青海省都兰县双庆铁矿床金属硫化物地球化学特征及其指示意义

何朝鑫, 陈翠华*, 李佑国, 张 燕, 代鸿章, 尹 力,王池源, 邹 发, 李长山, 宋玉坤, 涂宗林

(1. 成都理工大学 地球科学学院, 四川 成都 610059; 2. 中国地质大学(北京), 北京 100083)

0 引 言

双庆铁矿床位于青海省都兰县, 属于祁漫塔格-都兰成矿带, 该成矿带矿产丰富, 以铁铜多金属矿为主。大地构造位于柴达木盆地南缘, 东昆仑成矿带东段、北西西向布尔汉布达山和北北西向鄂拉山之间(图 1)。祁漫塔格-都兰成矿带整体研究程度较低, 丰成友等、吴健辉等对祁漫塔格-鄂拉山地区的成矿规律和斑岩型-夕卡岩型矿床地质研究有所涉及[1–4]。周显强和张占玉等分别对都兰地区的控矿构造和夕卡岩型铁多金属矿地质特征及成矿规律有所研究[1,5]。而在祁漫塔格-都兰成矿带上的典型矿床研究甚低, 仅沈贵春等、张芬英等和保守礼等对青海都兰县洪水河铁矿床的地质特征、矿床成因及找矿远景有所研究[6–8]。梁海川等和张延林等分别对占卜扎勒铁矿、跃进山铁矿地质特征及成因有所研究[9–10]。双庆铁矿床作为其成矿带上的典型矿床, 却从未有过系统研究。目前仅笔者[11–13]对该矿床的控矿构造、地质特征、矿物共生组合等方面作有简要分析, 未存有过对该矿床中金属硫化物地球化学特征等方面进行研究。本文旨在分析双庆铁矿床中金属硫化物地球化学特征, 结合闪锌矿标型特征研究, 以期为矿床中金属硫化物生成环境提供指示意义。

1 成矿地质背景

区域大地构造位于古亚洲与特提斯构造域的结合部位, 是中央造山带西部成员-秦祁昆造山系的一部分, 地处东昆仑多岛弧盆造山系的西段, 区域上自北向南可划分出6个次级构造岩浆带(图1)。该区成矿带隶属秦祁昆成矿域、昆仑成矿省、东昆仑成矿带之祁漫塔格Fe-V-Ti-Au-Cu-Pb-Zn成矿亚带[14]。区内地层均有出露, 以古生界和中生界为主。概括为古-中元古界基底、下古生界、上古生界和下中生界4个构造层群。区内岩浆活动强烈, 种类齐全(侵入岩、喷出岩、基性-超基性和中酸性均有产出), 自西向东有加里东期-华力西期-印支期-燕山期的变化趋势。以祁漫塔格蛇绿岩为界, 北部发育加里东-华力西岩体, 南部发育印支-燕山期岩体。区内铁、铜、铅锌等多金属成矿与印支期和加里东期的小岩体、岩脉、岩枝和不规则状的中酸性花岗质侵入岩关系密切[2]。

青海省都兰县双庆铁矿床位于青海省都兰县西南60 km, 距香日德镇北2 km, 属都兰县管辖, 交通便利。矿区大面积为第四系所覆盖, 仅在矿区北侧有零星侏罗系及石炭系地层出露。出露的下石炭统大致可分为上、中、下三部分: 上部为绿色片岩组;中部为碳酸盐建造; 下部为砂页岩建造。侏罗系主要为火山碎屑岩及熔岩组成, 矿区火成岩种类较多,主要有花岗闪长岩、斜长花岗斑岩、花岗闪长斑岩,次为黑云母花岗岩、斜长花岗岩、闪长玢岩及煌斑岩, 多为岩脉, 少数呈岩枝产出, 一般规模不大[15]。双庆铁矿床为中酸性岩浆成矿系列中的铁矿床和壳幔型中酸性岩浆活动有关[16]。

双庆铁矿床整体由大小不同的小矿体组成, 矿体长 100～650 m, 沿倾斜方向延伸25～195 m, 矿体沿北东走向断续分布长约3 km, 多呈断续式、平行式排列, 厚度变化较大, 从1～2 m至20 m均有。矿体主要赋存于绿色片岩与大理岩层间, 其次沿大理岩层面或裂隙间分布, 少数矿体位于绿色片岩中。矿体形态一般呈透镜状和扁豆状, 透镜状的矿体在其中心部位矿体稍厚且富, 而向四周变薄成楔形尖灭或分岔尖灭, 贫矿多分布于边部。部分矿体局部受褶皱影响形成不规则鞍状, 矿体规模小、变化大(图2)。该铁矿床为侏罗纪花岗岩与下石炭统中部碳酸盐岩建造及上部片岩发生接触交代, 形成夕卡岩型铁矿床[11]。

图1 青海省都兰地区区域构造略图(据张占玉等[1])Fig.1 Sketch map showing regional structure in the Dulan area, Qinghai Province (after Zhang et al.[1])

图2 双庆铁矿床地质简图Fig.2 Geological sketch map of the Shuangqing iron deposit

双庆铁矿床中原生金属氧化物主要有磁铁矿、穆磁铁矿, 原来金属硫化物有辉钼矿、黄铁矿、磁黄铁矿、黄铜矿、方铅矿、闪锌矿(图3), 次生金属矿物有少量铜蓝、针铁矿、褐铁矿、铅钒等。矿床中非金属矿物主要有石榴子石、硅灰石、透辉石、阳起石、绿帘石、绿泥石、绢云母、石英、方解石及碳酸盐岩等。

矿石构造主要有致密块状构造、次块状构造、稠密浸染状构造、团块状构造、脉状-网脉状构造和星散状构造等。矿石结构主要有由结晶作用形成的自形-半自形结构、他形结构、生长环带结构、包含结构、共边结构; 交代作用形成的交代结构、交代残余结构、脉状充填结构、交错网脉状结构、浸蚀结构; 固溶体分离作用形成的固溶体分离结构和定向固溶体分离结构。

双庆铁矿床的原生矿石类型相对较多, 按矿物组合分为磁铁矿矿石、黄铜矿-磁铁矿矿石、黄铁矿-磁铁矿矿石、黄铁矿-黄铜矿-磁铁矿矿石、方铅矿-闪锌矿-磁铁矿矿石、方铅矿-闪锌矿矿石、黄铜矿-闪锌矿-黄铁矿矿石。另有经次生氧化作用而形成的矿石, 如磁铁矿-褐铁矿矿石和孔雀石等。

双庆铁矿床的围岩蚀变现象发育明显, 主要为夕卡岩化、硅化、绢云母化、碳酸盐化等[12–13]; 其中夕卡岩化与矿化关系密切, 夕卡岩矿物主要有石榴子石、硅灰石、透辉石、透闪石、阳起石、绿帘(泥)石等。

根据矿床产出的地质特征、矿石的物质组成及矿石组构特征等, 将双庆铁矿床成矿过程划分为 3期, 分别为夕卡岩期、石英-硫化物期及表生期。

根据矿物的共生组合及其生成顺序关系, 将双庆铁矿床的夕卡岩期划分为 3个阶段, 分别为早夕卡岩阶段、晚夕卡岩阶段和氧化物阶段。早夕卡岩阶段主要形成一套无水夕卡岩矿物, 主要有石榴子石、硅灰石和透辉石; 晚夕卡岩阶段主要由交代作用形成的一套含水夕卡岩矿物组合, 主要有透闪石、阳起石、绿帘石、绿泥石等; 氧化物阶段溶液中的铁元素除部分参与硅酸盐矿物外, 大量以磁铁矿形式晶出, 该阶段是双庆铁矿床的主要成矿阶段,故又称磁铁矿阶段。该阶段形成大量磁铁矿和少量穆磁铁矿, 另有少量金属硫化物形成, 如辉钼矿和磁黄铁矿等。

根据在石英-硫化物期不同矿物的先后生成关系及其组合特征, 又细分出 2个阶段, 即早期石英硫化物阶段和晚期石英硫化物阶段。早期石英硫化物阶段生成的非金属矿物有绿帘石、绿泥石、绢云母、碳酸盐和少量石英等; 而金属矿物主要有黄铁矿、黄铜矿、磁黄铁矿、闪锌矿、方铅矿等大量硫化物晶出。晚期石英硫化物阶段主要以石英和碳酸盐类矿物增多为特征, 形成的非金属矿物有石英、方解石及碳酸盐矿物; 金属矿物有方铅矿、闪锌矿,其次还有少量黄铜矿、黄铁矿等。

表生期主要为由风化表生作用形成的次生矿物,有磁铁矿、黄铁矿等经次生氧化作用形成的针铁矿、褐铁矿等, 另有少量含铜矿物经氧化作用而形成孔雀石等。

图3 双庆铁矿床金属硫化物显微照片Fig.3 Photographs of metal sulfides in the Shuangqing iron deposit

2 样品分析与测试方法

本次实验采自双庆铁矿床中新鲜、无风化蚀变的黄铁矿-黄铜矿-磁铁矿矿石、方铅矿-闪锌矿-磁铁矿矿石、黄铜矿-闪锌矿-黄铁矿矿石、方铅矿-闪锌矿矿石样品, 对其磨制探针片, 经显微镜下仔细观察、鉴定, 选取有代表性金属硫化物进行电子探针分析测试。样品测试在核工业北京地质研究院分析测试研究中心完成。分析仪器为JXA-8100电子探针分析仪, 采用波谱定量分析元素组成, 测试条件为加速电压 20 kV, 束流为1×10–8A, 出射角为40°, 测试方法和依据为GB/T 15074-2008《电子探针定量分析方法通则》。

从对应作电子探针分析的闪锌矿样品磨制包裹体片, 挑选透明度较好闪锌矿在成都理工大学地球科学学院流体包裹本实验室进行包裹体观察及显微测温, 测温采用Linkam THMSG600型冷热台进行,主要测定闪锌矿中流体包裹体的均一温度和冰点温度。该冷热台利用铂电阻传感器, 测温范围为–196～600 ℃, 温度显示 0.1 ℃, 控制稳定温度±0.1 ℃。仪器400 ℃时, 相对于标准物质误差在±2 ℃内; –22 ℃时, 误差为±0.1 ℃。仪器标定与样品测试均在 7 mm样品台及银盖恒温室中进行。

3 测试结果及讨论

3.1 金属硫化物地球化学特征

双庆铁矿床的金属硫化物主要有辉钼矿、黄铁矿(磁黄铁矿)、黄铜矿、闪锌矿、方铅矿及次生铜蓝,分别对其成分进行电子探针测试, 测试结果见表1、表2、表3和表4。

辉钼矿的3个测试结果表明Mo的变化范围为58.77%～59.06%, 平均为 58.96%; S的变化范围为41.12%～41.24%, 平均为 41.17%; 通过计算, 得出辉钼矿的平均化学式为Mo0.95S2。

黄铁矿的 3个测试结果表明 Fe的变化范围为44.93%～45.54%, 平均为 45.21%; S的变化范围为51.94%～53.94%, 平均为 53.19%; 通过计算, 得出黄铁矿的平均化学式为 Fe0.97S2; 一般情况下, 可以通过黄铁矿的 Co/Ni比值来判断其成因, 双庆铁矿床的黄铁矿因缺乏Ni含量而无法判断成因类型。

黄铜矿的 4个测试结果表明 Cu的变化范围为34.12%～35.36%, 平均为 34.78%; Fe的变化范围为28.79%～30.64%, 平均为 29.79%; S的变化范围为34.26%～35.28%, 平均为 34.70%; 通过计算, 得出黄铜矿的平均化学式为Cu1.00Fe0.98S2。

闪锌矿的 5个测试结果表明 Zn的变化范围为48.39%～57.33%, 平均为 53.51%; Fe的变化范围为7.56%～13.26%, 平均为 10.17%; S的变化范围为33.65%～34.15%, 平均为33.89%; 另有Cu的变化范围为 0.07%～3.44%, 平均为 2.15%; Mo的变化范围为 0.12%～0.17%, 平均为0.16%; Mn的变化范围为0.06%～0.21%, 平均为 0.14%; Cd的变化范围为0.16%～0.23%, 平均为 0.19%; Zn/Fe的变化范围为3.65～7.56, 平 均 为 5.6; Zn/Cd 的 变 化 范 围 为248.57～358.31, 平均为290.77; Fe/Cd的变化范围为32.87～73.67, 平均为 54.65; 通过计算, 得出闪锌矿的平均化学式为Zn0.78Fe0.17S。

方铅矿的 2个测试结果表明 Pb的变化范围为85.73%～85.90%, 平均为 85.82%; S的变化范围为13.28%～13.35%, 平均为 13.32%; Ag的变化范围为0.11%～0.12%, 平均为 0.11%; Bi的变化范围为0.46%～0.53%, 平均为 0.50%; Cd的变化范围为0.0015%～0.0028%, 平均为 0.0021%; 可见方铅矿中含有少量Ag元素, 这也说明方铅矿为载Ag矿物。通过计算, 得出方铅矿的平均化学式为Pb1.00S。

铜蓝中含 Cu为 63.81%, Fe为 3.34%, S为29.83%; 计算得到铜蓝化学式为Cu1.07Fe0.06S。

根据双庆铁矿床矿床地质特征中生成的金属硫化物矿物先后顺序, 有辉钼矿→黄铁矿(磁黄铁矿)→黄铜矿→闪锌矿→方铅矿→铜蓝, 结合电子探针测试数据分析, 通过计算所得到的各金属硫化物平均化学式与其对应金属硫化物矿物的标准化学式对比表明, 其平均化学式的 S元素比例逐渐减弱,表明对应矿物生成的还原环境在逐渐减弱。

3.2 闪锌矿地质温度计

闪锌矿是双庆铁矿床中较常见的一种金属硫化物。从显微镜下结构特征分析, 大致将闪锌矿分为早晚两阶段; 早阶段闪锌矿被方铅矿交代, 形成交代结构; 晚阶段闪锌矿与方铅矿近乎同时生成, 形成共边结构; 早阶段闪锌矿显微镜下多呈深灰色,R≈17, 正交镜下显均质性特征, 具明显深红色内反射色; 晚阶段闪锌矿多呈灰褐色,R≈ 16.5, 正交镜下具橙黄色-黄红色内反射色。通过闪锌矿内反射色推测其Fe元素含量较高, 而探针数据也证实了这一结论, 早阶段闪锌矿 Fe元素含量变化范围为10.84%～13.26%, 平均含量为 11.83%, 晚阶段闪锌矿Fe元素含量变化范围为7.56%～7.80%, 平均含量为7.68%; 闪锌矿中整体Fe元素平均含量为10.17%,说明闪锌矿的整体生成温度可能偏高, 属于中偏高温型闪锌矿。

此外, 早阶段闪锌矿 Zn元素含量变化范围为48.39%～52.91%, 平均为 51.01%; Cu元素含量变化范围为 2.17%～3.44%, 平均为 2.84%; Zn/Fe比值的变化范围为3.65%～4.88%, 平均为4.36%; Fe/Cd比值的变化范围为63.33%～73.67%, 平均为68.5%; 晚阶段闪锌矿Zn元素含量变化范围为57.17%～57.33%,平均为57.25%; Cu元素含量为0.07%; Zn/Fe比值的变化范围为7.35～7.56, 平均为7.46; Fe/Cd比值的变化范围为32.87～48.75, 平均为40.81; 从上述元素含量变化趋势可知, 由早阶段闪锌矿至晚阶段闪锌矿,其Zn元素含量逐渐增加, Fe、Cu元素含量逐渐减少,

致使其Zn/Fe逐渐增加, Fe/Cd逐渐减少。

?

?

?

表4 双庆铁矿闪锌矿电子探针分析结果数据(%)Table 4 Electron microprobe analysis (%) of sphalerite in the Shuangqing iron deposit

本文在全面、综合考虑的基础上, 将所有闪锌矿测试数据作为一个整体进行分析。据余琼华等[17]研究发现, 闪锌矿的 Zn/Fe比值与成矿温度关系密切, 如表5所示。

表5 闪锌矿的Zn/Fe比值与成矿温度关系Table 5 Relationship between ratio of Zn/Fe in sphaleriteand mineralization temperature

双庆铁矿床的闪锌矿 Zn/Fe的变化范围为3.65～7.56, 平均为 5.6(＜10), 属于中偏高温型闪锌矿。另外, 徐国风统计闪锌矿中的Zn/Cd比值表明,闪锌矿中的Zn/Cd比值越高说明其形成温度越高[18]。双庆铁矿床的闪锌矿 Zn/Cd的变化范围为248.75～358.31, 平均为 290.77, 说明本矿床的闪锌矿形成温度偏高, 亦证实双庆铁矿床的闪锌矿属于中偏高温型闪锌矿。

闪锌矿作为地质温度计推算其形成温度已得到认识和研究。卢焕章[19]根据闪锌矿与黄铁矿或闪锌矿与黄铁矿和磁黄铁矿共生时的Fe元素含量, 即Fe以类质同像形式进入闪锌矿时两者存在生成温度的函数关系, 得出闪锌矿地质温度计和压力计的结论。童潜明[20–21]根据闪锌矿-方铅矿中Cd元素的分配, 利用Cd在各自矿物中的分配系数来探讨闪锌矿的形成温度。根据地质热力学原理, 即共生矿物对的微量元素分配系数建立起 Zn-Cd-Mn-S体系的地质温度计。分配系数而实际成矿作用中, 除了Cd、Zn、S、Mn的加入外,还有Fe的加入, Fe在闪锌矿中以类质同像的形式进入闪锌矿中, 考虑到Fe对成矿温度的影响, 对上式进行修正为:

对双庆铁矿床中的闪锌矿平均温度进行计算如下:

而

且

则

通过对双庆铁矿床的闪锌矿进行温度计算, 得出其平均温度约为 284.9 ℃, 属于中偏高温型闪锌矿(250～300 ℃)。通过计算得出的闪锌矿类型与闪锌矿中Zn/Fe比值和Zn/Cd比值确定的闪锌矿类型相吻合。

3.3 闪锌矿流体包裹体

闪锌矿的流体包裹体研究是基于透射偏光显微镜的实验条件基础上, 选取双庆铁矿床中含Fe量较低、透明性相对较好的晚期闪锌矿进行研究。闪锌矿中的流体包裹体主要有 3种类型, 分别为含子晶包裹体、气液两相包裹体和纯气相包裹体 (图4), 其分布特征描述如下。

(1) 含子晶包裹体 为原生流体包裹体,多呈近椭圆状呈孤立或星散状分布, 少数呈线性分布于闪锌矿中; 子晶可能为食盐细小颗粒,包裹体大小较均一, 普遍约 8～10 μm。其中子晶比气泡略小或近乎大小相当, 推测子晶大小占整个包裹体大小的 5%左右, 而气液比约为 10%～15%(图 4a)。

(2) 气液两相包裹体 有原生包裹体和次生包裹体。原生包裹体体积较大, 约10 μm, 多数呈负晶形孤立状或星点状分布, 少数为椭圆状星点状分布, 其包裹体的气液比约 10%～15%; 次生包裹体体积偏小, 约 2～3 μm, 多呈群呈带沿微裂隙分布(图4b、4c)。

(3) 纯气相包裹体 该类包裹体大小约5 μm,呈星点状分布, 数量较少, 与气液两相包裹体呈带分布(图 4d)。

从闪锌矿的流体包裹体均一温度测试结果(表 6)可以看出, 均一温度变化范围为 255～274 ℃, 平均值为 265.7 ℃; 介于余琼华等定义的中偏高温型闪锌矿(250～300 ℃)变化范围间, 因而确定其属于中偏高温型闪锌矿, 亦与通过闪锌矿的 Zn/Fe比值及闪锌矿地质温度计计算生成温度(284.9 ℃)接近, 相互佐证双庆铁矿床中形成的闪锌矿属于中偏高温型闪锌矿。

图4 双庆铁矿床闪锌矿中流体包裹体显微照片(单偏光, 500×)Fig.4 Photomicrographs of fluid inclusions in sphalerite in Shuangqing iron deposit (polars uncrossed, 500×)

表6 双庆铁矿床中闪锌矿流体包裹体均一温度测试结果Table 6 Test results of homogenization temperature of fluid inclusions in sphalerite in Shuangqing iron deposit

4 结 论

(1) 在对双庆铁矿床矿床地质特征详细分析描述的基础上, 确定其金属硫化物由辉钼矿→黄铁矿(磁黄铁矿)→黄铜矿→闪锌矿→方铅矿→铜蓝的先后生成顺序, 再对其分别进行电子探针测试数据分析, 通过计算所得到的各金属硫化物平均化学式与其对应金属硫化物矿物的标准化学式对比结果表明,其平均化学式的 S元素比例逐渐减弱, 表明对应矿物生成的还原环境在逐渐减弱。

(2) 常见金属硫化物闪锌矿有早晚两个阶段,不同阶段闪锌矿的结构特征及物质组成存有差异。成分上表现为Zn、Fe、Cu等元素含量不同, 因而其Zn/Fe、Fe/Cd比值亦不同。综合早晚两阶段所有闪锌矿的Zn/Fe比值及Zn/Cd比值确定属于中偏高温型闪锌矿(250～300 ℃); 通过童潜明[20–21]利用闪锌矿地质温度计的计算方法, 得出得出闪锌矿平均生成温度约为 284.9 ℃, 属于中-高温型闪锌矿, 与Zn/Fe比值和Zn/Cd比值确定的闪锌矿类型吻合。

(3) 通过对闪锌矿中流体包裹体均一温度测试结果, 表明其均一温度变化范围为 255.0～274.0 ℃,平均均一温度为 265.7 ℃, 与闪锌矿地质温度计计算其形成温度 284.9 ℃接近, 进而佐证矿床中闪锌矿为中偏高温型闪锌矿。

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