷致癌危害分析

图1 不同暴露途径下儿童对铅、砷、铬及铜的非致癌风险商Fig. 1 Thevalues of non-carcinogenic risk of Pb, As, Cr and Cu on children

图2为成人与儿童不同暴露途径下砷的致癌风险图。分析发现：对于成人以及儿童而言，手-口摄入途径和吸入暴露途径致癌风险占总风险的绝大部分，皮肤接触暴露途径风险较小；46个样点中，绝大部分样点各暴露途径均超过致癌风险限值10-5；总致癌风险中，绝大部分样点均超过致癌风险限值10-5；成人手-口摄入致癌风险、皮肤接触致

癌风险和吸入致癌风险值分别为 2.04×10-5、6.60×10-7和 5.00×10-6，成人总致癌风险值为8.68×10-6；儿童手-口摄入致癌风险、皮肤接触致癌风险和吸入致癌风险值分别为3.70×10-5、9.20×10-7和2.30×10-6，儿童总致癌风险值为1.34×10-5；进一步分析发现，该场地对于成人以及儿童来说，砷的3种暴露途径危害顺序为：手-口摄入暴露>10-5>吸入暴露途径>皮肤接触暴露。此外，由成人与儿童对砷致癌风险的对比图可见，对于该场地 46个样点样品，儿童对砷的致癌风险均大于成人，且绝大多数样点儿童总风险超过致癌风险限值10-5。因此，在实际的场地再利用过程中，尤其要加强对儿童的防护。

图2 不同暴露途径下成人与儿童砷致癌总风险对比Fig. 2 Comparison of the total values of carcinogenic risk on children and adults

2.2.3 风险分析结论

风险计算表明该场地中铬、铅、砷和铜对儿童存在潜在的非致癌危害，且砷对成人、儿童均存在明显的致癌风险。因此，结合表2中各个剖面重金属含量测试结果，需要对高风险样点周围进行 10 m×10 m面积，深度0～120 cm的土壤挖出、移走，通过异位处置措施对污染土壤进行无害化处置。

2.3 重金属污染土壤深度固化及固化效果评估

2.3.1 重金属污染土壤异位固化处置技术研究

本研究采用电镀厂搬迁场地铬、铅、砷和铜含量超过《土壤环境质量标准》（GB 15618─1995）二级标准值的污染土壤为目标研究土壤。按照污染土壤∶高岭土∶粉煤灰质量比 1∶1.8∶0.2的比例

使污染土壤、高岭土和粉煤灰充分混合，然后在600 MPa的压力下用压片仪研制成圆柱体；然后将圆柱体放入马弗炉中在1100 ℃下煅烧2 h，然后在室温下自然冷却。冷却后的烧结体即为土壤重金属深度固化烧结体。对获得的固化烧结体采用X射线衍射对其晶体结构进行研究，结果表明，由于烧结体主要由土壤和粘土成分通过热转变获得，因此，其图谱中的衍射峰主要为SiO2的衍射峰。而铬、铅、砷及铜固化后均以尖晶石晶体结构成分的形式存在，二价重金属离子铅和铜以外围成分的形式存在，而三价重金属铬和砷则以基质成分的形式存在，形成的尖晶石结构分子式为AB2O4，其中A为二价重金属离子铅和铜，B为三价重金属铬、砷、铝或铁。重金属离子通过热处理，转化为矿物晶体结构成分，实现污染重金属的深度固定。

2.3.2 重金属污染土壤固化体重金属浸出风险研究

将 2.3.1中获得的重金属深度固化烧结体粉碎后进行TCLP重金属浸出实验，研究其中重金属铬、铅、砷和铜的浸出风险。结果显示（图3），在经过pH 2.9的醋酸浸取22 d后，浸出液中Cr6+、Pb2+、总砷和 Cu2+的浓度分别为 0.012、0.014、0.022和0.2 mg·L-1，均低于《地表水环境质量标准》（GB3838─2002）III类水标准值。根据《地表水环境质量标准》，III类水主要适用于集中式生活饮用水地表水源地二级保护区、鱼虾类越冬场、洄游通道、水产养殖区等渔业水域及游泳区，因此烧结固化后固化体中重金属的浸出风险极低。结果表明，本研究中电镀厂搬迁场地重金属污染土壤经固定剂固定烧结后，目标处置重金属均能以矿物晶体结构成分的形式深度固化，而获得的烧结体在长期的地表暴露环境中环境风险低，重金属浸出液符合地表水排放标准。

图3 浸出22 d后固化体TCLP浸出液中重金属离子浓度及III类水标准浓度Fig. 3 The metal concentrations in the TCLP leaching experiments for 22 d

2.3.3 经济社会效益分析

本研究获得的场地重金属污染土壤无害化固化处置方法采用的原材料为粘土和粉煤灰等砖体烧制过程中必需的原材料；同时，以重金属污染土壤烧制的砖体重金属浸出风险极低，浸出液中重金属浓度符合《地表水环境质量标准》III类水标准值，因此可以作为建筑用砖体使用，可实现重金属污染土壤的无害化无风险处置。本技术的具体经济效益如下：

（1）成本分析：每吨污染土壤处置时需添加高岭土和粉煤灰混料2吨，约需800元；综合考虑煅烧过程中的电力消耗，每吨土处置煅烧约需 100 kW·h，根据现行的广州市非居民用电价格 0.95元/(kW·h)-1，共计95元。每吨重金属污染土壤加入2吨混料后，可烧制 25 cm×10 cm×5 cm的砖体约1200块，按现行的砖体市场价格约0.37元/块，烧制的砖体可获得444元收入。因此，本研究获得的重金属污染土壤固化处置技术，具有广阔的应用和推广前景。

（2）社会效益：重金属污染土壤处置一直是土壤修复行业的难点。重金属性质稳定，很难像有机污染物一样在强氧化或强还原条件下被降解成无毒无害物质。因此，重金属污染土壤的处置长期都以将重金属从土壤中移除为核心。在传统的重金属污染土壤中，超累积植物法一是因为修复效率低下，往往需要3年以上的时间才能产生修复效应，二是超累积植物本身在吸附大量重金属后产生新的环境问题；化学淋洗法则面临大量淋洗液需二次处理的难题。而本研究获得的处置方法，能从根本上解决污染土壤中重金属的最终归宿问题。在高温作用下，与高岭土等粘土发生热反应，重金属以尖晶石结构成分的形式被固定，而尖晶石等矿物晶体结构非常稳定，具有耐酸和耐碱的特点，能长期稳定的存在于获得的烧结体中，无二次污染产生。

3 结论

本文选取东莞某典型电镀搬迁场地为研究对象，采集了46个土壤样品进行了重金属含量研究，分析结果表明所采集的 46个土壤样品中镉、汞、镍及锌含量均达到《土壤环境质量标准》（GB 15618─1995）中二级标准的要求，砷、铜、铬和铅含量部分样点超过国家二级标准要求。根据分析结果，选取铬、铅、砷和铜作为目标污染物进行该场地的健康风险评价，通过风险计算表明该场地中铬、铅、砷和铜对儿童存在潜在的非致癌危害，且砷对成人、儿童均存在明显的致癌风险。在此基础上，研究异位矿物结构深度固化技术对重金属污染土壤进行无害化固定处置，毒性浸出实验结果表明，污染重金属能固定在矿物晶体结构中，在酸性环境下无浸出风险。本研究获得的重金属污染土壤无害化处置方法效率较高、无二次污染产生，并且成本低

廉，有利于进一步推广和应用，可为我国工业场地重金属污染土壤处置提供具有自主知识产权的技术，促进场地污染土壤处置工作开展，也为政府部门提高土壤污染环境管理能力提供技术经验。

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The Health Risk Assessment and Curing Treatment of Site Soils Contaminated by Heavy Metals: Application in One Electroplating Factory Relocation Field in Dongguan City, China

TAO Liang1, WAN Kai2*, LIU Chengshuai1, WU Duilin2, LI Fangbai1, HUANG Huanyan2, ZENG Caiming2
1. Guangdong Key Laboratory of Agricultural Environment Pollution Integrated Control, Guangdong Institute of Eco-Environmental and Soil Sciences, Guangzhou 510650, China; 2. Institute of Environmental Science Research, Dongguan 523009, China

Soils contaminated by heavy metals, due to their non-biodegradability and persistence, have received great attentions. In this study, 46 soil samples were collected from the typical electroplating relocated site in Dongguan, Guangdong Province, China. Soil physicochemical properties including heavy metal contents (Cd, Cu, Ni, Zn, Cr, Pb, As and Hg) were analyzed. The analysis results showed that the contents of Cd, Hg, Ni and Zn in this study site were below the standard values of level two of the Chinese soil environmental quality standard (GB 15618─1995), whereas the contents of Cr, Pb, As and Cu in some samples were above the standard values. The health risk assessment results indicated that Cr, Pb, As and Cu in this study site had non-carcinogenic risk potential on children, and As had obvious carcinogenic risk both on adults and on children.Kaolin was used as the stabilization agent for treatment of the contaminated soils at designed weight ratios before being sintered at 1 100 ℃. The results of leaching experiments with the toxicity characteristic leaching procedure (TCLP) indicated that the contaminated heavy metals in soils were structurally stabilized in the sintered solids and there was a much lower risk of secondary pollution of the stabilized heavy metals when exposed to the natural environment. The technology obtained in this study is also expected to play an important role in the field of soil remediation, especially for the site soils left in urban areas by relocated factories.

soil pollution; heavy metal; health risk assessment; stabilization treatment; electroplate factory site

10.16258/j.cnki.1674-5906.2015.10.018

X53；X825

A

1674-5906（2015）10-1710-08

陶亮，万开，刘承帅，吴对林，李芳柏，黄奂彦，曾彩明. 场地土壤重金属污染健康风险评价及固化处置——以东莞市某电镀厂搬迁场地为例[J]. 生态环境学报, 2015, 24(10): 1710-1717.

TAO Liang, WAN Kai, LIU Chengshuai, WU Duilin, LI Fangbai, HUANG Huanyan, ZENG Caiming. The Health Risk Assessment and Curing Treatment of Site Soils Contaminated by Heavy Metals: Application in One Electroplating Factory Relocation Field in Dongguan City, China [J]. Ecology and Environmental Sciences, 2015, 24(10): 1710-1717.

广东省中国科学院全面战略合作项目（2012B091100261）；东莞市科技局计划项目（2012108101008）；广州市科技计划项目（2013J2200004；2013J4500024）

陶亮（1981年生），男，副研究员，博士，研究方向为土壤污染化学。E-mail: taoliang@soil.gd.cn *通信作者：万开（1977年生），男，硕士，高级工程师。E-mail: kaiw2010@139.com

2015-05-26