液体润滑剂的黏度对边界滑移影响的实验研究

高诚辉　杜　华　王巍琦　潘　伶

1.福州大学,福州,350108　　2.清华大学摩檫学国家重点实验室,北京,100084

液体润滑剂的黏度对边界滑移影响的实验研究

高诚辉1杜华1王巍琦2潘伶1

1.福州大学,福州,3501082.清华大学摩檫学国家重点实验室,北京,100084

为了了解微纳米间隙中流体的流动特性，采用原子力显微镜对微纳米间隙中的固体和液体边界滑移进行了实验研究,主要研究了液体润滑剂的黏度对边界滑移的影响。实验中采用的固体样品为SiO2,液体样品为两种不同黏度的季戊四醇油酸酯,分子式为C77H140O8,黏度分别为32 mm2/s和150 mm2/s。采用相对速度法对实验数据进行了处理,结果表明,不同黏度的季戊四醇油酸酯和SiO2表面作用时都会发生边界滑移,黏度大,产生的滑移大。其原因是,随着黏度升高,邻近固体表面的液体分子与和固体表面相接触的液体分子之间的剪切力增大,可更加容易地克服固液界面间的作用力，更加容易产生边界滑移。

微纳米间隙;原子力显微镜;边界滑移;黏度

0　引言

微观纳米摩擦学研究是近年来摩擦学研究的一个热点[1-3]。对于微纳米间隙中流体和固体之间的界面作用问题,宏观尺度下普遍认为的固-液界面间的无滑移条件不再适用[4]。为了了解微纳米间隙尺度下流体和固体之间界面作用问题,国内外学者进行了大量的研究[5-8]。凌志勇等[9]对亲水性和疏水性微管道中去离子水流动的滑移特性的研究结果表明:去离子水在疏水性微管道更容易产生滑移。王馨等[10-11]用去离子水分别对速度和剪切率对边界滑移的影响进行了试验研究,结果表明:在低速下,纳米间隙中流固界面存在滑移,并且速度越大滑移长度越大,但是二者无明显的相关性,只有当剪切率达到一定值时,才会发生边界滑移。Craig等[12]利用原子力显微镜(AFM)对黏度和速度对边界滑移的共同影响进行了试验研究,得出在低速、低黏度时无边界滑移,而在高速、高黏度时存在滑移的结论,但其试验将速度和黏度结合在了一起,并没有直接研究黏度对滑移的影响。Vinogrodova[4]通过对薄膜润滑理论进行数值分析得出:边界滑移系数与黏度没有关系,只与间隙的大小有关系。You等[13]在通过数值法研究边界滑移和黏度对微流体流动稳定性的影响时发现,黏度的减小有利于减小边界滑移量。

边界滑移的本质机理和黏度对边界滑移的影响一直是研究的焦点,广泛使用的理论模型是Vinogrodova[4]的边界滑移模型。但是，关于黏度对边界滑移的影响仍存在着较大的争议[4,12-13],没有形成统一的结论。本文采用季戊四醇油酸酯作为液体润滑剂,研究其黏度对边界滑移的影响,并进一步探究了边界滑移的机理。

1　实验的理论模型

实验采用浸在实验液体中的球盘模型,将SiO2小片放置在容器的底部,容器内充满液体,让粘有小球的探针垂直趋近底部材料。由于探针上粘的小球体积较小,所以可以假设小球运动过程中流体为层流,在微纳米尺度下,不考虑边界滑移时,根据Stokes方程可以解出小球在趋近基底SiO2小片的过程中受到的动压力[14]为

(1)

式中,η为流体的动力黏度;r为所粘小球的半径;v为趋近过程中的探针速度;h为球与盘的最小距离,即球和盘之间的液体膜厚。

式(1)成立的假设条件是:①膜厚远远小于小球的半径,即h-r≪0；②小球运动过程中流体为层流,不存在紊流;③不考虑小球的惯性和重力。

当考虑边界滑移时,Vinogrodova[4]对式(1)进行修正,提出了边界滑移因子f的概念。从而使得式(1)变为

(2)

当球盘具有相同的湿润性时,Vinogrodova认为f仅仅是边界滑移长度b和膜厚h的函数,与黏度没有关系,其具体的表达式如下：

(3)

若f越小,则b越大,即滑移的程度越大。

在不考虑边界滑移的情况下,流体动压力Fd为v的一次函数,在考虑边界滑移时,Vinogrodova认为f仅仅是边界滑移长度b和膜厚h的函数,与速度没有关系,因此式(2)中的Fd仍然为v的一次函数。由于季戊四醇油酸酯的运动黏度较大,因此小球在趋近基底过程中通过AFM所测得的力F包括重力、电场力、范德华力和动压力等[15]多种力,而除动压力外,其他力与速度均无直接的关系。因此，为了消除重力、电场力和范德华力等多种力的影响,本文采用相对速度法求解Fd,即

(4)

式中,F1为在速度v=45 μm/s时力的实验值;F2为v=1 μm/s时力的实验值。

2　实验部分

2.1实验样品

固体样品为中国科学院上海光学精密仪器研究所提供的SiO2,利用AR公司生产的MFP3D原子力显微镜测量其表面粗糙度,取三个不同的地方测量1 μm×1 μm范围内的表面粗糙度,最终结果都在0.221 nm左右,可以认为表面粗糙度对实验的结果影响不大。以往实验中,润滑剂多数是采用去离子水。季戊四醇油酸酯是一种环境友好润滑剂，无毒，对环境的污染较小,并且抗燃性和黏度指数也较高,因此在本实验中采用季戊四醇油酸酯作为液体润滑剂。季戊四醇油酸酯由浙江省衢州市威达润滑油厂提供,牌号为32和150,纯度为99.5%,密度为1.006 g/cm3,分子式为C77H140O8,运动黏度ν分别为32 mm2/s、150 mm2/s,运动黏度的数值相差比较大,可以很好地反映黏度对边界滑移的影响。

2.2实验方法

实验所用的AFM的探针材质为Si,弹性系数K为2.2 N/m,长度为225 μm，宽度为28 μm,标准的矩形悬臂梁。对探针进行改进，在悬臂梁的顶端粘一个直径为10 μm的SiO2小球，改进后的探针如图1所示。实验中，将1 cm×1 cm的SiO2小片固定在容器的底部，将容器中充满季戊四醇油酸酯，压电陶瓷驱动悬臂梁从距离底部比较远的地方垂直趋近容器底部，悬臂梁的变形将被检测转换为力信号,经过数据的变换可得到趋近过程中的力曲线。

(a)探针的俯视图

(b)探针的正视图图1　改进后的探针图

同一液体实验中采用两种不同趋近速度,分别为1 μm/s和45 μm/s,并且为了保证实验的准确性,选用同一SiO2小片。其中，当速度为1 μm/s时,小球所受动压力很小,实验测得的力F主要是重力、电场力和范德华力。当速度为45 μm/s时,实验测得的力F包括动压力、重力、电场力及范德华力等,其中动压力相对于其他几个力较大。实验选用同一根经改进的探针。

3　实验结果及分析

两个不同黏度的流体微球所受的力F与球盘直接距离(间隙)h的关系曲线见图2。图中均包括两种不同速度的力曲线。

(a)运动黏度ν=32 mm2/s

(b)运动黏度ν=150 mm2/s1.v=45 μm/s　2.v=1 μm/s图2　微球所受动压力Fd与球盘间隙h关系实验测量值

将图2中的4组数据分别进行多项式拟合,所得到的数学表达式如下：

F=3.013 14-0.005 75h+1.081 27×

10-7h2-8.62593×10-9h3

(5)

F=0.038 95+3.473 49×10-6h-

5.330 78×10-10h2+2.349 60×10-11h3

(6)

F=13.168 25-0.038 39h+1.405 44×

10-4h2-1.864 08×10-7h3

(7)

F=0.272 99-0.001 14h+5.881 27×

10-6h2-9.365 59×10-9h3

(8)

将拟合所得到的曲线分组相减得到44 μm/s速度下探针在季戊四醇油酸酯中趋近SiO2基底时所受动压力曲线[15]。即分别将图2中的曲线1与2相减,得到的曲线分别是牌号为32和牌号为150的季戊四醇油酸酯以44 μm/s的速度趋近基底SiO2时,探针上的小球所受的动压力,相减结果如图3所示。

图3　v=44 μm/s微球所受动压力Fd与球盘间隙h关系图

图4为微球所受动压力的实验值曲线与无滑移理论曲线比较结果,由图可见:两种不同黏度流体的实验所得动压力与无滑移理论计算所得动压力(即通过式(1)计算所得到的动压力)之间均有较大的偏差。产生该现象的主要原因是：在这两种流体的实验中，均存在比较大的滑移，从而使得所受动压力远远小于理论值。即当间隙达到纳米级别时，固体和液体界面将产生滑移。并且从图4可以看出，随着间隙的减小，实验曲线和理论曲线之间的偏离程度越来越大，表明随着间隙减小，滑移量增大。

(a)ν=32 mm2/s

(b)ν=150 mm2/s图4　微球所受动压力的实验值与无滑移理论比较图

图5给出了两种不同黏度的液体润滑剂的边界滑移因子f。从图5中可以看出,滑移因子在h<350 nm的范围内均小于1,并且随着间隙h的减小逐渐减小,进而说明实验值和理论值的偏差越来越大,这与图4体现的无滑移理论值与实验值相差较大的结论相吻合，产生该现象的原因是：随着间隙h的减小，探针受到的法向压力越来越大，使得流体分子受到的法向挤压力也越来越大,因而流体分子之间的相互剪切作用力也越来越大,可更加容易地克服流体和固体界面之间的相互作用力。从图5中可以看出:ν=32 mm2/s的季戊四醇油酸酯的滑移因子f始终大于ν=150 mm2/s的季戊四醇油酸酯的滑移因子f,说明运动黏度为32 mm2/s的季戊四醇油酸酯的滑移程度相对于运动黏度为150 mm2/s的季戊四醇油酸酯滑移程度要小。说明随着黏度的增大,同一种流体在速度相等时与固体界面之间更容易产生滑移。产生该现象的主要原因是:对于同一种流体,在速度相同时,随着流体黏度的增大，流体分子之间的剪切力将会增大，从而使得流体分子之间的剪切力更容易克服流体和固体之间分子的相互吸引力,从而使得流体与固体界面之间更容易产生滑移。

图5　两种不同黏度流体滑移因子比较图

4　结论

(1)季戊四醇油酸酯的黏度较大,在趋近过程中,当间隙h小于350 nm时,测得的力F包含探针小球重力、电场力、范德华力和动压力。研究动压力时,探针小球受到的重力、电场力、范德华力不可忽略。采用相对速度法可以方便地消除探针小球所受重力、电场力、范德华力对于动压力的影响。

(2)当间隙h小于350 nm时,对于两种不同黏度液体润滑剂均会产生边界滑移,并且随着h的减小，滑移系数越来越小,即滑移程度越来越大。

(3)黏度对边界滑移的影响是：黏度大,滑移系数小,即边界滑移的程度大。

[1]胡小平,颜建辉,张厚安.纳米ZrO2对MoSiO2涂层高温摩擦磨损行为的影响[J].中国机械工程,2011,22(12):1498-1502.

Hu Xiaoping,Yan Jianhui,Zhang Houan.Effects of Nano-ZrO2on Friction and Wear Behaviors of MoSi2Coating at High Temperature[J].China Mechanical Engineering,2011,22(12):1498-1502.

[2]南江红,刘更,佟瑞庭,等.纳观纹理表面摩擦过程的分子动力学模拟[J].中国机械工程,2012,23(19):2378-2383.

Nan Jianhong,Liu Geng,Tong Ruiting,et al.Molecular Dynamics Simulation of Friction Behavior on Nanoscale Textured Surfaces[J].China Mechanical Engineering,2012,23(19):2378-2383.

[3]张俊杰,闫永达,孙涛,等.单晶铜纳米机械加工的分子动力学模拟与实验的间接对比[J].中国机械工程,2013,24(24):3289-3294.

Zhang Junjie,Yan Yongda,Sun Tao.Indirect Comparison between Molecular Dynamics Simulations and Experiments of Mechanical Nanomachining on Single Crystalline Copper[J].China Mechanical Engineering,2013,24(24):3289-3294.

[4]Vinogrodova O I.Drainage of a Thin Liquid Film Confined between Hydrophobic Surfaces[J].Langmuir,1995,11(6):2213-2220.

[5]Wang Yuliang,Bhushan Bharat.Boundary Slip and Nanobubble Study in Miro/Nano Fluidics using Actomic Force Microscopy[J].Soft Matter,2010,6:29-66.

[6]Zhang Hongwu,Zhang Zhongqing,Ye Hongfei.Molecular Dynamics-based Prediction of Boundary Slip of Fluids in Nanochannels[J].Microfluid Nanofluid,2012,12:107-115.

[7]Wang Fengchao,Zhao Yapu.Slip Boundary Conditions Based on Molecular Kinetic Theory:the Critical Shear Stress and the Energy Dissipation at the Liquid-solid Interface[J].Soft Matter,2011,7:8628-8634.

[8]Jing Dalei,Bhushan Bharat.Boundary Slip of Superoleophilic,Oleophobic,and Superoleophobic Surfaces Immersed in Deionized Water,Hexadecane,and Ethylene Glycol.Langmuir,2013,29:14691-14700.

[9]凌智勇,刘勇,丁建宁,等.亲水性和疏水性微管道中流动滑移特性的实验研究[J].中国机械工程,2006,17(22):2326-2329.

Ling Zhiyong,Liu Yong,Ding Jianning,et al.Experimental Study on the Characteristics of Slip in Hydrophilic and Hydrophobic Microchannels[J].China Mechanical Engineering,2006,17(22):2326-2329.

[10]王馨,张向军,孟永钢,等.运动速度与边界滑移相关性试验研究[J].纳米技术与精密工程,2009,7(5):428-432.WangXin,ZhangXiangjun,MengYonggang,etal.ExperimentalResearchontheDependencebetweenVelocityandBoundarySlip[J].NanotechnologyandPrecisionEngineering,2009,7(5):428-432.

[11]王馨,张向军,孟永钢,等.剪切率对微纳米间隙下流体边界滑移影响的试验研究[J].中国机械工程,2009,20(17):2081-2084.

WangXin,ZhangXiangjun,MengYonggang,etal.ExperimentalResearchonBoundarySlipofConfinedLiquidsatMicro/NanoScaleandEffectofShearRate[J].ChinaMechanicalEngineering,2009,20(17):2081-2084.

[12]CraigVSJ,NetoC,WilliamsDRM.Shear-dependentBoundarySlipinanAqueousNewtonianLiquid[J].PhysicalReviewLetters,2001,87:054504-1-054504-4.

[13]YouXueyi,ZhengJinru,JingQi.EffectsofBoundarySlipandApparentViscosityontheStabilityofMicrochannelFlow[J].ForschIngenieurwes,2007,71:99-106.

[14]ChanDYC,HornRG.TheDrainageofThinLiquidFilmsbetweenSolidSurfaces[J].J.Chem.Phys.,1985,83:5311-5324.

[15]BonaccursoE,KapplM,ButtHJ.HydrodynamicForceMeasurements:BoundarySlipofWateronHydrophilicSurfacesandElectrokineticEffect[J].PhysicalReviewLetters,2002,88(7):076103-1-076106-4.

(编辑卢湘帆)

Experimental Research on Boundary Slip Affectted by Liquid Viscosity

Gao Chenghui1Du Hua1Wang Weiqi2Pan Ling1

1.Fuzhou University,Fuzhou,350108 2.State Key Laboratory of Tribology,Tsinghua University,Beijing,100084

In order to study fluid flow characteristics of the micro-nano gap,the boundary slip in micro-nano gap was studied using atomic force microscope,mainly from the standpoint of liquid viscosity.The solid sample was SiO2,the liquid sample was pentarythriol oleate with different viscosity,their molecular formula are C77H140O8,their viscosity were 32 mm2/s and 150 mm2/s,respectively.Using the relative velocity method processed the test results,as the results shown,two different types of pentaerythritol oleate on the face of SiO2both have boundary slip,the boundary slip increases with increasing of liquid viscosity.The reason is shown as follow,with the viscosity increasing,the shear force which will increase between nearing the solid surface liquid molecules and contacting with solid surface liquid molecules,so that solid-liquid force is easy to overcome,easy to generate boundary slip.

micro-nano gap;atomic force microscope;boundary slip;viscosity

2014-07-29

国家自然科学基金资助项目(51175085);清华大学摩擦学国家重点实验室开放基金资助项目(SKLTKF13A09)

TH117.2DOI：10.3969/j.issn.1004-132X.2015.12.013

高诚辉,男，1953年生。福州大学机械工程及自动化学院教授、博士研究生导师。主要研究方向为数字化设计制造、摩擦学。发表论文100余篇。杜华,男,1988年生。福州大学机械工程及自动化学院硕士研究生。王巍琦，女，1984年生。清华大学摩擦学国家重点实验室助理工程师。潘伶，女，1969年生。福州大学机械工程及自动化学院副教授。