可溶与不可溶混合PM2.5的蒸汽相变凝结增长

李 林，凡凤仙

（1.上海理工大学能源与动力工程学院，颗粒与两相流测量研究所，上海200093；2.上海理工大学上海市动力工程多相流动与传热重点实验室，上海200093）

符号说明：

aw——水的活度

cp，a，cp，v——干空气、蒸汽的比定压热容，J／（kg·K）

Dv——蒸汽在空气中的扩散系数，m2／s

dg0——几何平均粒径，m

dp——颗粒（液滴）直径，m

qm，qm，i——蒸汽向液滴表面扩散的质量流量、第i个粒径段颗粒对应的质量流量，kg／s

Kng，Knv——基于气相、蒸汽的Knusen数

L——相变潜热，J／kg

lg，lv——气相、蒸汽分子的平均自由程，m

Ma，Ml，Mv——干空气、液滴、蒸汽的摩尔质量，kg／mol

cs——溶质的浓度，mol／L

ms，mw——溶质、水的质量，kg

n，ni，nt——颗粒数目浓度、第i个粒径段的颗粒数目浓度、颗粒总数目浓度，cm-3

ns——溶质的物质的量，mol

ps——平液面的饱和蒸汽压，Pa

pva——液滴表面平衡蒸汽压，Pa

pv∞——气相主体蒸汽压，Pa

p∞——气相主体总压，Pa

R——理想气体常数，J／（mol·K）

Tl，T∞——液滴、气相主体温度，K

t——时间，s

ws——溶质的质量分数

vw——水的偏摩尔体积，m3／mol

λ——气相导热系数，W／（m·K）

ρl，ρs，ρw——液滴、溶质和水的密度，kg／m3

σg0——几何标准偏差

σl，σw——液滴、水的表面张力，N／m

PM2.5是我国城市大气的首要污染物，源解析表明燃煤电站的排放是PM2.5的主要来源之一［1-2］.由于PM2.5颗粒细微，燃煤电站常规除尘设施，如静电除尘器和布袋除尘器等难以经济、高效地将其脱除，使得大量PM2.5排放到大气中［3］.目前，大型燃煤电站普遍安装脱硫系统，其中湿法脱硫为主流的脱硫工艺［4-5］.湿法脱硫过程的除尘效果引起了研究者的关注，然而研究发现湿法脱硫过程往往伴随着新成分PM2.5的形成［6-8］，特别是在氨法烟气脱硫过程中易产生大量新微粒，主要有硫酸铵（（NH4）2SO4）、亚硫酸铵（（NH4）2SO3）和亚硫酸氢铵（NH4HSO3）等.针对湿法脱硫塔顶部为接近饱和状态的高湿烟气这一特性，颜金培等［6-7］提出了利用蒸汽相变原理来促进PM2.5长大并高效脱除的燃煤电站PM2.5排放控制新方法，即在脱硫净烟气中添加蒸汽，以建立适宜的过饱和环境，促进蒸汽以PM2.5为凝结核发生相变凝结，使颗粒质量增加、粒径增大，进而在脱硫塔出口通过高效除雾器的惯性碰撞机理加以清除.除雾器的捕集效率与液滴的粒径分布直接相关，因此很有必要对颗粒的粒径演变过程进行研究.然而，由于凝结增长过程发生在数十毫秒时间范围内，实验中受测量仪器的限制，难以捕捉到颗粒粒径演变过程的细节信息.数值模拟在探讨微尺度颗粒行为规律的细节问题上具有优势，可作为实验研究的有力补充［9-11］.

在多分散颗粒凝结增长理论模型方面，Park等［12］推导了凝结增长粒径分布的演变方程，该方程只适用于颗粒初始粒径分布函数已知，且饱和度在凝结增长过程中保持不变的情况；Heidenreich等［13］综合考虑相变凝结过程中的热质平衡，建立了颗粒凝结增长动力学模型，该模型不受颗粒初始粒径分布和初始蒸汽饱和度（以下简称初始饱和度）变化的限制，更便于实际应用.凡凤仙等［14-15］利用数值模拟方法研究了单一组分PM2.5在恒定饱和度、绝热和等温系统中的凝结增长特性，发现可溶与不可溶颗粒的增长速率存在差别.燃煤电站氨法脱硫系统排放的PM2.5为脱硫过程中形成的可溶颗粒与原烟气中的不可溶颗粒共存的混合颗粒系，受物化性质的影响，混合颗粒的凝结增长特性将不同于单一组分的可溶和不可溶颗粒.为探明可溶与不可溶颗粒组成的混合PM2.5的凝结增长特性，笔者充分考虑凝结增长过程中的热质交换、不同性质颗粒对蒸汽的竞争，建立了可溶与不可溶混合PM2.5凝结增长的动力学模型，并采用数值模拟方法，考察过饱和蒸汽条件下由可溶硫酸铵颗粒与不可溶颗粒组成的混合PM2.5的凝结增长过程，分析操作参数对相变凝结增长效果的影响，为氨法脱硫系统PM2.5的排放控制提供理论基础.

1 数学模型

混合PM2.5的蒸汽相变凝结增长是一个涉及蒸汽向PM2.5表面扩散、蒸汽以PM2.5为凝结核发生相变凝结，并伴随相变潜热的释放、可溶成分的溶解、颗粒之间的碰撞和凝并等多种物理现象的复杂过程，加之实际湿法脱硫系统排放颗粒形状大多数不规则，为对凝结增长过程进行建模，提出以下简化假设：

（1）由于烟气中颗粒平均间距为数十微米，而凝结增长后颗粒粒径为数微米，为着重考察颗粒的凝结增长，忽略颗粒之间的碰并作用，认为凝结增长过程中颗粒的数目浓度不发生改变.

（2）假设颗粒为球形，并且在凝结增长过程中颗粒可以完全被液体覆盖.

（3）将相变凝结系统视为绝热系统，将凝结增长中的热质交换过程视为准稳态过程.

（4）用湿空气来代替湿烟气，由于本文涉及的烟气为湿法脱硫系统排放的烟气，烟气温度较低，因此可视为理想气体.

（5）由于凝结液滴粒径微小，认为液滴内部不存在温度梯度；当液滴间距远大于液滴粒径，可认为液滴之间的气相主体区域温度与浓度均匀，只有液滴表面邻近的气膜层存在浓度梯度和温度梯度［16］.

1.1 凝结增长动力学模型

凝结增长的发生取决于气相主体蒸汽压和液滴表面平衡蒸汽压.当气相主体蒸汽压大于液滴表面平衡蒸汽压时，蒸汽分子在液滴表面聚集，颗粒表面邻近的气膜层中蒸汽分子浓度降低，气相主体的蒸汽分子向气膜层扩散，从而促进凝结增长的持续进行，直至气相主体蒸汽压与液滴表面平衡蒸汽压相等，凝结增长停止.

液滴表面平衡蒸汽压与液滴的物化性质有关.蒸汽以不可溶颗粒为凝结核发生凝结时，形成含尘液滴，其表面平衡蒸汽压可表示为

式中：ps（Tl）为温度Tl时平液面的饱和蒸汽压.

蒸汽以可溶颗粒为凝结核发生凝结时，会形成溶液滴，其表面平衡蒸汽压可表示为

ps（Tl）可由下式［17］计算

蒸汽向液滴表面扩散的质量流量qm［13］为

其中，Knv＝2lv／dp.

根据质量守恒定律，液滴直径的增长速率为

凝结潜热的释放既提高了液滴表面温度，又向气相传导热量，由能量守恒定律得出液滴温度［15］为

其中，Kng＝2lg／dp.

对于绝热系统，由于气液两相的热质传递，气相主体蒸汽压和温度将发生变化.为确定二者的变化情况，将颗粒按粒径分成k个连续的区间，利用各区间粒径上限对颗粒进行离散化处理.由理想气体状态方程和凝结增长过程的质量平衡关系，可得气相主体蒸汽压的变化速率为

由气相热平衡方程可得，气相主体温度变化速率为

1.2 溶液物化性质参数

溶液中水的活度和溶液的表面张力均与浓度有关.在蒸汽相变凝结的初期，凝结液滴为饱和溶液，随着凝结增长的进行，溶液的浓度将不断降低，活度和表面张力也随之发生变化.硫酸铵溶液中水的活度计算式［18］为

式中：a1～a4为常数，其中a1＝-2.715×10-3，a2＝3.113×10-5，a3＝-2.336×10-6，a4＝1.412×10-8；ws＝ms／（ms＋mw）.

硫酸铵溶液的表面张力［19］为

式中：B为常数，B＝2.17×10-3（N·m-1）·（mol·L-1）-1.

2 数值计算方法

选择粒径分布服从几何平均粒径dg0＝0.3μm、几何标准偏差σg0＝2.15 的对数正态分布PM2.5为初始颗粒.颗粒的数目密度函数表达式为

由于上述PM2.5中99.73%的颗粒粒径在0.03～2.5μm 内，因此仅针对这一粒径段内颗粒的凝结增长进行计算，具体计算流程如下：

（1）依据初始颗粒粒径分布，以及可溶与不可溶颗粒的数目百分含量，将2种颗粒分别按粒径在k个连续区间上离散.

（2）根据式（4）计算蒸汽向各离散颗粒扩散的质量流量.

（3）根据式（5）和式（6）分别计算经时间步长Δt后，各离散颗粒的粒径和温度.

（4）根据式（7）和式（8）分别计算气相主体蒸汽压和温度.

（5）基于当前的离散颗粒和气相主体参数，重复步骤（2）～步骤（4），直至pv∞与pva满足｜pv∞-pva｜／pv∞＜10-6为止.

（6）根据凝结增长后颗粒的粒径分布范围划分粒径区间，统计各粒径区间颗粒数目浓度，获得凝结增长后颗粒粒径分布曲线.

需要说明的是，颗粒可溶性的影响体现在液滴的表面平衡蒸汽压和密度上.在计算可溶颗粒凝结增长时，应首先确定凝结液滴浓度，进而计算活度和表面张力（式（9）和式（10）），以获得液滴表面平衡蒸汽压（式（2）），密度则由式（12）计算得到.对于不可溶颗粒形成的含尘液滴，表面平衡蒸汽压直接由式（1）计算得到，液滴密度为纯水密度.

3 结果与讨论

3.1 不同组分的PM2.5凝结增长后的粒径分布

图1给出了初始温度为50 ℃、初始饱和度为1.20和颗粒数目浓度为2×105cm-3时，不同组分的PM2.5凝结增长后的粒径分布.其中，对于混合PM2.5，任意粒径区间上可溶颗粒数目百分含量均相同.由图1可知，经凝结增长，颗粒粒径显著增大、粒径分布更为集中，可溶颗粒数目百分含量对凝结增长效果有明显影响.表1给出了图1中各粒径分布的特性参数，包括数目浓度峰值粒径、中位粒径、平均粒径、标准差和由粒径下限和粒径上限确定的粒径范围.由表1可知，混合颗粒凝结增长后的数目浓度峰值粒径和中位粒径介于单一组分的可溶与不可溶颗粒之间，并且可溶颗粒所占比例越大，数目浓度峰值粒径和中位粒径越小；相对于数目浓度峰值粒径和中位粒径，平均粒径受可溶颗粒所占比例的影响较小；从标准差来看，颗粒系中可溶颗粒所占比例越小，粒径分布越集中；从粒径分布范围来看，单一组分颗粒凝结增长后的粒径分布范围小于混合颗粒，不可溶颗粒凝结增长后的粒径分布范围小于可溶颗粒.

图1 不同组分的PM2.5凝结增长后的粒径分布Fig.1 Particle size distribution after condensation growth under different compositions

为解释上述颗粒凝结增长的宏观效果，图2给出了初始温度为50 ℃、初始饱和度为1.20、数目浓度为2×105cm-3和可溶颗粒数目百分含量为50%时，典型颗粒粒径随时间的演变规律.图中曲线的斜率即为颗粒的凝结增长速率.从图2可以看出，初始粒径越小，可溶和不可溶颗粒的凝结增长速率越接近；初始粒径大于0.3μm 时，可溶颗粒的凝结增长速率明显大于不可溶颗粒.可见，与不可溶颗粒相比，混合颗粒中可溶颗粒的加入对凝结增长后的下限粒径影响很小，却使得上限粒径显著增大，从而引起凝结增长后颗粒粒径分布范围增大.这是因为颗粒凝结增长速率与其粒径成反比，小粒径可溶颗粒的快速增长使得所形成的液滴迅速转变为接近纯水的稀溶液，初始颗粒物化性质对其的影响消失；大粒径可溶颗粒本身质量大且增长速度慢，凝结增长过程中形成的溶液滴与不可溶颗粒形成的含尘液滴的性质差别较大，溶液滴能够保持较低的表面平衡蒸汽压，因而凝结增长更为充分，最终粒径更大.不同粒径、不同溶解性颗粒粒径演变过程的差别导致凝结增长后的粒径分布及其特性参数存在明显差别.

图3给出了可溶、不可溶和混合PM2.5凝结增长过程中气相主体蒸汽压和温度随时间的变化情况.在凝结增长过程中，可溶和不可溶颗粒分别转变为溶液滴和含尘液滴.因为溶液滴表面的平衡蒸汽压低于相同大小的纯液滴，同时，凝结增长的推动力为气相主体蒸汽压与液滴表面平衡蒸汽压之差，因此含有可溶PM2.5的蒸汽相变凝结系统中，凝结增长的推动力更大，蒸汽向颗粒表面的扩散和凝结更为迅速，使得3种情况下气相主体蒸汽压减小速度依次为：可溶颗粒＞混合颗粒＞不可溶颗粒，如图3（a）所示.蒸汽相变的同时，凝结潜热释放到周围气相中，使得气相主体温度升高.凝结增长速率越大，相同时间内凝结潜热的释放量就越多，温升也越快.然而，由于相变凝结始末的温差由可凝蒸汽量决定，而可凝蒸汽量取决于蒸汽饱和度，因而随着时间的增加，3种情况下的最终温度趋于一致，如图3（b）所示.

表1 凝结增长后颗粒粒径分布特性参数Tab.1 Characteristic parameters of particle size distribution after condensation growth

图2 混合PM2.5中典型颗粒粒径的演变过程Fig.2 Size evolution of typical particles in mixed PM2.5

3.2 初始饱和度对凝结增长的影响

图3 气相主体蒸汽压和温度随时间的变化Fig.3 Vapor pressure and temperature of bulk gas vs.time

图4 初始饱和度对混合PM2.5凝结增长的影响Fig.4 Effect of initial saturation on condensation growth of mixed PM2.5

图4给出了初始温度为50℃、颗粒数目浓度为2×105cm-3和可溶颗粒数目百分含量为50%时，混合PM2.5在不同初始饱和度下凝结增长后的粒径分布.从图4可以看出，随着初始饱和度的增加，粒径分布向大粒径方向迁移，并且粒径分布更为集中.初始饱和度为1.10、1.15、1.20和1.30时，凝结增长后的粒径分布范围分别为1.68～5.06μm、2.05～5.15μm、2.32～5.21μm 和2.71～5.31μm.当温度一定时，初始饱和度增大，气相主体的蒸汽压增大，凝结增长的推动力随之增大，从而促使颗粒成长为粒径更大的颗粒.在实际应用中，增大初始饱和度通常需要向脱硫净烟气中添加蒸汽或雾化水，初始饱和度的增大往往意味着能耗和水耗的增加.因此，在蒸汽相变凝结脱除PM2.5的实际应用中，初始饱和度的选择需要权衡颗粒的脱除效率和运行费用这2个因素.

3.3 初始温度对凝结增长的影响

图5给出了初始饱和度为1.20、颗粒数目浓度为2×105cm-3和可溶颗粒数目百分含量为50%时，不同初始温度条件下混合PM2.5凝结增长后的粒径分布.由图5可知，提高初始温度能够促进颗粒的凝结增长，在初始温度为30 ℃、40 ℃和50 ℃时，凝结增长后的粒径分布范围分别为2.10～4.89μm、2.21～5.04μm和2.32～5.21μm.由于在初始饱和度相同的情况下，初始温度越高，可凝蒸汽量就越多，因此固体颗粒能够成长为粒径更大的液滴.然而，对于蒸汽相变脱除PM2.5前的氨法脱硫过程，从脱硫效率的角度来看，适宜的脱硫温度为60℃以下或者80 ℃以上［20］；从新颗粒的生成机理角度来看，较高的烟气温度将促进新颗粒的生成［7-8］.综合考虑上述因素，氨法脱硫过程应在保证脱硫效率和抑制新颗粒生成的前提下，为下一阶段利用蒸汽相变促进PM2.5长大和脱除创造有利条件，因而适宜采用低于60 ℃的脱硫温度.

图5 初始温度对混合PM2.5凝结增长的影响Fig.5 Effect of initial temperature on condensation growth of mixed PM2.5

3.4 颗粒数目浓度对凝结增长的影响

图6给出了在初始饱和度为1.20和初始温度为50 ℃的情况下，不同颗粒数目浓度时混合PM2.5凝结增长后的粒径分布.从图6可以看出，颗粒数目浓度越大，凝结增长后的数目浓度峰值粒径越小，粒径分布越分散.这是因为同一初始气体状态下，可凝蒸汽量一定，颗粒数目浓度越大，颗粒系中单个颗粒对应的可凝蒸汽量越少，凝结增长后形成的液滴粒径随之减小.多数电厂脱硫塔出口的颗粒数目浓度在106～107cm-3数量级，不同操作参数下颗粒数目浓度也存在差异［6］.图6 的结果表明，在饱和度为1.20时，蒸汽相变凝结增长后的颗粒粒径普遍小于3μm，这对依靠除雾器的惯性碰撞作用机理脱除凝结液滴来说并不理想，如依靠继续添加蒸汽的方法促进液滴进一步增大，需要向烟气中补充大量蒸汽，造成能耗和水耗增加.颜金培等［21］为解决低能耗下PM2.5的高效脱除问题，尝试将蒸汽相变和声场作用耦合以提高PM2.5的增长效果，发现在初始饱和度为1.20，同时施加频率为1 800 Hz、声压级为130 dB 的低强度声场时，PM2.5的脱除效率可提高到70%左右，为氨法脱硫系统排放PM2.5的低成本、高效脱除提供了新思路.

图6 颗粒数目浓度对混合PM2.5凝结增长的影响Fig.6 Effect of particle number concentration on condensation growth of mixed PM2.5

4 结 论

（1）可溶颗粒所占比例越大，凝结增长后的数目浓度峰值粒径与中位粒径均越小，粒径分布越分散；与单一组分不可溶颗粒相比，可溶颗粒的加入极大地改变了凝结增长后的粒径分布.

（2）粒径越小的可溶与不可溶颗粒的凝结增长速率越接近，粒径大于0.3μm 时，可溶颗粒的凝结增长速率和最终粒径明显大于不可溶颗粒.

（3）较高的初始饱和度和初始温度能够促进混合PM2.5的凝结增长；随颗粒数目浓度的增大，凝结增长后数目浓度峰值粒径减小，粒径分布更为分散.

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